煤復(fù)電阻率頻散機(jī)理研究

郭躍輝，張玉貴,2，李 健，周 猛

(1.河南理工大學(xué)安全科學(xué)與工程學(xué)院，河南 焦作 454000；2.中原經(jīng)濟(jì)區(qū)煤層(頁巖)氣河南省協(xié)同創(chuàng)新中心，河南 焦作 454000)

近年來，頻率域復(fù)電阻率測井(Complex Resistivity Logging，簡稱CRL)已經(jīng)在巖石上廣泛應(yīng)用。該方法可以實(shí)現(xiàn)在頻率域和空間域的高密度測量，較其他物探方法具有獲取電性參數(shù)多，且多參數(shù)對比解釋可提供更豐富的煤體激電地球物理響應(yīng)特征，在深部構(gòu)造、固體礦產(chǎn)、油氣資源、水文地質(zhì)、工程地質(zhì)、環(huán)境監(jiān)測等領(lǐng)域發(fā)揮著重要的作用。然而，這種技術(shù)在煤礦測井中應(yīng)用卻很少。煤的頻散機(jī)理是復(fù)電阻率測井技術(shù)的理論基礎(chǔ)，不同的頻率范圍，煤的頻散機(jī)理(包括激發(fā)極化、電磁感應(yīng)、介電極化)和所研究的電場性質(zhì)各不相同，因此，明確煤的頻散機(jī)理，對復(fù)電阻率測井在煤礦上的應(yīng)用具有重要的意義。

在巖石上，國內(nèi)外許多研究學(xué)者表明，巖石的復(fù)電阻率頻散機(jī)理與巖石的激發(fā)極化現(xiàn)象有關(guān)[1-4]。向葵等[5]進(jìn)行了不同礦化度下頁巖的復(fù)電阻率實(shí)驗(yàn)研究，運(yùn)用激發(fā)極化模型進(jìn)行反演，結(jié)果表明：電阻率隨著礦化度的增大而減小，極化率整體上逐漸減小，最后趨于穩(wěn)定。童茂松等[6]首次利用奇異值分解的算法從激發(fā)極化角度解釋了弛豫時(shí)間，將界面極化頻率與激發(fā)極化建立了聯(lián)系，這為激發(fā)極化與巖石復(fù)電阻率頻散現(xiàn)象的研究奠定了基礎(chǔ)。孫斌等[7]利用AutoLab-1000 高溫高壓巖心測量系統(tǒng)，對影響激發(fā)極化的因素(礦化度、溫度、壓力)進(jìn)行了研究，得出礦化度變化對于泥質(zhì)砂巖復(fù)電阻率的振幅、相位、實(shí)部、虛部有不同的影響；在儲層條件下，對泥質(zhì)砂巖的頻散特性進(jìn)行了分析研究，得出儲層深度增加會導(dǎo)致泥質(zhì)砂巖的電阻率、頻散程度降低。

關(guān)于煤復(fù)電性的研究成果很多，主要采用單頻、雙頻、多頻的交流電測量[8-12]。王云剛等[13]在1 MHz和160 MHz 測試頻率下，對不同變質(zhì)程度的原煤樣及濕煤樣進(jìn)行了復(fù)電阻率測試，得出1 MHz 下原煤樣與濕煤樣的差異要比160 MHz 頻點(diǎn)下原煤樣與濕煤樣的差異大。郭曉潔等[14]采用日置3533-50LCR測試儀進(jìn)行了掃頻模式下100 Hz～100 kHz 連續(xù)頻率下復(fù)電性研究，測量了常溫常壓下煤體復(fù)電性特征，分析煤體結(jié)構(gòu)與阻抗振幅之間的關(guān)系，通過將所測得的阻抗振幅值分別與煤體各個(gè)物性參數(shù)進(jìn)行擬合，找出預(yù)測煤體基礎(chǔ)性質(zhì)的優(yōu)勢頻段。柳蘇等[15]在0～100 kHz 范圍內(nèi)測量了4 種變質(zhì)程度煤樣的復(fù)阻抗幅頻相頻曲線，發(fā)現(xiàn)在相同電性頻率域下不同變質(zhì)程度的煤樣所表現(xiàn)出來的阻抗及相位不同，并滿足激發(fā)極化機(jī)理。

