潿洲島土壤重金屬分布特征及風險評價

蔡蕓霜　張建兵　陸雙龍　李宛怡　 周家　蒙靜　馮春梅　汪軍能　盛凱　胡寶清

摘要：潿洲島是中國最年輕的火山島及廣西最熱旅游島，生態安全是其可持續發展的基礎。基于地統計學原理與地理信息系統（GIS）技術，對潿洲島土壤重金屬分布特征及污染風險進行研究，以揭示其土壤生態安全狀況。結果表明：（1）潿洲島土壤銅（Cu）、錳（Mn）、鎳（Ni）、鉛（Pb）、鋅（Zn）、汞（Hg）含量均值分別為55.99、1 767.34、110.24、21.79、99.91、0.03 mg/kg，變異性較強;其中，Cu、Mn、Ni、Pb、Zn平均含量高于廣西背景值，且Ni元素的平均含量超過國家土壤環境質量二級標準;同時，Mn、Zn、Hg含量之間具有與前人研究一致的相關性;（2）隨著土壤深度的增加，Cu、Mn、Zn元素含量隨之增加，Ni、Pb元素的含量則降低;（3）0～10 cm、>10～20 cm土層各重金屬元素的高值區總體上分布于該島中部和西南部，大部分元素具有強烈的空間自相關性;（4）土壤重金屬含量受土地利用方式影響明顯，其中拋荒地的Cu元素含量最高，香蕉地對Mn、Ni、Pb、Zn有累積效應，玉米地擁有最高含量的Pb;（5）綜合各種土壤重金屬污染及風險評價結果表明，該島土壤重金屬Mn、Ni有一定的積累，但其土壤重金屬污染程度及風險較低。結果可為潿洲島生態旅游安全評價提供參考。

關鍵詞：土壤重金屬;地統計學;風險評價;土地利用方式;潿洲島

中圖分類號： X825

文獻標志碼： A

文章編號：1002-1302（2020）02-0247-09

收稿日期：2018-10-26

作者簡介：蔡蕓霜（1993—），女，廣西上思人，碩士研究生，主要從事土壤過程及其環境效應方面的研究。E-mail：caiys416@163.com。

通信作者：張建兵，博士，副研究員，主要從事土壤過程及其環境效應方面的研究。E-mail：gxtczjb@163.com。

潿洲島是我國最大、地質年齡最年輕的火山巖海島，由于其獨特的地質地貌景觀與科考價值，現為我國4A級火山國家地質公園，也是我國近海區域最熱門的國際化休閑度假海島之一，近5年年均上島游客人數為70萬人次[1]。隨著旅游開發強度的不斷增大，潿洲島生態安全與旅游業發展的可持續性日漸成為當地關注的焦點[2]。作為生態環境的構成因子與主要承載體，土壤各元素組成及健康程度對潿洲島旅游業的可持續性具有重要的影響，而其中最受關注的是土壤重金屬的分布特征及污染程度。

土壤重金屬污染是一個長期積累的動態過程，易受區域環境變化或人為活動影響，在空間上具有分布復雜性、高度可變性以及局部偶然性特征，加之其潛伏性、富集性和難治理的特點，社會和學術界高度關注其分布特征、影響因素和污染風險[3-6]。利用經典統計學、地統計學和地理信息系統（GIS）技術相結合，探討土壤重金屬元素的分布特征及其影響因素，并基于單因子指數法、內梅羅指數法、地質累積指數法、潛在生態危害指數法等評價土壤重金屬污染風險，是當前土壤重金屬研究領域的主要方面之一[7-10]。陶澍等應用經典統計和地統計學手段研究了深圳市土壤中汞（Hg）在不同土壤類型中的含量差異、空間結構特征及沿剖面的縱向分異，并據此探討該地區土壤中汞含量和分布特征的形成原因[11]。Ersoy等運用地統計學法對英國Carsington牧場的土壤重金屬進行了空間分析，指出該地區的礦業開采活動是造成該牧場長期污染的重要原因[12]。宋波等利用統計學和地統計學法揭示了廣西西江流域土壤鎘含量分布特征，并對其風險進行評估[13]。Tóth等分析了歐盟地區土壤砷（As）、鎘（Cd）、鉻（Cr）、銅（Cu）、汞（Hg）、鉛（Pb）、鋅（Zn）、銻（Sb）、鈷（Co）和鎳（Ni）的空間分布特征，綜合評價了其風險等級[14]。

