硫酸根自由基氧化氮雜環(huán)化合物效能及機理分析

張智春 ，岳秀萍 ，段燕青 ，高艷娟

（1.太原理工大學(xué)環(huán)境科學(xué)與工程學(xué)院，山西太原030006；2.山西建筑職業(yè)技術(shù)學(xué)院，山西太原030600）

氮雜環(huán)化合物廣泛存在于焦化、造紙、制藥等行業(yè)，是具生物毒性、難降解的有機污染物，包括喹啉類化合物、吡啶類化合物、吲哚類化合物及其衍生物等，對環(huán)境和人體健康產(chǎn)生潛在的危害〔1〕。氮雜環(huán)化合物不易受微生物代謝的破環(huán)，對微生物呈現(xiàn)不同程度的毒性，使得水體或土壤中雜環(huán)化合物的生物處理效果受到極大限制〔2〕。

高級氧化法是常見的處理難生物降解有機物的方法之一。其中硫酸根自由基氧化法可在寬泛pH范圍內(nèi)啟動，氧化大多數(shù)有機物并使其有效分解〔3〕。硫酸根自由基氧化法最常見和有效的激活方式有過渡金屬激活、熱激活、堿激活、活性炭激活、紫外激活等，而價格最低和效率最高的是零價鐵（ZVI）激活〔4〕。筆者采用ZVI激活過硫酸鹽產(chǎn)生硫酸根自由基（）氧化氮雜環(huán)有機物，分析了硫酸根自由基對氮雜環(huán)有機物的氧化效率和影響因素，確定最佳反應(yīng)條件，并通過分子軌道理論和Guassian09軟件研究酸性條件下反應(yīng)速率加快的原因。

1 實驗部分

1.1 試劑與設(shè)備

ZVI（粒徑≤0.1 mm，質(zhì)量分數(shù)≥98%），天津致遠化學(xué)試劑有限公司；Na2S2O8（質(zhì)量分數(shù)≥99%）、吡啶（體積分數(shù)≥98%）、喹啉（體積分數(shù)≥98%）、吲哚（質(zhì)量分數(shù)≥98%），H2SO4（體積分數(shù)≥98%）、NaOH（質(zhì)量分數(shù)≥99%），天津市恒興化學(xué)試劑制造有限公司；甲醇，色譜純。所有試劑均未經(jīng)純化直接使用，實驗用水由Millipore超純水制備設(shè)備提供，電阻率保持在18.2 MΩ/cm。

LC-20高效液相色譜儀，日本島津公司；……