激光場中鋰原子發射的電離閾值以下低階諧波的研究

張啟迪， 李鵬程， 趙松峰， 周效信

(西北師范大學物理與電子工程學院, 蘭州730070)

1引 言

自上世紀80年代末從實驗上發現氣體在激光場中發射高次諧波(High-order harmonic generation,HHG)現象以來[1,2]，人們對高次諧波的研究產生了極大的興趣[3-6]，一方面是需要理解高次諧波的發射機理[7]，另一方面，高次諧波是合成超短阿秒脈沖的重要途徑[8].當強激光場與原子分子相互作用時,所發射的高次諧波是一種非線性現象,對于平臺區域的高次諧波，其產生機理可用半經典的三步模型[3]來解釋：當原子在強激光場的驅動下，激光場和原子實的庫侖場聯合作用形成一個勢壘,原子中的價電子會隧穿這個勢壘而進入到連續態，處于連續態的電子會被激光場加速，當激光場反向時，電子會改變方向并向原子實加速運動,從激光場獲得能量，當電子返回原子實附近時,與原子實復合回到基態，從而將電子從激光場獲得的能量以光子的形式輻射出來，即發射高次諧波.對于處在平臺區域的高次諧波可以很好地用三步模型加以解釋.近年來,人們對電離閾值以下的低階諧波(Low-order harmonic generation, LOHG)進行了研究,研究結果表明,低階諧波的發射要比平臺區域的諧波發射機理復雜的多,不能用三步模型來解釋,因為低階諧波牽涉到原子束縛態在激光場中的性質, Camp 等人[9]研究了氦原子閾值附近諧波的提高，他們發現諧波的提高主要來源于原子基態和發生Stark移動的激發態之間的多光子共振，Beaulieu等人[10]研究了閾值附近氬原子諧波的結構. 觀察到除了通常的奇次諧波外，還存在著一些側峰，并且確定原子激發態對這些側峰的形成起著重要的作用，Li等人[11]通過同步壓縮變換技術(Synchrosqueezing transform,SST)[12]和半經典分析研究了近閾值和閾值以下Cs原子低階諧波的性質，Xiong等人[13]以氫原子為例，研究了這些低階諧波側峰形成的原因，最近，我們對He原子低階諧波的側峰進行了研究[14],結合同步壓縮解釋了低階諧波的側峰結構由兩部分組成，并且部分側峰和主峰之間的間隔可以用來估算原子激發態在激光場中的最大Stark移動.

對于其它原子如堿金屬原子在激光場低階諧波的性質是否也存在側峰結構以及側峰的性質并沒有結論，雖然文獻[11]研究了堿金屬原子Cs的低階諧波，其側重點是低階諧波發射的動力學過程，對堿金屬原子低階諧波的側峰結構并未給與關注，本文研究了堿金屬的鋰原子在強激光場中電離閾值以下低階諧波出現的側峰性質，利用鋰原子的精確模型勢，通過數值求解鋰原子在激光場中的三維含時薛定諤方程,計算了鋰原子的低階諧波譜,結果也出現了一些諧波的側峰結構,并利用SST技術對這些側峰性質進行了分析.

2理論方法

鋰原子屬于多電子原子，通常情況下可以把鋰原子作為準單電子體系進行處理，即由原子實和最外層的一個價電子組成.當激光場不是太強的情況下，原子實作為凍結核來處理, 僅考慮價電子在激光場中動力學過程. 在激光場中，該價電子受到原子實和激光場的共同作用而運動，原子實對價電子的作用可以用一個精確的模型勢表示，該模型勢可以表示為[15](如沒有特別說明,以下均采用原子單位)：

Crexp(-βr))

(1)

式中的相關參數為：z=3,α=7.90875,β=3.90006,C=10.321.在偶極近似下，激光對價電子的相互作用可以表示為：

V(r,t)=-E·r=-E0zf(t)sinωt

(2)

式中E0是激光場的電場分量，f(t)是激光脈沖的包絡.這樣，鋰原子中價電子在激光場的運動可以用下述的三維含時薛定諤方程描述：

(3)

其中H0是鋰原子的無場下的哈密頓量：

(4)

利用含時廣義偽譜方法(TDGPS)[16]在球坐標下對(3)式進行數值求解, 已知t時刻體系的波函數，則t+Δt時刻的波函數可表示為：

(5)

通過對(5)式的演化，直到激光場結束，從而獲得原子在激光場作用下的含時波函數,然后計算出在長度規范下原子的誘導偶極矩：

dL(t)=〈ψ(r,t)|z|ψ(r,t)〉

(6)

通過Ehrenfest定理,可獲得誘導偶極加速度為：

(7)

對誘導的偶極矩或偶極加速度進行傅里葉變換，可以得到原子發射的高次諧波譜：

(8)

(9)

下文我們稱由偶極矩得到的諧波稱為長度形式，由偶極加速度得到諧波成為加速度形式.