關于土壤重金屬的分布特征與污染風險評價研究主要集中在大陸各類生態系統中，而將島嶼作為研究對象的研究較少。本研究通過對潿洲島土壤進行全面調查與采樣分析，采用地統計學與GIS技術，分析潿洲島土壤Cu、錳（Mn）、Ni、Pb、Zn、Hg 6種重金屬元素的含量與空間分布特征，并探討其與土地利用、土壤理化性質的關系，評價其污染風險，以期為潿洲島生態旅游安全評價提供科學依據。

1 數據來源與方法

1.1 研究區概況

潿洲島隸屬于廣西壯族自治區北海市，位于市區南面21海里處，經緯度范圍為109°05′～109°13′E，20°54′～21°05′N，東西寬約6 km，南北長約6.5 km，面積約26.89 km2。該島由第四紀玄武巖漿噴發時在水下堆積而成，地勢南高北低，受長期地質作用和風化作用影響，形成了各種各樣的海蝕、海積等地貌類型[15];島上氣候溫暖濕潤，年均溫為23 ℃，年降水量為1 398.8 mm，年蒸發量大于年降水量，為1 874.6 mm，相對濕度為82%;主要植被類型有仙人掌、臺灣相思樹、銀合歡、菠蘿蜜、木麻黃和桉類等。潿洲島旅游資源豐富，旅游業為其支柱產業，著名景點有火山口地質公園、滴水丹屏、五彩灘和天主堂等，于1994年獲批為省級旅游度假區，現為國家地質公園[16]。2015年影像解譯與現場調查結果顯示，潿洲島土地利用類型以農用地為主，耕地集中于東北部，園地多分布在中部和南部，林地主要為沿海防護林，分布在北部和南部沿海（圖1）。該島土壤類型為火山灰質土[17]，其主要理化性質見表1。

1.2 土壤樣品采集與分析

2015年11月，根據潿洲島土地利用方式和土壤類型現狀，采取類似網格布點方式布設28個采樣點，用全球定位系統（GPS）定位，調查記錄土地利用類型、經營管理等信息，而后利用土鉆法采集0～10 cm、10～20 cm土層土壤樣品（S形布點，采集5點土樣混合為1個樣品），共采集土壤樣品54個（2個木麻黃林樣地為沙灘地，僅能采集0～10 cm土層土壤樣品）。根據土壤樣品處理規范，將采集回來的土樣進行風干處理，除雜并磨細后，分別過10目（用于測定土壤粒度）、100目（用于測定其他土壤理化性質和重金屬含量）篩備用。土壤重金屬Cu、Mn、Ni、Pb、Zn含量采用全譜直讀等離子體發射光譜儀（THEROM iCAP6300，美國）測定;Hg含量采用直接測汞儀（Milestone DMA-80，意大利）測定;土壤pH值采用電極法（梅特勒SevenExcellence，瑞士;水土比為5 mL ∶1 g）測定;土壤有機質含量測定方法為油浴加熱-重鉻酸鉀容量法。分析過程中所用試劑均為優級純，并用國家標準樣品（GGS-5）和空白進行質量控制。

1.3 土壤重金屬污染程度與風險評價方法

為了解潿洲島土壤重金屬污染狀況，采用單因子指數法、內梅羅指數法、地質累積指數法、潛在生態危害指數法對潿洲島土壤中6種重金屬元素進行污染及生態風險評價。單因子指數法是對土壤中的某一重金屬元素的累積污染程度進行評價的方法，其計算公式[18]為

