“黑碳的農業與生活源排放對東亞氣候、 空氣質量的影響及其氣候-健康效益評估” 項目中期研究進展

丁德平 孔少飛 朱彬 張小玲 趙德龍 盛久江

（1 北京市人工影響天氣辦公室，北京 100089；2 中國地質大學（武漢），武漢 430074； 3 南京信息工程大學，南京 210044；4 成都信息工程大學，成都 620225）

0 引言

國家重點研發計劃“黑碳的農業與生活源排放對東亞氣候、空氣質量的影響及其氣候-健康效益評估”是針對中國黑碳排放、老化、傳輸、暴露及其可能引起的氣候、環境和健康效應開展的綜合基礎研究項目。目前項目進展順利，本文詳細介紹該項目的研究進展情況，分析了獲得的有價值、有影響的研究結果，總結了研究過程中存在的問題，提出了今后更明確的研究方向和目標，為項目更好地服務國家發展與規劃提供更多的技術支撐。

1 平臺建設情況

1.1 飛機平臺功能設計與改裝達到國際同等水平

黑碳氣溶膠的航測是本課題主要任務之一，航測需要特殊的觀測平臺。為最大化地發揮課題的優勢，輔助其他課題組的觀測，驗證其他課題模式的結果，課題骨干分別對常年用于大氣云物理探測和人工影響天氣作業的飛機針對新探測功能進行了設計和改裝，增加了大氣氣溶膠觀測平臺，在艙內增加了大氣氣溶膠和大氣氣體觀測系統。對密封艙高性能空中國王飛機重點增加了本課題需要的黑碳、大氣光學、大氣組分等重要觀測設備（圖1）。在另外一架非密封飛機中增加了用于VOC測量的質子遷移反應飛行時間質譜儀（PTR-TOF-MS）和用于大氣整層消光測量的機載激光雷達等觀測設備。

飛機氣路的設計和改裝。機載設備首先最大的困難在于合理的改裝，其次是改裝后數據質量的控制，各種粒子的采集損失評估。課題組首先重新設計了氣路（圖2），優化了粒子轉彎和氣路過長滯留的問題，在重要流量位置增加了監控，在氣體氣路中增加了外置泵。

黑碳氣溶膠采樣設備的設計與改裝。為了探測黑碳氣溶膠的質量濃度，粒徑分布和混合態信息，課題組在原有地面觀測基礎上增購了一臺用于黑碳氣溶膠航測的單顆粒黑碳光度計（SP2）。該儀器能夠高速測量黑碳氣溶膠的質量濃度、粒徑和老化特性。在改裝時克服了增壓倉氣路密封問題；在針對飛機不同飛行姿態對黑碳氣溶膠流量影響的問題上，開展了多架次的敏感性飛行試驗，獲得了最佳的飛行姿態和符合觀測要求的飛機參數。這對完成課題任務中黑碳的垂直分布、粒徑和老化機制等問題非常關鍵。

圖1 空中國王觀測探頭示意圖 Fig. 1 Detectors on the King Air plane

圖2 空中國王氣溶膠采樣氣路示意圖 Fig. 2 The airflow of aerosol detectors on the King Air plane

大氣顆粒物光學觀測設備的改裝。黑碳氣溶膠是大氣中最直接的吸收氣溶膠。本項目中第三課題中研究黑碳氣溶膠對大氣環境的直接、間接等影響，必須同時觀測黑碳氣溶膠的光學特性，這是利用實測訂正第三課題氣候模式評估黑碳氣候效應與輻射強迫的最重要參數。再結合黑碳的垂直觀測數據，能夠更加精準地評估黑碳的氣候效應。在加裝測量散射和吸收觀測儀器的過程中，課題組針對流量大、氣路過長等問題，拆除了質譜儀和云凝結核計數器設備，調整了之前觀測云物理的設備方案，使七波段黑碳儀（AE33）和濁度計能夠最大化接近采樣頭，最大限度減少粒子的損失。

大氣細顆粒物粒徑譜儀的改裝。在研究黑碳的垂直分布和老化機制時，需要配合其他亞微米氣溶膠的觀測。此先的觀測平臺，課題組計劃以掃描電遷移率顆粒物粒徑譜儀（SMPS）作為細粒徑顆粒物的采樣設備。但是在進行試飛之后，發現SMPS最快的掃描率為2 min，無法滿足高速飛行過程中的垂直探測要求，飛機爬升或者下降將引起大量粒子丟失以及采樣延遲現象，對數據的實時性影響很大。故此在進行測試之后，課題組用具有更高掃描分辨率的（1 s）的發動機廢氣排放顆粒物粒徑譜儀（EEPS）替代了SMPS，獲得了更精準的亞微米氣溶膠數據，這對于黑碳濃度粒徑演變和老化機制的研究十分重要。