為了更好地理解低階諧波的動力學過程，我們采用同步壓縮變換技術(SST)，對發射的諧波在時頻空間進行分析，相對于傳統的時頻分析方法(如Gabor變換，Morlet變換等)，SST 方法對于能量隨時間的變化的分辨率有很大提高，能夠更清楚的了解低階諧波發射的動力學過程.

3結果和討論

首先，利用精確的模型勢(1)式，通過對角化的方法，得到無場下鋰原子的束縛態能級和相應波函數，所得到束縛態能級在表1中給出，表中的第一行是NIST數據庫給出的數值[17]，第二行是我們利用精確的模型勢得到的結果.從表中可以看出，利用模型勢計算的能級與NIST中給出的結果符合得很好.

表1 鋰原子的能級值(Hartree)

為了確定計算的低階諧波的收斂性，我們對偶極矩得到的諧波和加速度得到的諧波進行了比較，在計算過程中將上面得到無場下鋰原子的基態2s態作為初態，激光強度選為1.4×1012W/cm2，波長為1600nm，sin2包絡，周期為25個，得到鋰原子的低階諧波，如圖1所示.由圖1可以看出，由長度形式和加速度形式得到地諧波符合得很好，說明我們的計算結果是可靠的.因為加速度形式得到的結果更為可靠，下面我們在分析諧波譜的性質時，均采用加速度形式的結果.

圖1 鋰原子長度形式諧波譜和加速度形式諧波譜的比較Fig. 1 Comparison of the low-order harmonic spectra for the length and acceleration form of Li atom

從圖1還可以看出, 在電離閾值以下(即8階以下)，除了出現奇次諧波外，在第3階、第5階和第7階較低的一側還出現了側峰,只不過第5階的側峰不太明顯. 對于正常發射的低階諧波，即3、5、7……等諧波，這是由于原子在同一能級上形成的綴飾態之間的躍遷形成的，而對于側峰部分的形成，則需要對諧波譜進行時頻分析來加以理解，為此，我們對加速度形式的諧波譜進行了SST計算，計算結果在圖2(b)中給出.

圖2 激光波長取為1600nm時,(a)鋰原子的低階諧波譜，(b)相應的SST時頻分析圖.Fig. 2 (a) Low-order harmonic spectra of lithium atom, (b) time-frequency analysis of SST with laser wavelength is 1600nm

由圖2(a)可以看出，第5階的側峰不太明顯，圖中的虛線位置是鋰原子的電離閾值.而由圖2(b)可以看出，第3階和第7階的側峰具有不同的特點，第3 階側峰會隨激光場結束而結束發射，因此，可以推測該側峰主要是原子的束縛態在激光場中形成的綴飾態之間的躍遷形成的，當激光強度趨近于零時，這類躍遷也隨之消失.對于第7階諧波而言，除了在激光脈沖作用期間有諧波發射外(圖中是激光脈沖的下降沿)，當激光結束后，側峰的諧波仍有發射，說明該側峰由兩部分組成：一部分是束縛態在激光場中形成的綴飾態之間的躍遷形成的，這些綴飾態包含了能級的Stark移動；另一部分是無場下原子的激發態向基態躍遷形成的.由第7階側峰的位置剛好與激光結束時輻射的中心位置重合，因此該側峰的位置與第7階主峰的能量差反映了原子激發態的最大Stark移動.為了說明這一點，將我們在文獻[14]中提出的公式應用到鋰原子，其側峰的能量滿足：

(Ejp±mω+Ux)-(E2s±nω)=q?ω

(9)

其中,Ejp±mω是原子激發態Ejp在激光場中的綴飾態能級,Ux是束縛態在t時刻的瞬時Stark移動,E2s±nω為原子基態在激光場中的綴飾態能級, q為非整數,q?ω是側峰的光子能量.相應的能級圖如圖3所示.