1.4 數據處理與分析

運用Excel 2010、SPSS 16.0對潿洲島土壤中各重金屬含量數據進行描述性統計分析（最大值、最小值、平均值、標準差、變異系數、正態分布檢驗）以及Pearson相關性、差異性分析等;利用GS+9.0和ArcGIS 10.2進行半方差函數模型擬合和Kriging空間插值分析，以揭示潿洲島土壤重金屬空間相關性及空間分布特征。

2 結果與分析

2.1 潿洲島土壤重金屬含量統計特征

對潿洲島土壤重金屬元素含量統計特征進行分析，結果（表2）表明，Mn、Hg分別為該島含量最高、最低的元素，其值分別為1 767.34、0.03 mg/kg，其他元素含量介于二者之間，大小順序排列為Mn>Ni>Zn>Cu>Pb>Hg。各樣點土壤重金屬含量變異系數介于0.36～1.16之間，大小順序為Cu>Pb>Ni>Mn=Hg>Zn，整體呈現出中、強度變異，其中Cu屬于強變異，表明其樣點間含量差異較大，易受環境因子的影響;其余元素呈現中等變異，表明各自在島上的分布較為均勻。以廣西壯族自治區土壤背景值[24]為標準，潿洲島各土壤重金屬含量均有不同程度的超標，其中Mn超標倍數達10.42倍，Ni超標倍數為7.27倍，且Ni含量已超出國家土壤環境質量二級標準。

2.2 潿洲島土壤重金屬含量與土壤理化性質的關系土壤類型和土壤性質通常對土壤重金屬的含量分布具有一定的影響[25]。潿洲島土壤重金屬含量與理化性質的Pearson相關性分析結果（表3）表明，Mn、Zn、Hg含量之間存在顯著的相關性，這與前人研究結果[26]一致，表明3種重金屬來源相似性較高。重金屬含量與土壤pH值主要呈現負相關關系，這可能與重金屬的活化過程適宜于酸性環境相關。土壤黏粒、粉沙和有機質通常被認為有利于土壤重金屬的富集，因而與重金屬元素含量呈正相關關系[27-29]，本研究結果與該結論相一致。

2.3 潿洲島土壤重金屬含量垂直分布特征

由表4可知，潿洲島土壤重金屬含量具有明顯的垂直變異性特征，隨著土壤深度的增加，各重金屬含量隨之發生改變，在剖面深度為0～10 cm的土壤層中，Cu、Mn、Ni、Pb、Zn、Hg平均含量分別為26.37、1 765.41、111.46、19.97、98.66、0.03 mg/kg;在>10～20 cm土壤層中，Cu、Mn、Ni、Pb、Zn、Hg平均含量分別為87.89、1 769.41、108.93、23.75、101.27、0.03 mg/kg。說明潿洲島土壤重金屬含量在垂直空間分布略有差異，隨著土壤剖面深度的增加，Cu、Mn、Zn含量呈上升趨勢，而Ni、Pb含量則表現為降低趨勢。

2.4 潿洲島土壤重金屬含量空間分布特征

半方差函數是地統計學中關于土壤屬性空間變異性研究至關重要的函數，其擬合產生的參數可以用來表示區域化變量在一定尺度上的空間變異和相關程度。本研究利用SPSS 16.0統計軟件中的K-S法對數據進行正態分布檢驗，運用GS+9.0軟件進行半方差函數擬合，以離差平方和與標準誤差最小，決定系數最大為最優模型選擇標準[30]，得到不同重金屬元素的半方差函數理論模型及相關參數。結果（表5）表明，球狀模型為適用于潿洲島 0～10 cm、10～20 cm土層大部分土壤重金屬元素空間分布分析的模型，其中0～10 cm土層Ni、Hg和10～20 cm土層Mn擬合為指數模型較優，10～20 cm 土層Cu適合采用線性模型。

