原子級分散Fe-N-C溫和條件下選擇性氧化催化特性

熊俊宇, 王姍姍, 許顏清, 胡長文

(北京理工大學化學與化工學院, 原子分子簇科學教育部重點實驗室,光電轉換材料北京市重點實驗室, 北京 100081)

單原子催化劑含有分散在載體上的孤立金屬原子位點, 通常因具有最大的原子利用率、 優異的催化性能和明確的活性中心結構而備受關注[1～6]. 與金、 鉑、 銥、 鈀等貴金屬催化劑相比[7～10], 廉價的非貴金屬催化劑, 如鐵氮共摻雜碳催化劑(Fe-N-C)被認為是最有前途的替代品. 迄今為止, 對原子級分散的Fe-N-C催化劑的研究主要集中在各種典型的電催化反應上, 如氧還原反應(ORR)[11～15]和CO2電還原反應[16～18]. 近年來, 這些原子級分散的Fe-N-C催化劑在溫和條件下均表現出很高的催化性能, 因而得到了越來越多的關注. Zhang等[19]研究發現, 原子級分散的Fe-N-C催化劑能夠在室溫下選擇性氧化芳香族和脂肪族碳氫化合物中的C—H鍵, 并且通過各種技術對催化劑活性位點進行了區分. Li等[20]報道了制備的Fe-N-C單原子催化劑對苯羥基化制苯酚有良好的催化效果, 催化活性遠高于Fe納米粒子. Yuan等[21]報道了一系列FeNx/C催化劑, 以分子氧作為氧化劑對不飽和醇的選擇性氧化中, 對相應醛的選擇性高達95%以上. 因此, 研究更高活性的原子級分散Fe-N-C催化劑用于催化化學反應具有重要意義. 亞砜和砜作為重要中間體可用于合成許多高附加值的精細化學品和生物活性分子, 如農用化學品、 藥物和手性助劑[22]. 因此, 硫醚的選擇氧化制備亞砜是有機合成中的重要反應之一, 引起了……