目前，對于煤的復(fù)電阻率，前人主要研究了煤復(fù)電阻率的各向異性和幅頻相頻曲線的變化規(guī)律。而對于煤復(fù)電阻率頻散的物理機(jī)理有待進(jìn)一步研究。煤是一種固態(tài)的可燃有機(jī)巖，具有和巖石相似的頻散現(xiàn)象。為了研究煤復(fù)電阻率的頻散機(jī)理，筆者運(yùn)用雙電層形變假說，將煤復(fù)電阻率頻散數(shù)據(jù)進(jìn)行從頻域到時(shí)域的傅里葉逆變換，并和巖石頻散數(shù)據(jù)對比，而后將Cole-Cole 模型與實(shí)驗(yàn)數(shù)據(jù)擬合，初步明確了在小于200 kHz 時(shí)，煤復(fù)電阻率的頻散特性主要受激發(fā)極化影響，電磁感應(yīng)的影響很小。

1 樣品制備與實(shí)驗(yàn)

1.1 樣品制備

在焦作礦區(qū)趙固、九里山煤礦二1煤層采樣，樣品沿平行層理，加工成尺寸為Φ50 mm×100 mm的圓柱體，如圖1 所示。

圖1 焦作礦區(qū)趙固礦與九里山礦樣品Fig.1 Samples from Zhaogu Mine and Jiulishan Mine in Jiaozuo mining area

1.2 實(shí)驗(yàn)系統(tǒng)與方案

1.2.1 實(shí)驗(yàn)系統(tǒng)

實(shí)驗(yàn)系統(tǒng)為復(fù)電阻率測試系統(tǒng)，如圖2 所示，包括IM3533-01 型LCR 阻抗測量儀、帶黏合劑的導(dǎo)電銅紙(導(dǎo)電的黏合劑與樣品接觸面干燥，不發(fā)生極化現(xiàn)象)及固定裝置。

圖2 復(fù)電阻率測試系統(tǒng)Fig.2 Test system for complex resistivity

1.2.2 實(shí)驗(yàn)方案

實(shí)驗(yàn)開始前將樣品浸泡在水中一段時(shí)間，使其孔隙的含水程度接近于天然條件；而后在樣品軸向兩端貼上導(dǎo)電銅紙，控制電流大小不變，只在頻率為0～200 kHz 內(nèi)采用兩電極法；利用IM3533-01 型LCR 阻抗測量儀，測量含水樣品的復(fù)阻抗幅值和相位，然后換算成復(fù)電阻率的幅值相位(其中相位以絕對值表示)。同時(shí)采集一組含水的砂巖數(shù)據(jù)進(jìn)行對比分析。

1.3 樣品復(fù)電阻率測量

1.3.1 頻率域

圖3 為趙固、九里山平行層理含水樣品的復(fù)電阻率幅頻相頻曲線，圖4 是用于和樣品結(jié)果作對比所測的含水砂巖復(fù)電阻率幅頻相頻曲線。從圖3 可以看出，在電流頻率為0～200 kHz 期間，焦作趙固礦和九里山礦樣品復(fù)電阻率幅值隨頻率增加而減小，復(fù)電阻率相位隨頻率的增大先增大后減小。

圖3 趙固和九里山含水樣品平行層理的復(fù)電阻率幅頻相頻曲線Fig.3 Amplitude-frequency and phase-frequency curves of complex resistivity of parallel bedding in different areas

圖4 含水砂巖的復(fù)電阻率幅頻相頻曲線Fig.4 Amplitude-frequency and phase-frequency curves of complex resistivity of water-bearing sandstone

