基于金屬橡膠和介電泳效應(yīng)的微粒循環(huán)過(guò)濾實(shí)驗(yàn)研究

宋春磊, 任玉坤,2,*, 何文俊, 姜天一, 姜洪源,*

(1. 哈爾濱工業(yè)大學(xué) 機(jī)電工程學(xué)院, 哈爾濱 150001; 2. 哈爾濱工業(yè)大學(xué) 機(jī)器人技術(shù)與系統(tǒng)國(guó)家重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室, 哈爾濱 150001)

0 引 言

金屬橡膠是一種彈性多孔材料(將螺旋形態(tài)的金屬絲堆疊后以冷沖壓工藝成形)，既具有所選金屬的固有特性，又擁有橡膠一樣的彈性，故而得名[1-2]，現(xiàn)已廣泛應(yīng)用于各種環(huán)境下的減振[3]、節(jié)流[4]和過(guò)濾[5]等。與其他多孔過(guò)濾材料相比，金屬橡膠具有特殊優(yōu)勢(shì)[2, 5-6]：金屬橡膠孔隙度高，過(guò)濾壽命長(zhǎng)；由于具有彈性，可以根據(jù)應(yīng)力改變其孔隙度，從而實(shí)現(xiàn)過(guò)濾精度的調(diào)節(jié)，即過(guò)濾性能可調(diào)。但是，僅依靠金屬橡膠的多孔特性實(shí)現(xiàn)微米級(jí)顆粒的過(guò)濾非常困難，顆粒尺寸限制了金屬橡膠的應(yīng)用范圍。

微尺度范圍的顆粒操縱有著廣泛的應(yīng)用，如工廠機(jī)器廢油中金屬微屑的過(guò)濾、污水中細(xì)小顆粒的分離等。目前，已經(jīng)有多種操縱微粒的方法，如誘導(dǎo)電荷電滲[7-9]、介電泳(Dielectrophoresis, DEP)[10-12]、離心處理[13]、聲波分離[14]以及磁場(chǎng)[15]等。與其他方法相比，介電泳易于實(shí)現(xiàn)且已得到廣泛應(yīng)用，只需施加非均勻的交流電信號(hào)即可輕松操作，不需額外設(shè)備或組件，也不要求顆粒的介電性與生物標(biāo)記性[16]。

近年的研究表明，利用介電泳操縱粒子，可以實(shí)現(xiàn)多種功能。Hunt等[17]提出了一種基于介電泳效應(yīng)的電泳鉗，可用于捕獲單個(gè)細(xì)胞。Song等[18]介紹了一種連續(xù)流動(dòng)調(diào)控的微流控裝置，通過(guò)橫向位移偏轉(zhuǎn)和交流電場(chǎng)的開(kāi)/閉來(lái)控制粒子運(yùn)動(dòng)軌跡。Han等[19]提出了一種濃縮技術(shù)，利用負(fù)介電泳將顆粒捕獲于連續(xù)移動(dòng)的液滴一側(cè)，之后分裂液滴，從而提高母液滴中的粒子濃度。目前，介電泳主要用于粒子的分離與收集，而在粒子過(guò)濾方面則缺乏相關(guān)研究。

本文通過(guò)液態(tài)金屬驅(qū)動(dòng)的電毛細(xì)流動(dòng)實(shí)現(xiàn)自循環(huán)泵送，研究金屬橡膠材料過(guò)濾微粒的特性。首先，使用Galinstan液態(tài)金屬產(chǎn)生連續(xù)的電毛細(xì)流動(dòng)以穩(wěn)定地泵送電解液，在有限空間內(nèi)實(shí)現(xiàn)流體自循環(huán)運(yùn)動(dòng)[20-22]；然后，對(duì)多孔金屬橡膠板施加交流電信號(hào)，產(chǎn)生介電泳力，整體上看，介電泳力與流體對(duì)粒子的Stokes力相反，從而使粒子停留于金屬橡膠板周圍，達(dá)到過(guò)濾目的；最后，通過(guò)對(duì)比實(shí)驗(yàn)和數(shù)值模擬結(jié)果，討論交流電信號(hào)幅值UAC、流速uL等參數(shù)對(duì)過(guò)濾效率的影響。

1 芯片結(jié)構(gòu)