大氣顆粒物組分設備的改裝。為了研究黑碳氣溶膠的垂直分布特征，配合研究黑碳氣溶膠的光學和老化特性，課題組成員設計了不同的觀測儀器組合和觀測方案。在2016年冬季改裝了最新型空中國王飛機，移除了原先云凝結核計數器設備，增加了大氣組分的觀測，旨在研究黑碳氣溶膠老化后包裹組分的比例，以及辨別大氣中更利于黑碳老化的組分。此改裝的最大問題是電源和氣溶膠質譜儀（AMS）體積過大。由于AMS開啟高壓時功率最高能達到2000 W，飛機整體電源無法達到負載，課題成員在飛機上加裝了一個高功率不間斷電源（UPS）。在地面起飛之前，儀器預熱全部轉為使用地面電源，最大化減少機載電源負載，起飛后等高壓穩定，功率降低后，再實施UPS電源的切換。關于AMS體積過大的問題，課題組成員拆除了后座儀器操作人員座椅，為AMS騰出了更大的空間，AE33和濁度計改裝到前方指揮人員座椅和逃生窗口下方，可使觀測獲得全方面的數據，即黑碳的質量濃度、粒徑、混合態、散射、吸收和大氣組分等信息。

針對大氣排放源觀測設備的改裝。課題任務中需要區分黑碳的來源和性質，區分農業源與生活源。課題組成員在另外一架非增壓倉飛機上安裝了PTR-TOFMS質譜，通過與第一架飛機的協同配合，區分不同黑碳來源及性質，為第二架飛機的飛行計劃以及航路的調整提供科學化的指導。課題組通過連續1個月質譜機載觀測，獲得典型城市不同物種的來源及空間分布特征。

針對遠距離傳輸觀測的改裝。黑碳垂直結構變化以及老化機制往往受局地污染傳輸和不同污染通道貢獻的影響，需要及時針對污染的來源和邊界層發展來判斷黑碳氣溶膠的來源及傳輸特性。課題組在第二架飛機上嘗試增加了機載激光雷達的探測。由于機載迷你激光雷達未安裝根據飛機姿態調整光路的模塊，課題組成員調整了飛行方案，去除了盤旋探測，直接改為平飛探測，發現數據更加科學有效。至此課題組獲得了17個架次關于氣溶膠遠距離傳輸的數據，其中污染物沿太行山脈傳輸的探測飛行大約10個架次，為研究北京地區黑碳氣溶膠的傳輸老化特性打下了基礎。

至此，課題組飛機平臺改裝形成了艙內、艙外從氣溶膠到云物理降水粒子探頭的全套觀測系統，涵蓋了5類22套儀器。在原有的基礎上增加了光學遙感探測，形成了大氣云物理、大氣光學、大氣氣溶膠、大氣遙感的國際綜合觀測平臺，與美國國家海洋和大氣管理局（NOAA）、美國國家大氣研究中心（NCAR）、懷俄明大學等的大氣科學觀測平臺和英國的FAMM（Facility for Airborne Atmospheric Measurements ）大氣觀測平臺處在了同等水平，甚至在某些方面超越了國外平臺（圖3）。

1.2 搭建多套源排放模擬燃燒實驗平臺和監測系統

2017年1月9日，課題組獲得批準建設中國地質大學（武漢）燃燒源排放實驗室。課題組購置了氣溶膠自動換膜顆粒物采樣系統、九級氣溶膠粒度分布采樣器、便攜式PM1.0和PM2.5采樣器、便攜式煙氣分析儀、碳氣溶膠在線、AE33、微型黑碳儀（AE51）、水溶性離子在線及燃燒室、煙霧箱、稀釋采樣系統、便攜式自動氣象站、便攜式氧氣檢測儀等氣溶膠源排放和大氣環境相關的大型在線/離線膜采樣監測儀器35套，已全部到位并投入運行。完成了民用燃料排放因子稀釋通道室內模擬燃燒實驗和煙羽測試實驗，相關設備已調試完畢，將開展中國典型民用煤、生物質以及特色生活源黑碳排放因子及老化特性實驗。

2 課題研究結果介紹

2.1 黑碳的空間分布

（1）華北區域不同季節下黑碳氣溶膠垂直分布特征

通過對比北京在春夏季和秋冬季黑碳氣溶膠的垂直分布特征發現（圖4），在高溫季節，BC在邊界層內垂直混合均勻，可能是由較高的表面溫度引起更強的對流混合作用造成的。此外，南風的主導優勢可能會使大部分污染的空氣團平流，抵消其稀釋效應；而在冬季，來自北方更清潔的空氣占主導地位，對當地的空氣有很強的稀釋作用。由濃度平均值表明，在炎熱季節的低層大氣中BC質量濃度較低，但在兩個季節的行星邊界層（PBL）中質量濃度類似（3.5～4 μg/m3）。高湍流度的空氣條件下，如在炎熱季節前期，在很大程度上BC質量會稀釋到背景水平（0.5 g/m3）；而在冬季，西南氣流主導下的氣團顯著地提高了PBL內的BC濃度。

