電化學(xué)循環(huán)井耦合氧化-還原降解地下水中三氯乙烯

劉 洋，袁松虎，張耀強(qiáng)，劉 洋，蔡其正，鄭云松

(中國(guó)地質(zhì)大學(xué)(武漢)生物地質(zhì)與環(huán)境地質(zhì)國(guó)家重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室，湖北 武漢 430074)

(1)

(2)

McNab and Ruiz將電解池與鈀催化反應(yīng)器串聯(lián)，氯代烴污染水流通過電解池富氫后進(jìn)入反應(yīng)器完成脫氯降解[10]，但陽(yáng)極產(chǎn)生的O2會(huì)競(jìng)爭(zhēng)活性[H]，抑制氯代烴的還原效果[5,10,14]。通過分離陰陽(yáng)電極將鈀催化劑放置于陰極附近，或直接將鈀負(fù)載在陰極表面，能有效降低O2的抑制作用，提高脫氯效率[11,14]，但該方式所需電壓較高，能耗大，且電極附近pH變化大。近年來課題組采用含鐵雙陽(yáng)極體系供Fe(Ⅱ)消耗O2減弱該影響，在室內(nèi)和野外修復(fù)中取得了較好的效果[13]。但是，該方式僅消耗O2而不能同時(shí)利用O2降解污染物，同時(shí)Fe(Ⅱ)氧化會(huì)產(chǎn)生沉淀導(dǎo)致堵塞。配體為解決該問題提供了新思路。中性條件下乙二胺四乙酸(EDTA)等絡(luò)合劑能有效抑制鐵沉淀，并促進(jìn)Fe(Ⅱ)活化O2產(chǎn)生羥自由基(·OH)(式3)[15-17]，而且在電化學(xué)體系中能促進(jìn)鐵循環(huán)提升降解效率[17]。

Fe(Ⅲ)-EDTA+·OH+OH-

(3)

傳質(zhì)過程是限制大多數(shù)地下水原位修復(fù)技術(shù)效果的關(guān)鍵。抽水、注水的地下水循環(huán)系統(tǒng)是地下水修復(fù)的基礎(chǔ)性設(shè)施，也是促進(jìn)傳質(zhì)的重要方法，具有與多種工藝相結(jié)合的潛力[18]。根據(jù)上述對(duì)電解供氫體系的分析，提出一種以抽、注水地下水循環(huán)系統(tǒng)為基礎(chǔ)的電化學(xué)循環(huán)井耦合氧化還原處理體系，通過地下水電解原位提供H2和O2，投加Fe(Ⅱ)-EDTA絡(luò)合物活化O2產(chǎn)生·OH氧化降解污染物，同時(shí)降低O2對(duì)后續(xù)還原過程的抑制作用，進(jìn)而利用鈀催化剩余的H2還原降解污染物。為了實(shí)現(xiàn)上述修復(fù)過程，本研究依托二維砂槽模擬含水層搭建了抽水、注水循環(huán)耦合氧化還原修復(fù)體系，評(píng)價(jià)了該體系對(duì)TCE的修復(fù)效果以及電流、流速等對(duì)修復(fù)效果的影響。……