在過(guò)濾實(shí)驗(yàn)中，微粒的運(yùn)動(dòng)與電解液的自循環(huán)流動(dòng)一致。電毛細(xì)應(yīng)力作用在位于石墨電極對(duì)中心的Galinstan金屬液滴表面，產(chǎn)生單向自循環(huán)流動(dòng)。當(dāng)石墨電極對(duì)上施加直流電信號(hào)后，在一定尺寸的圓柱形腔體限制下，液滴運(yùn)動(dòng)會(huì)始終保持在腔體內(nèi)。此外，為消除泵送與過(guò)濾時(shí)施加的兩個(gè)外部電場(chǎng)之間的相互干擾，將過(guò)濾區(qū)域與液態(tài)金屬座腔設(shè)置于對(duì)側(cè)，使二者距離最遠(yuǎn)，如圖1(a)中的1和4。采用經(jīng)典的模塑法將PDMS澆鑄在圖1(b)所示的PMMA模板上，固化脫模后得到高為3 mm的芯片通道，將其與玻璃基板鍵合，得到微流控芯片(圖1(c))。實(shí)驗(yàn)使用的金屬橡膠材料為0Cr18Ni9Ti，線徑為80 μm，尺寸為14 mm×8 mm×2 mm，如圖1(d)所示。

圖1 過(guò)濾芯片通道結(jié)構(gòu)

金屬橡膠板具有高度連通的活性孔隙，可根據(jù)使用要求設(shè)計(jì)加工為不同的孔隙度，孔隙度P通常定義為[5]：

(1)

式中，mMR為構(gòu)成金屬橡膠的金屬絲的質(zhì)量，VMR為金屬橡膠的體積，ρ為金屬絲的密度。

進(jìn)一步推導(dǎo)出金屬橡膠的平均孔隙φ為：

(2)

式中，φw為金屬絲的線徑。經(jīng)計(jì)算，實(shí)驗(yàn)采用的金屬橡膠板的孔隙度P=0.3571，平均孔隙約為40 μm。

2 數(shù)值計(jì)算方法

2.1 介電泳效應(yīng)

采用數(shù)值計(jì)算方法分析了介電泳對(duì)過(guò)濾性能的影響。介電泳是指當(dāng)粒子與電解液的極化率存在差異時(shí)，粒子發(fā)生極化，在表面誘導(dǎo)出束縛電荷，從而在非均勻電場(chǎng)中沿著電場(chǎng)梯度方向運(yùn)動(dòng)的現(xiàn)象。當(dāng)粒子極化率大于電解液極化率時(shí)，將沿著梯度升高的方向運(yùn)動(dòng)，介電泳力為正(positive DEP, pDEP)，反之則為負(fù)(negative DEP, nDEP)。通過(guò)CM因子fCM來(lái)衡量其極化特性[10-12]：

(3)

在本文計(jì)算模型中，電解液為σf=0.5 S/m、εf=73ε0的NaOH溶液(ε0為真空介電常數(shù))；粒子為σp=4×10-4S/m、εp=2.5ε0、r=5 μm的聚苯乙烯微球。施加的交流電信號(hào)頻率恒為1 MHz，此時(shí)CM因子的實(shí)部Re[fCM]=-0.5，因此在金屬橡膠板周圍，粒子受到負(fù)介電泳力的作用。

在交流電場(chǎng)中，通常考慮時(shí)均介電泳力〈FDEP〉：

〈FDEP〉=πεfr3Re[fCM]|E2|

(4)

式中，“〈 〉”表示時(shí)均，E為電場(chǎng)強(qiáng)度。

為更加直觀地分析介電泳效應(yīng)的影響，將時(shí)均介電泳力轉(zhuǎn)化為粒子的速度。根據(jù)Stokes定律，聚苯乙烯微球的介電泳速度uDEP為：

(5)