暖季PBL內的BC質量濃度幾乎沒有垂直梯度。而在寒冷季節，除了受西南氣流影響，隨著海拔高度的增加，濃度也會降低。不同層的BC質量濃度水平與排放量大體一致，南方空氣往往會帶來更多的污染物，而北方空氣具有稀釋效應。但這排除了在晚春時更頻繁觀測到的湍流狀況。對流混合層的升高稀釋了BC的質量濃度，在整個大氣柱中表現出相對減少但更均勻的質量濃度分布。

（2）華中區域徐州黑碳氣溶膠垂直分布特征

通過分析華中區域徐州的BC連續觀測的垂直分布發現，徐州地區的BC質量濃度明顯低于北京地區。污染嚴重時最大濃度僅為1500 ng/m3，而且整體黑碳呈遞減趨勢，沒有明顯梯度，不同于北京地區的冬季污染垂直分布，這可能由于觀測時間為夏季的原因。另外通過觀測發現徐州地區的黑碳粒徑基本都在200 nm以下，低于北京地區任何季節的數值。這說明華中區域黑碳的來源特性不同于北京地區。更小的粒徑說明黑碳有可能來源于其他工業污染，而非燃煤的排放。

（3）華中區域武漢黑碳氣溶膠垂直分布特征

通過對比武漢與北京往返探測的結果發現，兩地區同一季節下重污染天氣BC濃度相差不大，平均都在2000 ng/m3以上，但是華中地區BC的MMD（平均粒徑）與北京清潔天氣下的MMD基本一致，都在200 nm左右。而且武漢地區BC的老化包裹厚度反而小于北京地區同樣天氣下的包裹厚度。

（4）山東區域黑碳氣溶膠垂直分布特征

2018年6月7—12日在山東濰坊地區進行了大約4個架次探測，由于7日SP2故障未獲得數據。通過研究發現山東地區BC濃度要高于華中地區但是要低于華北及北京地區，在兩者之間。但是在山東地區PBL內的黑碳碳芯濃度大約在200 nm左右，十分接近華北地區中度污染的情況，略高于華中區域徐州地區。BC的包裹厚度平均在1.5，但是有污染天氣下，值大于1.5，這與北京地區清潔天氣十分接近。說明山東的BC排放源極有可能處于南北地區混合地帶，包含燃煤等工業的污染排放。

（5）長三角地區黑碳氣溶膠綜合立體觀測

圖3 空中國王飛機及觀測粒徑要素與范圍 Fig. 3 King Air plane and the sampling elements with measurement extent

圖4 不同季節下黑碳氣溶膠的質量濃度的垂直分布 Fig. 4 Vertical distribution of the BC mass concentration in different seasons

利用綜合觀測資料，獲得了長三角地區典型站點的黑碳氣溶膠長時間序列和垂直分布數據。首先對長三角鄉村地區的大氣邊界層結構和黑碳垂直分布特征進行研究。圖5給出了觀測期間黑碳的4類典型垂直分布特征：1）垂直分布均勻型（38%）；2）下低上高遞減型（29%）；3）地面和低空濃度較高的雙峰型（17%）；4）低空黑碳濃度較高的單峰型（11%）。黑碳垂直分布的日變化很大程度上遵循邊界層的演變：白天時段，垂直湍流的混合作用致使邊界層內黑碳分布均勻；夜間靜穩條件下，殘留層內污染物基本保持和日落前相似的分布和濃度，并對次日白天污染物垂直分布有明顯影響，加之鄉村地區居民生活產生的以炊煙為代表的地表排放源排放的污染物堆積在近地面。上述兩個因素導致冬季夜間污染物濃度隨標準高度（HNor）的增加而線性遞減。

圖5 四種類型的黑碳垂直分布廓線及其對應的溫度（T）、虛位溫（VPT）、比濕（q）、風速（WS）和風向（WD）的垂直分布 Fig. 5 Four types of vertical distribution of BC, temperature, virtual potential temperature, specific humidity, wind speed, and wind direction

