超聲輔助制備氨基改性Mg-Al LDHs及其CO2吸附性能研究

劉秋平, 趙 雨,2,3, 王家煒, 艾 寧,2,3

(1. 浙江工業大學 化學工程學院, 浙江 杭州 310014; 2. 浙江省生物燃料利用技術研究重點實驗室, 浙江 杭州 310014; 3. 石油和化工行業生物柴油技術工程實驗室, 浙江 杭州 310014; 4.阿斯頓大學 化學工程與應用化學系, 英國 伯明翰 B4 7ET)

1 前 言

高效低能耗捕集和封存溫室氣體CO2是當今研究的一大熱點，其中固體吸附法是現階段研究較多的一種高效捕集CO2方法[1-2]。層狀雙氫氧化物(LDHs)是一種層狀結構的無機功能材料，具有豐富的孔結構且層間具有較多的堿性位點，已被用于吸附捕集CO2，但其吸附容量相對較低(0.1～0.6 mmol?g-1)[3-6]，限制了其大規模工業應用。對LDHs進行氨基改性是提高其CO2吸附性能的有效方法。

目前LDHs的氨基改性研究包括表面活性劑法和剝落法[7-8]。表面活性劑法主要利用氨基硅烷在特定pH下質子化，通過靜電作用與陰離子表面活性劑結合，以鹽的形式插入LDHs層間，陳化得到具有0.8～1.1 mmol?g-1[7,9]CO2吸附容量的LDH中間產物，經乙醇胺萃取去除陰離子表面活性劑后，材料的吸附容量可提高至1.39 mmol?g-1[7]。剝落法改性過程主要利用超聲處理將插層于LDHs的陰離子表面活性劑剝落，促使氨基硅烷與層板上的羥基發生反應，從而實現氨基負載。該方法可將LDHs的CO2吸附容量提高至1.0 mmol?g-1[8]。EZEH等[10]在最近的報道中將超聲輔助引入表面活性劑法，研究了超聲前后氨基改性LDHs 形貌及CO2吸附性能的變化，發現經超聲處理的LDHs穩定性、循環利用性能大幅提高，但吸附容量反而下降(0.6 mmol?g-1)。本課題組在之前的報道中[9]提出了一種表面活……