式中，水溶液的動(dòng)力黏度μ=1×10-3Pa·s。

2.2 物理模型的簡(jiǎn)化

采用有限元分析軟件Comsol Multiphysics 5.3進(jìn)行數(shù)值模擬。金屬橡膠內(nèi)部結(jié)構(gòu)十分復(fù)雜，在建模時(shí)需要根據(jù)其平均孔隙進(jìn)行簡(jiǎn)化，將其截面視為40 μm×40 μm陣列分布的均勻多孔介質(zhì)[2]，如圖2所示。微通道整體結(jié)構(gòu)的網(wǎng)格數(shù)量過(guò)于龐大，且計(jì)算意義不大，因此僅對(duì)粒子過(guò)濾區(qū)域及其附近通道進(jìn)行計(jì)算，取過(guò)濾區(qū)域尺寸為20 mm×3 mm×3 mm，其中，單個(gè)金屬橡膠板的軸向長(zhǎng)度為2 mm。

圖2 數(shù)值仿真的幾何模型

對(duì)金屬橡膠板施加頻率為1 MHz、幅值不同的交流電信號(hào)，在過(guò)濾區(qū)域產(chǎn)生電場(chǎng)梯度。為便于分析，通過(guò)在過(guò)濾模型中施加流入流量，等效地處理了對(duì)側(cè)通道中液態(tài)金屬誘導(dǎo)極化引起的電毛細(xì)流動(dòng)泵送現(xiàn)象(圖2中右側(cè)為入口)。

3 結(jié)果分析

3.1 數(shù)值模擬結(jié)果

對(duì)不同的金屬橡膠板間距D、交流電信號(hào)幅值UAC和流速uL條件下的過(guò)濾效率以及電熱效應(yīng)進(jìn)行了數(shù)值模擬。

圖3對(duì)比了金屬橡膠板間距D對(duì)過(guò)濾效率的影響。在交流電信號(hào)幅值UAC=200 V、流速uL=25 μm/s(方向從右至左)條件下，對(duì)比分析了不同時(shí)刻粒子在過(guò)濾區(qū)域的分布情況。可以看出，隨著間距增加，流經(jīng)第一層過(guò)濾區(qū)域的粒子數(shù)量增多，過(guò)濾效率降低。這是因?yàn)殚g距D與電場(chǎng)強(qiáng)度E成反比，而FDEP∝|E|2，因此間距增加使介電泳力減小，通過(guò)過(guò)濾區(qū)域的粒子數(shù)量增加，降低了過(guò)濾效率。

圖3 不同金屬橡膠板間距時(shí)粒子過(guò)濾的數(shù)值模擬結(jié)果

Fig.3 Numerical simulation results of particle filtration at different spacings

但是，在高電導(dǎo)率(σ≥0.1 S/m)電解液中，施加大的交流電信號(hào)，會(huì)產(chǎn)生焦耳熱，通道內(nèi)的流體會(huì)產(chǎn)生較強(qiáng)的交流電熱效應(yīng)，電極附近區(qū)域的流體發(fā)生快速流動(dòng)(如圖4所示，uET為交流電熱效應(yīng)在金屬橡膠附近引起的流動(dòng)速度)，形成渦流，從而影響粒子過(guò)濾。在選擇合適間距的多次實(shí)驗(yàn)中發(fā)現(xiàn)，當(dāng)間距為3 和4 mm時(shí)，在金屬橡膠板兩側(cè)會(huì)產(chǎn)生比較顯著的電熱效應(yīng)，影響粒子過(guò)濾；當(dāng)間距為5 mm時(shí)，電熱效應(yīng)影響減弱，能夠?qū)崿F(xiàn)粒子過(guò)濾。

圖4 通道內(nèi)流體的交流電熱現(xiàn)象

圖5對(duì)比了交流電信號(hào)幅值UAC對(duì)過(guò)濾效率的影響(金屬橡膠板間距D=5mm、流速uL=25 μm/s)。不難發(fā)現(xiàn)，結(jié)合介電泳效應(yīng)可以提高過(guò)濾效率，且施加的交流電信號(hào)幅值越大，粒子受到的介電泳力越大，即〈FDEP〉∝|E|2，過(guò)濾效率越高。因此，在條件允許的前提下，應(yīng)當(dāng)盡量使用較高的交流電信號(hào)幅值。

圖5 不同交流電信號(hào)幅值時(shí)粒子過(guò)濾的數(shù)值模擬結(jié)果

圖6對(duì)比了流速uL對(duì)過(guò)濾效率的影響。當(dāng)交流電信號(hào)幅值為200 V時(shí)，計(jì)算得到|E2|≈6.5×1014V2/m3，粒子的介電泳速度uDEP=126 μm/s。隨著流速增加，介電泳力的主導(dǎo)作用逐漸減弱，流經(jīng)過(guò)濾區(qū)域的粒子數(shù)量增加，過(guò)濾效率降低。