2.2 黑碳的大氣輸送特征

（1）北京地區典型黑碳氣溶膠傳輸特征

2016年12月10—12日，北京市人影辦利用空中國王飛機同時觀測了北京和保定的黑碳垂直廓線（圖6）。這是一次典型的北京污染過程，空氣質量從清潔到快速污染，然后到穩定。本次飛機航測持續了三天，分別觀測到了清潔、快速污染到穩定三種不同情況下黑碳氣溶膠的垂直廓線。此次觀測發現：1）黑碳質量濃度和PM2.5質量濃度的垂直變化非常劇烈；2）根據位溫確定的邊界層高度無論是清潔天還是污染天，污染物都是主要集中在邊界層之下；3）發現12月11日的廓線呈現邊界層上部高下部低的特點；4）根據黑碳的垂直分布和化學組分比較穩定的特性，可以初步確定北京市的污染是由傳輸造成的；5）根據垂直廓線的演變，還發現污染物在上空的傳輸，這種傳輸方式在該地區首次被觀測到。上層較高的黑碳質量濃度，對邊界層高度、輻射強度、以及大氣穩定度都有很大的影響[1-2]。

（2）冬季灰霾期間黑碳在華北南部和華中地區的跨區域傳輸

為探究冬季灰霾期間，黑碳氣溶膠在華北和華中這兩大環境空氣污染嚴重區域的相互傳輸影響，在前期歷史資料的分析基礎上，本研究在華北和華中布置了5個觀測點（圖7），一個北方城市，三個邊界城市、一個南方城市，研究不同區域不同點位類型黑碳氣溶膠的分布、相互傳輸影響及傳輸過程中的理化性質改變。

相較于清潔天，污染天黑碳的質量濃度和吸收系數分別增加了26.4 %～163 %和18.2 %～236 %，主要是由于化石能源燃燒產生的黑碳增加導致的。清潔天與污染天黑碳來源的對比發現：污染天，在武漢（城市點位），來源于生物質燃燒產生的黑碳濃度會降低；而在漯河和紅安（北方和郊區點位），生物質燃燒產生的黑碳呈上升趨勢。這種城市和郊區，南方和北方的差異可為區域性灰霾期間各地制定精細的污染減排管控措施提供依據。

此次外場觀測中發現黑碳在傳輸過程中，其質量濃度和吸收系數會增加，而A?ngstrom指數會降低，首次從多點位觀測的角度說明黑碳在區域傳輸過程中會發生老化，并影響到下風向黑碳的濃度和性質。本研究還發現：黑碳從北到南的傳輸過程中，來源于生物質燃燒產生的黑碳的質量濃度會升高；而黑碳從南向北的傳輸過程中，來源于生物質燃燒產生的黑碳，其質量濃度卻降低。在冬季南方地區生物質燃燒排放黑碳氣溶膠需引起重視。

3 黑碳排放清單的構建

3.1 組織了多批次農村能源消耗調研

圖7 PM2.5的空間分布（a）和觀測點位置（b）及氣團軌跡來源聚類（c，HA：紅安、LH：漯河、SX：隨縣、WH：武漢、XY：襄陽） Fig. 7 The spatial distribution of PM2.5(a), the position of sampling site(b), and the cluster of the air mass trajectory(c)(HA: Hongan, LH: Luohe, SX: Suixian, WH: Wuhan, XY: Xiangyang)

采用多種形式（入戶調研、大學生假期老家調研、暑期社會實踐、微信調研等），已開展4批次農村能源消耗調研及燃料收集。課題組分別于2016年7月、12月，2017年7月、12月和2018年7月利用學生放暑假時間，開展中國典型農村能源消耗入戶調查和常用燃料搜集。設計了相應的調查問卷，獲得了調查數據。

3.2 初步研究了民用燃料排放氣溶膠的數濃度和單顆粒氣溶膠的組成、混合狀態及實時演化特性

基于室內模擬燃燒和稀釋通道采樣系統，設置兩種燃燒狀態，利用SMPS（14.6～667.1 nm）與單顆粒氣溶膠質譜儀（SPAMS，0.2～2.0 μm），對民用蜂窩煤和散煤以及常用生物質排放氣溶膠的數濃度和單顆粒氣溶膠組成、組分混合狀態和實時演化特征開展研究。

民用燃煤種類為淮北蜂窩煤、貴州蜂窩煤、內蒙古蜂窩煤、淮北塊煤、貴州塊煤及內蒙古塊煤；生物質種類為蘋果木、梨木、竹子、松木、柏木、蘆葦及玉米桿。實驗過程中，設置5種稀釋比，確定最佳稀釋比。民用煤明燒過程中，SMPS測量顆粒物數濃度隨粒徑呈單峰分布，主要存在三種燃燒狀態：點火階段、劇烈燃燒階段及燃盡階段。點火階段，超細顆粒物數濃度增加；劇烈燃燒階段，顆粒物總數濃度達峰值；燃盡階段，數濃度向小粒徑范圍偏移，總數濃度為三階段最低。與蜂窩煤相比，塊煤燃燒排放顆粒物粒徑偏大，且第二階段燃燒時間長。民用煤悶燒過程中，顆粒物數濃度隨粒徑呈遞減趨勢，排放的顆粒物數濃度主要集中在核模態，沒有明顯的狀態差異。

