SAPO-5分子篩的可控合成及晶化過程探索

何哲超, 夏 坤, 王 婧, 周 丹, 魯新環, 夏清華

(湖北大學有機功能分子合成與應用教育部重點實驗室, 武漢 430062)

磷酸硅鋁沸石分子篩(SAPO-n)是通過在磷酸鋁分子篩(AlPO4-n)中摻入硅合成得到的一種具有規整微孔孔道的晶體材料[1～12]. 磷酸硅鋁分子篩于1984年被首次合成[10], 至今已在催化[13]、 吸附分離[14]、 離子交換[15]及膜的制造等領域得到了廣泛應用, 在非線性光學設備、 微激光器和光學天線制造等領域也具有潛在的應用前景[16], 然而對SAPO-5分子篩晶化過程的研究卻鮮有報道. SAPO-5沸石分子篩的合成一直備受關注[17], 它是一種具有硅、 鋁、 磷四面體氧化物骨架的磷酸硅鋁型分子篩[9], 屬于AFI拓撲結構[18], 其一維孔道直徑為0.73 nm[19]. SAPO-5分子篩的合成得到了廣泛研究, 如利用微波法合成SAPO-5分子篩并探究了微波條件下硅含量對分子篩結晶度的影響[20]; 通過將有機基團引入分子篩中, 合成了氨基[21]、 乙烯基[22]功能化的有機-無機雜化SAPO-5分子篩; 利用溶劑熱法合成SAPO-5分子篩并考察了不同溶劑組成及用量對分子篩晶相的影響[23]; 采用干膠轉化方法由AlPO-5前驅體合成了SAPO-5分子篩[24]以及通過靜態水熱法一步合成了具有分級結構的SAPO-5納米片并在二氧化碳還原制甲烷的反應中展現出優異的催化活性[18].

水熱合成法是合成SAPO-5分子篩的常用方法, Xia等[25]分別在動態和靜態水熱條件下合成了SAPO-5分子篩, 并將兩者進行了對比, 但在該醋酸體系下合成的SAPO-5分子篩需要消耗大量醋酸及模板劑, 且AFI晶相初步形成的時間長達8～12 h(靜態)和6～8 h(轉速為56 r/min). 本……