圖6 不同流速時(shí)粒子過(guò)濾的數(shù)值模擬結(jié)果

Fig.6 Numerical simulation results of particle filtration at different flow rates

3.2 未施加交流電信號(hào)時(shí)的過(guò)濾特性

結(jié)合以上數(shù)值模擬結(jié)果，使用圖1(c)所示的芯片進(jìn)行了實(shí)驗(yàn)研究(金屬橡膠板間距D=5 mm)。實(shí)驗(yàn)中，采用微觀粒子圖像測(cè)速技術(shù)(Micro-PIV)從連續(xù)圖像幀中獲取示蹤粒子的運(yùn)動(dòng)速度以表征流速uL。測(cè)量系統(tǒng)包括倒置熒光顯微鏡(CKX41，Olympus，物鏡放大倍率10×，NA=0.25)、CCD相機(jī)(Prime BSI，Teledyne)等。已知圖像尺寸為2 mm×2 mm，CCD分辨率為2046 pixel×2046 pixel，考慮各種誤差，取圖像空間分辨率為1 μm。采用圖像處理軟件ImageJ 4.0進(jìn)行互相關(guān)分析計(jì)算流速，經(jīng)多次計(jì)算取平均值。

圖7展示了未施加交流電信號(hào)、流速uL=48和238 μm/s時(shí)過(guò)濾前后的實(shí)驗(yàn)結(jié)果，左、中、右圖分別為過(guò)濾前、第一層過(guò)濾和第二層過(guò)濾狀態(tài)，黑點(diǎn)為聚苯乙烯微球。對(duì)實(shí)驗(yàn)現(xiàn)象進(jìn)行分析，統(tǒng)計(jì)多塊相同矩形面積(366 μm×366 μm)內(nèi)的粒子數(shù)，繪制出過(guò)濾前后粒子數(shù)和過(guò)濾效率隨時(shí)間變化的曲線，如圖8所示。粒子過(guò)濾效率ηp通過(guò)下式計(jì)算：

(6)

式中，nB、nF分別為過(guò)濾前后的粒子數(shù)。

在圖8(a)中，時(shí)間達(dá)到15 min后，過(guò)濾前后的粒子數(shù)變化很小。這是因?yàn)橥ǖ垒^長(zhǎng)，短時(shí)間內(nèi)攜帶大量粒子的流體無(wú)法到達(dá)過(guò)濾區(qū)域，在15 min后粒子過(guò)濾效率才達(dá)到穩(wěn)定值。顯然，僅依靠金屬橡膠板的間隙無(wú)法實(shí)現(xiàn)對(duì)5 μm粒子的有效過(guò)濾，這一點(diǎn)在圖8(b)中更為明顯，可以看出，粒子的穩(wěn)定過(guò)濾效率最大不超過(guò)15%，這可能是由于架橋效應(yīng)或靜電吸附造成粒子堵塞從而實(shí)現(xiàn)了過(guò)濾。

3.3 施加交流電信號(hào)后的過(guò)濾特性

在金屬橡膠板上施加幅值為200 V、頻率為1 MHz的交流電信號(hào)，在不同流速條件下進(jìn)行粒子過(guò)濾實(shí)驗(yàn),圖9展示了流速uL=100和51 μm/s時(shí)過(guò)濾前后的實(shí)驗(yàn)結(jié)果。隨著流速降低，介電泳力對(duì)粒子的驅(qū)動(dòng)逐漸占據(jù)主導(dǎo)作用，過(guò)濾效率提高。

圖7 未施加交流電信號(hào)時(shí)過(guò)濾前后通道中粒子數(shù)的變化

圖8 未施加交流電信號(hào)時(shí)粒子數(shù)與過(guò)濾效率隨時(shí)間的變化趨勢(shì)

Fig.8 Variance of particles number and filtration efficiency with time when no AC signal is applied