3.3 初步構建了中國民用燃煤（2015 年）和生物質燃燒（室內燃料燃燒和露天燃燒2003—2016 年）的黑碳1 km×1 km 排放清單

利用Arcgis軟件設計了更加精確的城市與農村區域分布，以1 km×1 km分辨率的全國人口密度分布柵格數據為基本權重，設計了城市與農村地區全國人口密度柵格數據，并以此為權重，結合研究中計算所得清單數據進行空間插值，得到2015年全國民用煤燃燒排放細粒子中有機碳與元素碳1 km×1 km分辨率的網格化清單。圖8為元素碳（EC）單位面積年排放分布情況，最高排放集中在北京中部可達833.4 kg/a，遠超過EC在北京地區排放強度。其中北京與河北地區、山西大部分地區、山西南部單位面積排放高出5.0 kg/a，其次則為甘肅與山東地區。與有機碳（OC）排放不同，天津地區元素碳排放量分布不均，其農村單位面積排放量較高，城市則排放較低，高排放點分布于天津外環。元素碳排放在我國南方的空間分布則集中在華東平原與云貴高原地區，但其排放量仍遠小于北方，華東平原區域單位面積年排放在0.5～1.0 kg范圍內，云貴高原地區排放略高于華東，其中有部分地區排放量在1.0～2.0 kg范圍，且主要集中在貴州地區，西南地區元素碳排放則集中在四川東部與重慶交接區域.華南地區排放量較低，單位面積年排放小于0.1 kg，且分布較分散，未形成連片排放。

圖8 2015年中國民用燃煤排放細顆粒物中元素碳1 km×1 km空間分布 Fig. 8 The spatial distribution of the fine particulate element carbon emission from Chinese civil coal combustion at a resolution of 1 km × 1 km in 2015

全國現有碳組分清單研究中，不同學者對民用燃煤部分排放量開展了定量研究，Klimont等[3]計算得到2005年中國民用燃煤OC與EC排放為50和37 Gg。Cao等[4]分別計算了2000年中國民用燃煤城市與農村的碳組分排放，結果表明碳組分排放主要集中在我國北方華北地區，空間分布與本研究相近，其中城市OC排放量433.8 Gg、EC排放量33.7 Gg；農村OC排放量899 Gg、EC排放量487 Gg。OC排放農村貢獻率為0.67，EC排放農村貢獻率為0.94；本研究中城市OC排放量為68.1 Gg、EC排放量0.9 Gg；農村OC排放量169.0 Gg、EC排放量2.4 Gg。其中OC排放農村貢獻率為0.71，EC排放農村貢獻率為0.73，與Cao等研究結果具備可比性。本文以更新后的EC排放因子構建清單，所得EC排放量普遍低于已有研究結果。民用燃煤對EC排放的影響仍需持續觀測，相關排放因子的補充也亟需進行。

4 黑碳對氣候、環境影響的模擬研究

4.1 黑碳光學特性模型的建立以及非球形黑碳混合模型對老化后黑碳光學特性研究的改進

首先從觀測數據和經驗公式出發，建立了κ-ECMie模型，并對其反演黑碳氣溶膠的光學特征進行了驗證，力求從最少的觀測參數得到更可靠的結果，并在更大的尺度上討論問題。主要方法為以吸濕性參數、黑碳的體積分數為變量，建立計算氣溶膠粒子光學性質的模型。該研究工作旨在建立更加真實的非球形黑碳模型，將有助于提升當前數值模式的模擬性能，進而得到更加精確的黑碳及其老化后的光學特性。該模型與其他研究相比，改進的最大亮點和特點是：1）計算結果準確，與觀測結果比較后發現比其他方法更符合實際觀測結果。2）計算所需參數少，所有參數能夠在常規觀測中獲得。3）普遍適用性，在不同地區使用不需要調整系數。目前已經完成了模型的建立和初步的驗證工作。當前基于吸濕性參數和元素碳的體積分數構建了一個適用于南京地區的大氣消光性質的模型（圖9）。結果表明，南京地區消光系數中的81%是由于粒徑在0.2～1.0 μm范圍的顆粒物造成的。在干燥條件下，該粒徑范圍內的顆粒物的質量分數越大，則消光系數越大。當相對濕度增加時，消光系數有顯著的增加。

圖9 在南京對κ-EC-Mie模型的驗證[5] Fig. 9 The κ-EC-Mie model verification for Nanjing data[5]