1.3.2 時(shí)間域

傅里葉變換理論表明，任何時(shí)間函數(shù)f(t)，只要滿足傅里葉積分定理的條件，就可以通過積分變換轉(zhuǎn)變?yōu)轭l率域的函數(shù)F(ω)。反過來，頻率域的函數(shù)F(ω)通過傅里葉逆變換又可轉(zhuǎn)變?yōu)闀r(shí)間域的函數(shù)f(t)[16]。所以，時(shí)間域曲線圖可以通過傅里葉逆變換得到。樣品電壓的充電曲線數(shù)據(jù)是通過測得的復(fù)阻抗的頻散數(shù)據(jù)乘以電流得到電壓的頻散數(shù)據(jù)，然后將電壓的頻散數(shù)據(jù)通過傅里葉逆變換得到的。圖5為趙固、九里山含水樣品平行層理的電壓充電曲線，圖6 為含水砂巖的時(shí)間域激發(fā)極化充電曲線。從圖5 可以看出，焦作趙固礦和九里山礦樣品電壓充電曲線具有明顯的一次場和二次場。

2 樣品復(fù)電阻率頻散機(jī)理

2.1 樣品導(dǎo)電機(jī)理

圖5 趙固和九里山含水樣品平行層理的電壓充電曲線Fig.5 Voltage charging curve of water-bearing samples with parallel bedding from Zhaogu and Jiulishan

圖6 含水砂巖的時(shí)間域激發(fā)極化充電曲線Fig.6 Charging curve of time domain induced polarization of water-bearing sandstone

在交變電磁場中存在兩種電流，即傳導(dǎo)電流和位移電流。前者由帶電粒子(電子、離子等)的定向運(yùn)動(電磁感應(yīng)、激發(fā)極化)所引起，后者由極化分子定向排列(介電極化)所引起[17]。在導(dǎo)電介質(zhì)中，總電流密度j為：

式中jC和jD分別是傳導(dǎo)電流密度和位移電流密度，A/m2；E是電場強(qiáng)度，V/m；σ是電介質(zhì)的電導(dǎo)率，s/m。ε是電介質(zhì)的介電常數(shù)，F(xiàn)/m；ω是角頻率，rad/s。

式(1)表明，當(dāng)同時(shí)存在傳導(dǎo)電流和位移電流時(shí)，聯(lián)系電流密度和電場強(qiáng)度關(guān)系、表征介質(zhì)導(dǎo)電特性的電導(dǎo)率為復(fù)數(shù)，且隨頻率的變化而變化。通常稱此為“復(fù)電導(dǎo)率的頻散特性”。

復(fù)介電常數(shù)ε在0～200 kHz 頻段上隨頻率變化很小，ε/ε0<15[18]，其中，真空介電常數(shù)ε0=8.854×10–12F/m。經(jīng)計(jì)算可知(讀取圖3a 中幅值)：在0～200 kHz 頻率范圍內(nèi)ωε/σ隨電流頻率增大而增大，在200 kHz 時(shí)，取得最大值ωε/σ=0.068 8。由此可知，在0～200 kHz 頻段上，激發(fā)極化和電磁感應(yīng)起作用，與介電極化相關(guān)的位移電流可以忽略，這與文獻(xiàn)[17]的相關(guān)結(jié)論一致。

2.2 樣品激發(fā)極化機(jī)理

石墨是電導(dǎo)體，電阻率在10–8～10–2Ω·m，激發(fā)極化頻段在0～100 Hz[19]。由圖3 可知，煤樣的電阻率遠(yuǎn)大于石墨的電阻率，激發(fā)極化頻段比石墨要大得多，符合離子導(dǎo)體的激發(fā)極化。從圖5、圖6 可以看到樣品與砂巖具有相似的充電曲線。另外，圖 3 樣品復(fù)電阻率的相位是負(fù)值(圖中相位已做絕對值表示)，這說明樣品在電路中呈容性，滿足離子導(dǎo)體的雙電層形變假說的條件，因此，本文采用離子導(dǎo)體的雙電層形變假說來解釋煤的激發(fā)極化現(xiàn)象。