圖9 施加交流電信號(hào)時(shí)過(guò)濾前后通道中粒子數(shù)的變化

圖10給出了加電后粒子數(shù)與過(guò)濾效率隨時(shí)間的變化趨勢(shì)，進(jìn)一步對(duì)比了單層與雙層結(jié)構(gòu)的過(guò)濾效率。從圖10(a)不難發(fā)現(xiàn)，在較短時(shí)間內(nèi)，粒子運(yùn)動(dòng)距離過(guò)短，因此在過(guò)濾區(qū)域后出現(xiàn)的粒子數(shù)較少，過(guò)濾前后的粒子數(shù)變化比較明顯。當(dāng)時(shí)間達(dá)到15 min后，過(guò)濾區(qū)域前后的粒子數(shù)變化不明顯，說(shuō)明粒子過(guò)濾效率達(dá)到了穩(wěn)定值。

圖10(b)中流速uL=51 μm/s時(shí)粒子過(guò)濾效率隨時(shí)間的變化曲線，對(duì)應(yīng)于圖10(a)單層過(guò)濾的粒子數(shù)變化。可以看出，當(dāng)流速增加后，過(guò)濾效率明顯降低，當(dāng)流速達(dá)到245 μm/s時(shí)，穩(wěn)定過(guò)濾效率已不足10%，這一結(jié)果與圖8(b)中uL=238 μm/s時(shí)的結(jié)果偏差不大，這是因?yàn)榇藭r(shí)的流速uL遠(yuǎn)超過(guò)介電泳速度uDEP，起主導(dǎo)作用的為流速。

對(duì)比圖10(b)與(c)可以發(fā)現(xiàn)：當(dāng)流速相同時(shí)，單層結(jié)構(gòu)的穩(wěn)定過(guò)濾效率低于雙層結(jié)構(gòu)，其最大穩(wěn)定過(guò)濾效率低于60%；當(dāng)流速高于200 μm/s，單層結(jié)構(gòu)和雙層結(jié)構(gòu)的穩(wěn)定過(guò)濾效率相差不大(差值小于10%)。因此，在能夠有效實(shí)現(xiàn)過(guò)濾時(shí)(過(guò)濾效率不低于50%)，流速uL不應(yīng)超過(guò)介電泳速度uDEP的80%(流速低于100 μm/s)，此時(shí)通過(guò)提高過(guò)濾結(jié)構(gòu)的層數(shù)，可以大大提高過(guò)濾能力。

由式(5)可知，uDEP∝r2，粒子的介電泳速度與粒徑r關(guān)系很大，通常要求r>1 μm[10-11, 16]。當(dāng)r<1 μm時(shí)，粒子受到的介電泳力較弱，此時(shí)不能實(shí)現(xiàn)粒子的有效過(guò)濾；隨著粒徑增大，由于較強(qiáng)的介電泳力和有限的平均孔隙，能夠?qū)崿F(xiàn)更高的過(guò)濾效率。

圖10 施加交流電信號(hào)時(shí)粒子數(shù)與過(guò)濾效率隨時(shí)間的變化趨勢(shì)

Fig.10 Variance of particles number and filtration efficiency with time when AC signal is applied

4 結(jié) 論

本文開(kāi)發(fā)了一種微流控裝置，將直流電場(chǎng)感應(yīng)的液態(tài)金屬液滴的電毛細(xì)單向循環(huán)泵送流動(dòng)和交流電場(chǎng)驅(qū)動(dòng)的多孔金屬橡膠板附近的負(fù)介電泳力結(jié)合，提高了金屬橡膠板對(duì)微粒的過(guò)濾能力。

(1) 無(wú)介電泳力作用時(shí)，僅依靠金屬橡膠板自身孔隙無(wú)法實(shí)現(xiàn)對(duì)5 μm聚苯乙烯微球的有效過(guò)濾。

(2) 在實(shí)驗(yàn)條件下，當(dāng)流速低于60 μm/s時(shí)，雙層結(jié)構(gòu)的穩(wěn)定過(guò)濾效率可達(dá)80%以上，而單層過(guò)濾結(jié)構(gòu)的穩(wěn)定過(guò)濾效率接近60%。無(wú)論是單層結(jié)構(gòu)還是雙層結(jié)構(gòu)，流速對(duì)金屬橡膠板的過(guò)濾效率都有較大影響，應(yīng)控制其不超過(guò)介電泳速度的80%。