4.2 黑碳氣溶膠的環境效應模擬研究

采用在線大氣化學耦合模式WRF-Chem研究了黑碳氣溶膠反饋機制對氣象要素和邊界層發展的影響，并進一步探討了黑碳-邊界層相互作用的機制對地面臭氧濃度的影響。結果表明，白天邊界層開始發展時，由于黑碳氣溶膠對太陽短波輻射的吸收作用，會加熱邊界層以上的大氣，其中在邊界層頂的加熱最顯著，從而增加了層結穩定度，這使得此時邊界層的發展受到抑制。進而造成臭氧前體物在邊界層內大量累積，最終使得臭氧的光化學生成在正午之前有所增加。同時，邊界層的抑制造成湍流強度變弱使得高空向地面輸送的臭氧明顯減少，湍流挾卷減弱，從而導致早晨—中午向下的高濃度挾卷減弱，地面臭氧濃度降低。午后，由于邊界層的發展遲緩，臭氧在下午仍然存在較明顯的垂直梯度，因此午后的垂直混合作用仍然能夠從高空將臭氧輸送到地面，從而抵消了午前臭氧濃度的減少量。在整個過程中垂直混合作用在影響地面臭氧濃度中起到了關鍵作用。該研究的結果有一定創新性，以往的研究都關注于邊界層內的光化學反應對臭氧濃度的影響，而本研究發現黑碳-邊界層相互作用的機制對臭氧濃度也起著不可忽視的作用。并且在前人的研究基礎上，為探討中國高黑碳濃度地區的臭氧形成機制提供新思路。

4.3 黑碳氣溶膠的氣候效應模擬研究

基于地球系統模式（CESM）的物理參數化方案，成功自主研發了歐拉型大氣水成物在線源追蹤方法。該方法基于詳細的物理參數化方案，更加適用于大氣水分傳輸的物理機制研究，是一種精確定量大氣水成物來源貢獻的方法。本課題的下一步的研究準備將歐拉型大氣水成物源追蹤方法和黑碳氣溶膠的氣候效應的敏感性試驗相結合，考察黑碳影響東亞水循環的物理機制。此外，目前已經基于CESM模式的物理參數化方案初步完成了黑碳的行業源和區域源追蹤方法的代碼編寫。源追蹤計算中根據地理位置、排放源類型以及黑碳類型在模式中增加了48（4×6×2）種黑碳的標記物種。該工作將為定量分析全球黑碳來源提供技術支持。

本課題利用CESM模式針對黑碳輻射效應進行了研究。模擬研究結果表明，黑碳直接輻射效應的全球平均值為0.43 W·m-2。Ramanathan[8]發現多個觀測和模式測定后，黑碳的直接輻射強迫值為0.4～1.2 W·m-2，而大多數的GCMs（全球氣候模式）模擬值會由于模式忽略黑碳與其他氣溶膠內混等原因，導致模擬值低于觀測值，模擬范圍大概為0.2～0.4 W·m-2。Bond[9]統計了大量有關黑碳輻射效應的研究，認為黑碳輻射強迫值應為0.71 W·m-2（90%不確定性范圍），模式對黑碳直接輻射效應的最佳模擬范圍應在0.08～1.27 W·m-2。因此，本研究模擬的黑碳直接輻射效應的全球平均值與以往的觀測結果一致。

青藏高原是黑碳的冰雪反照率效應的敏感區，模擬結果表明在該地區黑碳引起的地表輻射強迫為正值，其值為0.8～12 W·m-2，而東亞其他地區黑碳引起的地表輻射強迫往往為負值。黑碳對云滴有效半徑和云內液水路徑的影響可以分別表征黑碳的第一間接輻射效應和第二間接輻射效應。結果表明，黑碳使得東亞地區3—6月和12月的云滴有效半徑顯著減小，而其他月份云滴有效半徑增加。在云內水汽含量不變的情況下，云滴數濃度增加，云滴有效半徑減小，從而導致云反照率增加，輻射強迫變大。黑碳在不同季節對中國第二間接效應造成的不同影響：冬季，黑碳造成中國上空的液水路徑增加，使得第二間接效應增強。夏季，中國北部和南部地區液水路徑增加，表明黑碳使得該地區第二間接效應增強；而華北地區的液水路徑減少，第二間接效應減弱。

黑碳通過其一系列的氣候效應還會影響到東亞地區的季風和降水。夏季黑碳引起的季風區降水變化出現了明顯的南澇北旱現象。長江中下游以南地區（32°N以南）的降水大范圍增加1 mm·d-1以上，而華東以北地區，包括部分華中地區（32°N以北）的降水減少了-1.2～-0.4 mm·d-1，南北差異較明顯。冬季黑碳引起東亞沿岸地區降水增加（尤其長江中下游地區），但增加幅度不大，為0.2 mm·d-1左右。除東亞降水受到黑碳的影響，東亞季風的強度夜有所變化。東亞夏季風在華北減弱，而在華南增強。這與夏季降水的變化相符（即南澇北旱）。冬季則出現南上的海上濕潤氣流，使得東亞冬季風明顯減弱。