圖3 激光場中Li原子的6p態和2s態的綴飾態能級Fig. 3 The 6p and 2s decorated state energy levels of lithium atoms in the laser field

對于通常的奇數階諧波,是由同一個束縛態形成的綴飾態之間躍遷形成的,由于需要滿足宇稱守恒,因此只有奇數階諧波產生,對于側峰而言,是由不同的束縛態形成的綴飾態之間的躍遷產生的,其側峰的能量反映了瞬時Stark移動,如圖中的躍遷①、②、③，當激光結束時，側峰的位置與主峰的位置之差就是激發態的最大Stark移動.對照圖2(b)中側峰的位置是q=6.6，可以推算該能級的最大Stark移動為0.4階，對照表1中能級值，可以算出，該躍遷是由6p-2s的躍遷形成的，因此，6p態的最大Stark移動為0.4階,相當于1.0Up (Up為電子的有質動力能). 為了確定第7階側峰的確就是6p-2s的躍遷，我們還可以通過原子在激發態的布居數來證明，為此，我們計算了激光脈沖將要結束時原子在np激發態的布居數，如圖4所示，的確就是6p態的布居數最大，與能級差得到的結果一致.由上面分析可以看出，圖2(a)中的第7階側峰主要來源于無場下6p-2s態之間的躍遷，其輻射的諧波能量剛好是相應躍遷能級差，由此可以估算出6p態的最大Stark移動，同時也可以看出，第3階的側峰則僅是綴飾態之間的躍遷產生的.

按照上面的分析,如果采用其它波長的激光脈沖驅動鋰原子，當激光結束時，有可能不是6p的布居數較大，而是其它激發態的布居數較大，這時一些低階諧波的側峰位置就會有所不同，為此，我們使用激光波長為1800nm,激光強度仍為1.4×1012W/cm2來驅動鋰原子，得到了相應的低階諧波譜,并對這些諧波進行了SST時頻分析計算，相應的結果在圖4中給出.

圖4 激光波長取為1800nm時,(a)鋰原子的低階諧波譜，(b)相應的SST時頻分析圖. Fig. 4 (a) Low-order harmonic spectra of lithium atom, (b) time-frequency analysis of SST with laser wavelength is 1600nm

由圖4(a)可以看出，閾值以下的諧波，如第3，5，7階諧波也都出現了側峰結構，與圖2不同的是當激光結束時，有兩個側峰仍在發射[見圖4(b)]，按照前面分析可以看出，第5階的側峰純粹是由原子的綴飾態之間的躍遷形成的，而第3階和第7階除了有綴飾態的貢獻外，還有無場下原子的激發態向基態躍遷的貢獻，根據側峰的位置，并對照表1的能級數值，可以推出第3階側峰主要是鋰原子的2p激發態向2s基態躍遷形成的，而第7階的側峰則是4p激發態向2s基態躍遷形成的.而且通過這些側峰和相應的主峰之間的能量差，可以推算出2p激發態的最大Stark移動為0.49Up，4p激發態的最大Stark移動為0.81Up.

為了進一步確認上面根據側峰位置結合激發態到基態能級差分析得到的結果，我們還對激光結束前的幾個周期內原子在不同p激發態的布居數進行了計算，計算結果如圖5所示.

圖5 鋰原子在激發態的布居數. 激光波長為(a) 1600nm, (b) 1800nmFig. 5 The population of the excited states of lithium atom, laser wavelength (a) 1600nm, (b) 1800nm

由圖5(a)的結果可以看出，在波長為1600nm激光驅動鋰原子情況下，當激光脈沖從11.5周期到激光結束時，電子在激發態6p布居數遠遠高于其它激發態的布居數,因此，無場下6p激發態到基態的躍遷是主要，這正好對應圖2(a)中第7階側峰的情況；圖5(b)給出了激光波長是1800nm情況下，不同p激發態電子的布居數,當激光脈沖快要結束時,2p態和4p態的布居數遠大于其它激發態的布居，因此，2p態和4p態向基態躍遷的幾率遠大于其它態的躍遷，這一結果剛好與能級差的分析也是一致的.

4結 論

本文在單電子近似下，利用鋰原子的精確模型勢，通過數值求解鋰原子在激光脈沖驅動下的含時薛定諤方程,研究了鋰原子在電離閾值以下的低階諧波譜.研究結果表明，鋰原子的低階諧波除了有通常的奇數次諧波外，還會出現一些側峰結構，利用計算精度高的同步壓縮變換技術詳細分析了產生這些側峰結構的機理，分析結果表明,通過SST時頻分析技術，我們能夠辨認出鋰原子低階諧波側峰結構有兩類：一類是由原子的束縛態在激光場中所形成的綴飾態之間的躍遷產生的，這部分諧波側峰會隨著激光脈沖的結束而結束，其中包含了束縛態的瞬時Stark移動,另一類的側峰既包含這些綴飾態之間躍遷的貢獻，還包含無場下原子的激發態向基態躍遷的貢獻，而這一部分的側峰即使激光脈沖結束了，原子在一些激發態仍有較大的布居數，所以還有諧波的發射，利用側峰的這一特點，可以通過計算側峰與主峰的能量差來估算原子激發態在激光場中的最大Stark移動.