土壤重金屬塊金值與基臺值之比C0/（C0+C）通常被作為衡量變量空間相關程度的尺度，若其值小于25%，則為空間強相關;處在25%～75%之間為空間中等強度相關，大于75%為弱相關[31]。潿洲島0～10 cm、>10～20 cm土層重金屬元素（除>10～20 cm土層Cu元素外）的C0/（C0+C）值均<25%，表現為強烈的空間自相關性，說明各元素空間分布特征主要受母質、氣候等內在因素影響，而受隨機性因素的作用較小。>10～20 cm土層Cu元素的C0/（C0+C）的比值為1，說明其空間變異的隨機性較大，與其數量特征的強變異性結論相符，這種隨機性可能源于人類活動與降水淋洗的雙重作用，導致Cu富集于>10～20 cm土層。

Kriging插值利用區域化變量的原始數據和變異函數的結構特點，對未采樣點區域化變量的取值進行線性無偏、最優估計，將離散的空間采樣點轉化為連續表面，進而更直觀地展現各重金屬元素的空間分布特征[32]。基于Kriging插值法，采用ArcGIS 10.2軟件平臺，分析潿洲島土壤0～10 cm、10～20 cm土層重金屬元素Cu、Mn、Ni、Pb、Zn、Hg的空間分布特征。結果（圖2、圖3）表明，0～10 cm土層中，各重金屬元素的高值區總體上分布于潿洲島中部和西南部，Hg的高值點分布特征呈斑塊狀;10～20 cm土層重金屬元素除Cu、Pb的高值區分布于東北部以外，其他元素空間分布特征與其在 0～10 cm土層相似。

2.5 土地利用方式對土壤重金屬分布的影響

潿洲島土壤重金屬分布特征對土地利用方式改變具有敏感的響應，且其響應程度各異，這體現在不同重金屬含量在不同土地利用方式下的分布規律不同，從圖4可以看出，0～10 cm與10～20 cm 土層Cu含量之和表現為拋荒地>香蕉地>林地>玉米地;Mn、Ni含量之和表現為香蕉地>拋荒地>林地>玉米地;Pb含量之和表現為玉米地>林地>香蕉地>拋荒地;Zn含量之和表現為香蕉地>玉米地>林地>拋荒地;Hg含量之和表現玉米地>為香蕉地>拋荒地、林地。

土地利用方式對土壤重金屬的影響與土壤深度有關，在剖面深度為0～10 cm的土層中，Ni、Zn在香蕉地的含量與其他樣地具有顯著差異，Pb在香蕉地、拋荒地的分布與林地、玉米地具有顯著差異，Hg在玉米地中的含量與拋荒地具有顯著差異，Cu在不同類型土中的含量不具有顯著差異性;但在 10～20 cm 土層，Cu在拋荒地的含量顯著高于其他樣地，Hg含量在林地和香蕉地之間具有顯著差異，Ni含量在香蕉地、玉米地之間具有顯著差異，Pb含量在香蕉地、拋荒地與玉米地之間具有顯著差異，Mn、Zn含量在不同土壤類型中不具顯著差異性。

2.6 風險評價

以廣西土壤背景值和土壤環境質量二級標準（GB 15618—1995）為標準，基于單因子污染指數和內梅羅污染指數法的潿洲島土壤重金屬污染狀況評價結果（表6）顯示，當標準為廣西土壤背景值時，單因子污染指數表明，Hg元素污染程度為無污染，Cu、Pb、Zn為輕微污染，Mn、Ni達重污染等級，且各重金屬的單因子污染指數隨土壤深度的增加而增大，內梅羅污染指數評價結果均為重度污染;以國家二級標準為參考時，單因子污染評價中只有Ni出現輕微污染，其他重金屬的污染程度均表現為無污染，不同土層的內梅羅污染指數分別為1.92、1.93，均表現為輕度污染。該評價結果表明，潿洲島土壤重金屬含量有所累積，特別是Cu、Mn、Ni的地質累積指數隨著剖面深度的增加而增大，呈現出向土壤深處遷移的趨勢。