進一步的研究還發現，黑碳對東亞副熱帶西風急流的位置、強度會產生影響。結果表明，夏季黑碳濃度增加會加熱整層大氣，而在不同緯度的加熱效果不同，從而產生了溫度經向梯度的異常，在急流北側，有較強的正溫度梯度異常，減小了負的經向溫度梯度。由于高層風速由低層溫度梯度所控制，因此黑碳濃度增加會造成夏季急流減弱。而在冬季，黑碳濃度高越高，其對大氣的加熱越強。由于黑碳在緯向的分布不均勻會造成經向溫度梯度異常：急流北側產生正溫度梯度異常，南側產生負溫度梯度異常，最終使得冬季急流南移。

5 黑碳的健康效益評估

5.1 北京地區BC 和PM2.5對居民循環系統死亡率的影響

利用2005—2011年北京地區黑碳濃度和循環系統死亡人數資料，采用GAM（時間序列的半參數廣義相加模型）模型[10]進行研究。分析得到，在實際大氣環境下以四分位范圍IQR計量（Inter Quartie Range，IQR），即IQR為第25百分位數（P25）～第75百分位數（P75），北京PM2.5日均濃度比BC高一個量級。在所有的滯后日，PM2.5的超額死亡風險（ER）范圍為1.2～4.1，BC為1.3～2.7，BC的健康效應只是略低于PM2.5。在實際大氣環境下，PM2.5與BC的濃度很難同時增加10 μg/m3，BC濃度的絕對增量遠小于PM2.5，但是為了方便量化比較，國際上廣泛存在第二種度量方法以10 μg/m3計量在所有的滯后日，PM2.5的超額死亡風險范圍為0.2～0.7，BC為2.3～4.8，BC的健康效應是PM2.5的6倍以上。

5.2 北京地區BC 和PM2.5對居民呼吸系統死亡率的影響

在自然滯后日（lag0～4），PM2.5的峰值出現在lag0，BC的仍出現在lag1。對于PM2.5，呼吸系統的ER值大于循環系統的，對于BC，呼吸系統與循環系統的ER值差距不大。以IQR計量，在所有的滯后日，PM2.5的超額死亡風險（ER）范圍為-0.5～4.8，BC為-1.3～2.7，BC的健康效應略低于PM2.5。以10 μg/m3計量，在所有的滯后日，PM2.5的超額死亡風險（ER）范圍為-0.1～1.0，BC為-2.3～4.7，BC的健康效應遠高于PM2.5。

5.3 北京地區BC 和PM2.5對不同人群呼吸、循環系統死亡率的影響

PM2.5引起的循環系統超額死亡風險均高于BC。對于PM2.5男性的健康風險高于女性，對于BC女性的健康風險高于男性；老年人群的超額死亡風險高于較為年輕的人群。在65歲以下的人群中，PM2.5與BC引起的超額死亡風險數值比較接近；受教育程度較低的人群的PM2.5與BC的健康風險較高。PM2.5超額死亡風險的組間差值較大。

PM2.5引起的呼吸系統超額死亡風險均高于BC。無論PM2.5或是BC，男性的健康風險高于女性；對于老年人群PM2.5呼吸系統健康風險略低于較年輕人群，而對于老年人群BC呼吸系統健康風險略高于較年輕人群（BC的0～64歲組結果未通過顯著性檢驗）；對于受教育程度較低的人群，PM2.5與BC的呼吸系統健康風險均較高。

5.4 北京BC 濃度與氣溫對疾病急診就診人數的影響研究

5.4.1 北京市BC 和氣溫單要素對不同人群急診就診人數的影響

2009—2011年BC和氣溫單獨作用對北京市不同人群急診就診人數的影響差異均較大，對總急診就診人數在當天直到滯后1天的情況下均顯著，對于呼吸系統疾病僅在當天顯著，對心腦血管疾病則在滯后5天的情況下顯著。在最佳滯后時間條件下，BC日均濃度每增加10 μg/m3，其總急診就診人數、呼吸和心腦血管疾病急診就診人數對應的RR（Relative Risk）分別為1.0035、1.0050和1.0057。

5.4.2 北京市BC 和氣溫共同作用的健康效應研究

2009—2011年北京市高溫與BC協同作用對不同人群急診就診總人數的影響均存在協同作用。氣溫高于26 ℃，BC對總急診就診、呼吸和心腦血管疾病急診就診人數影響的ER分別為0.85%, 2.46%和0.93%。

