硼碘共摻雜氮化碳的制備及光解水制氫性能

祝玉鑫, 歐陽杰, 宋艷華, 唐 盛, 崔言娟

(江蘇科技大學環境與化學工程學院, 鎮江 212008)

隨著全球經濟的不斷發展, 環境問題和能源危機也日益加重. 自1972年Fujishima 和Honda[1]首次利用TiO2電極實現光電催化分解水制氫后, 人們陸續開展了利用半導體材料進行光解水制氫的研究. 利用光催化技術在溫和的條件下實現光解水制氫是實現清潔能源利用的有效途徑[2].

石墨相氮化碳(g-C3N4)是一種帶隙在2.7 eV左右的非金屬聚合物半導體[3]. 2009年, Wang等[4]首次報道g-C3N4可光催化還原水產生H2. 近年來, g-C3N4已成為光催化半導體材料研究的熱點[5～7]. 但其無定形聚合物的特性使電子-空穴對復合速率快, 而且只能吸收波長低于460 nm的光. 針對g-C3N4的結構優化和改性研究已有大量報道, 包括金屬/非金屬摻雜[8,9]、半導體復合[10,11]、形貌控制[12]等. 其中, 元素摻雜是一種簡單易操作的策略[13]. 非金屬元素硼(B)是典型的缺電子元素, B摻雜可提高對電荷的結合力而降低載流子復合率. Ruan等[14]采用一步熱聚合法合成B摻雜g-C3N4, 克服了本征g-C3N4載流子復合率高和遷移率低的缺點, 導電率提高3倍, 電荷傳輸速率提高10倍. 而且, B摻雜g-C3N4在甲苯和取代芐型芳烴的選擇性氧化中表現出良好的催化性能[15]. 碘作為典型的富電子元素, 在增強聚合物材料導電性方面同樣具有重要的研究價值. Zhang等[16]用二氰二胺(DCDA)和碘化銨為原料獲得了I摻雜g-C3N4催化劑, I改性賦予g-C3N4更高的光吸收能力和更大的比表面積, 加速了載流子的傳輸速率. 可見, 不同的非金屬摻雜可有效調控g-C3N4的……