潿洲島0～10 cm土層土壤6種重金屬元素地質累積指數平均值由大到小依次為Mn（2.59）>Ni（2.07）>Zn（0.39）>Cu（-0.34）>Pb（-0.55）>Hg（-2.18），其中Mn、Ni累積程度嚴重，表現為強污染，Zn元素為輕度中等污染。

由表7可知，潿洲島單種土壤重金屬潛在生態危害系數較小，均表現為低潛在風險，以廣西土壤背景值作為參考時，0～10 cm、10～20 cm 6種重金屬的潛在生態危害系數Ein平均值由大到小依次為Ni>Hg>Cu>Mn>Pb>Zn;以國家二級標準為參考時，0～10 cm、>10～20 cm? 6種重金屬的潛在生態危害系數Ein平均值由大到小依次為Ni>Cu>Hg>Zn>Pb，研究區6種重金屬的綜合潛在生態危害指數 RI≤150，表明潿洲島土壤重金屬綜合潛在生態風險總體表現為輕微危害程度。

雖均以廣西土壤環境背景值為參考標準，但內梅羅綜合指數法與潛在生態危害評價法得到的結果略有不同，前者結果顯示，潿洲島土壤受重金屬重度污染，而后者結果顯示為輕微危害程度，這與2種方法計算原理不同有關，因為Mn、Ni含量相對較高，所以其單因子指數較高，導致內梅羅綜合指數也相應較高，而潛在生態危害指數主要考慮到不同重金屬的毒害作用，其評價結果更偏重于毒理方面[33]，由于Mn、Ni的潛在生態風險系數不高，所以其潛在生態危害風險程度低。以國家土壤環境質量二級標準為評價標準時，潿洲島土壤重金屬內梅羅綜合指數法與潛在生態危害評價法的評價結果均為輕微危害狀態。綜上，雖然潿洲島土壤重金屬Mn、Ni有一定的積累，但該島土壤重金屬污染程度及風險較低。

3 結論

潿洲島土壤各重金屬平均含量大小順序為Mn>Ni>Zn>Cu>Pb>Hg，分別為廣西土壤背景值的10.42、7.27、2.15、2.69、1.16、0.34倍，具有一定的超標現象。隨著土壤剖面深度的增加，Cu、Mn、Zn元素含量呈上升趨勢，而Ni、Pb含量則表現為降低趨勢。土壤Mn、Zn、Hg含量之間存在顯著的相關性，并整體與土壤pH值呈負相關關系，與黏粒、粉沙、有機質含量呈正相關關系。

潿洲島0～10 cm、10～20 cm土層重金屬元素（除 10～20 cm土層Cu元素外）的C0/（C0+C）值均<25%，表現為強烈的空間自相關性，說明各元素空間分布特征主要受母質、氣候等內在因素影響，而受隨機性因素的作用較小。10～20 cm土層Cu元素的C0/（C0+C）的比值為1，說明其空間變異的隨機性較大，與其數量特征的強變異性結論相符，這種隨機性可能源于人類活動與降水淋洗的雙重作用，導致Cu富集于10～20 cm土層。

土地利用方式對潿洲島各土壤重金屬分布特征具有明顯影響，不同重金屬含量在不同土地利用方式下的分布規律不同，整體來說，拋荒地易于富集Cu、Mn、Ni，香蕉地易于富集Zn、Hg，而玉米地中Pb含量最高。

地質累積指數結果顯示，潿洲島土壤Mn、Ni累積程度嚴重，Zn元素出現輕度累積，但綜合各類風險評價結果表明，該島土壤重金屬污染程度及風險較低。

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