5.5 成都市BC 濃度與氣溫的健康效應及協同作用研究

1）成都市BC濃度對呼吸和循環系統死亡人數影響分析

2010—2015年成都市BC對總死亡、呼吸和心腦血管疾病死亡人數的影響存在滯后效應，BC在滯后一天Lag1d時RR均達到最大，分別為1.0015%, 1.0019%和1.0012%, BC對呼吸系統疾病死亡的影響相對較高。

2）BC對成都市不同人群死亡人數影響的短期健康效應風險評估

2010—2015年成都市BC累計滯后2d造成的總死亡和呼吸系統疾病死亡人數分別為8494和2200人，其對應的歸因風險（AFs: Attributable Fractions）分別為2.29%和2.44%；累積滯后1d的BC造成2558例心腦血管疾病死亡，對應AFs為2.19%。

6 結論

通過此項目的開展，進一步完善了原有的飛機觀測平臺，形成了艙內艙外從氣溶膠到云物理降水粒子探頭的全套觀測系統，涵蓋了5類22套儀器，在原有的基礎上增加了光學遙感探測，形成了先進的大氣云物理、大氣光學、大氣氣溶膠和大氣遙感的國際綜合觀測平臺，與美國NOAA、NCAR、懷俄明大學、英國FAMM大氣觀測平臺處在同等水平。通過課題大量的全國飛機航測，填補了國內黑碳氣溶膠的質量濃度、粒徑、混合老化特性觀測的空白。尤其為氣候模式評估中國黑碳氣溶膠的正負輻射強迫提供了強大的數據支撐。通過對吸收，散射，消光等大氣黑碳光學的垂直觀測，可以對氣溶膠觀測網（AERONET）和MODIS衛星光學特性進行修正。利用大量的黑碳航測數據，可以驗證評估氣候模式中BC的輻射強迫及輻射傳輸模式中奇異譜分析（SSA）的合理性。為評估中國黑碳對氣候的影響，增加我國在國際氣候談判中的話語權。

基于自上而下方法，構建了中國民用燃煤排放OC和EC高空間分辨率排放清單（1 km×1 km），該項工作可為我國民用散煤控制及其導致的污染時空分布格局研究提供基礎數據支撐。系統梳理了我國建國以來（1949—2015年）秸稈露天焚燒控制和生物質能源利用的相關政策。基于多衛星數據（MCD14ML和MCD64 AL）及更新的生物質數據（生物量數據、植被區劃數據及本地排放因子）。構建了2003—2015年我國中東部地區長時間尺度的高時空分辨率的生物質露天焚燒（包括森林、灌叢、草類及作物秸稈）排放清單。在上述研究建立的衛星反演數據方法，融合多衛星產品、課題組野外調查、高分辨率植被數據、更新的薪柴數據及更新的歷年詳細的排放參數，課題組近期建立了中國2003—2016年度的高時空分辨率的生物質露天焚燒及室內燃燒的綜合排放清單。

項目針對黑碳排放及其氣候環境效應模擬相關的幾個關鍵問題，包括獲得了對氣候和環境效應評估中亟需的黑碳在大氣中老化后的混合狀態、光學性質等參數，研究結果可為識別黑碳的高濃度排放特征及其在高濃度排放條件下的老化機制、環境氣候效應提供理論依據。此外，黑碳氣溶膠對邊界層產生作用，進而對地面臭氧濃度產生影響。對其中機理的認識，有助于減少黑碳對大氣環境的負面作用。以上對黑碳的環境和氣候效應的研究，可提升我國科學家在黑碳領域的話語權。研發的歐拉型大氣水成物在線源追蹤方法，更加適用于大氣水分傳輸的物理機制研究，將其與黑碳氣溶膠的輻射效應相結合可以加深理解黑碳影響水循環的物理機制。基于WRF-Chem和CESM模式研發的黑碳源追蹤方法將為我國的黑碳減排提供科學參考。黑碳氣溶膠光學性質的研究，有利于改進當前模式中黑碳輻射的參數化方案，進一步提升對黑碳的環境、氣候效應的理解。

開展黑碳和人群健康相關資料的補充收集和數據質控，融合地面黑碳濃度觀測、衛星資料以及再分析資料，建立全國BC濃度數據集，分析其時空分布特征。結合人口分布等信息，建立黑碳的人口暴露水平評估方法。建立典型城市黑碳-健康暴露反應關系，開展黑碳對人體肺部細胞的毒理作用實驗。開展了黑碳、細顆粒物濃度和氣溫等因子對人體健康影響的協同效應研究。系統開展不同減排方案和氣候情景下黑碳造成的居民健康經濟損失評估。根據黑碳氣候-健康效應評估及減排策略，與健康損失的經濟成本進行綜合分析，建立了黑碳氣溶膠氣候-健康效應評估平臺，提出優化的減排方案，未來進一步形成科學咨詢報告。