激發(fā)極化是發(fā)生在地質(zhì)介質(zhì)中，因外電流激發(fā)而引起介質(zhì)內(nèi)部出現(xiàn)電荷分離，產(chǎn)生一個(gè)附加的過電位的一種物理化學(xué)現(xiàn)象。這種現(xiàn)象反映了外電流引起的地下介質(zhì)中電荷的分化和轉(zhuǎn)移。在時(shí)間域，當(dāng)向樣品中通入恒定電流時(shí)，從圖5 中可以看到在樣品兩端有一個(gè)瞬間的一次場ΔU1存在，同時(shí)在電場力的作用下溶液中的離子發(fā)生定向運(yùn)動，在雙電層的兩端堆積(相當(dāng)于電容的充電)，形成二次場ΔU2(t)，隨著時(shí)間的推移雙電層充電完全，二次場ΔU2(t)達(dá)到最大值。一次場ΔU1和二次場ΔU2(t)疊加形成總場ΔU(t)[15,20]。

在頻率域，在一個(gè)周期內(nèi)電流的方向要改變一次。在低頻時(shí)，一個(gè)周期的時(shí)間較長，雙電層能夠完全充電，二次場ΔU2(t)能夠達(dá)到最大值，樣品能夠完全極化。但是，隨著頻率的增大雙電層充電不完全，二次場ΔU2(t)達(dá)不到最大值，樣品不能夠完全極化，也就是說，總場電壓ΔU(t)隨著頻率的增大而減小。而通入的是恒定的交變電流，電流大小不變，總場電壓ΔU(t)在減小，也就是復(fù)阻抗的幅值隨著頻率的增大而減少的，即復(fù)電阻率的幅值隨著頻率的增加而減小。從圖3 中也能夠看到復(fù)電阻率的幅值隨著頻率的增大而減小。另外，在電流頻率f→0，時(shí)即為直流，不存在相位的變化，即復(fù)電阻率相位φ=0。在電流頻率f→∞時(shí)，樣品來不及發(fā)生激發(fā)極化，即復(fù)電阻率相位φ=0[19]。從圖3 可以看到：在測量頻率范圍(0～200 kHz)樣品復(fù)電阻率相位隨著電流頻率增大先增大后減小；以1 kHz 為界點(diǎn)分成兩個(gè)區(qū)域，在低頻區(qū)域；樣品復(fù)電阻率的相位隨頻率增大而增大，在高頻區(qū)域，樣品復(fù)電阻率相位隨著頻率增大而減小。可以看到，當(dāng)f→0，f→∞時(shí)，復(fù)電阻率的相位φ→0。在所做的實(shí)驗(yàn)中，極值點(diǎn)大致都出現(xiàn)在100 Hz～10 kHz 這個(gè)頻段上。

2.3 Cole-Cole 模型

Cole-Cole 模型是建立在激發(fā)極化基礎(chǔ)之上的復(fù)電阻率頻散模型，用此模型對實(shí)驗(yàn)數(shù)據(jù)進(jìn)行擬合，來驗(yàn)證樣品在0～200 kHz 這個(gè)頻段上發(fā)生的是否為激發(fā)極化現(xiàn)象。另外，除了激發(fā)極化效應(yīng)外，電磁感應(yīng)效應(yīng)的低頻部分也可用Cole-Cole 模型描述[17]。所以，當(dāng)同時(shí)存在激發(fā)極化效應(yīng)和電磁效應(yīng)時(shí)，實(shí)測的復(fù)電阻率頻散特性可表示成單個(gè)或多個(gè)Cole-Cole 模型之和或之積。本次采用單Cole-Cole 模型對所測數(shù)據(jù)進(jìn)行擬合。

式中ρ(ω)是角頻率為ω時(shí)的復(fù)電阻率，Ω·m；ρ0是頻率為零時(shí)的電阻率，Ω·m；m、c分別是激發(fā)極化的極化率和頻率相關(guān)系數(shù)，無量綱；τ為時(shí)間常數(shù)，s。

圖7 趙固和九里山含水樣品平行層理的復(fù)電阻率幅值Cole-Cole 模型擬合曲線Fig.7 Amplitude fitting curves of Cole-Cole model of complex resistivity of different samples with parallel bedding

從圖7 中可以看出，在0～200 kHz 頻率范圍內(nèi)，用來表征激發(fā)極化和電磁效應(yīng)的Cole-Cole 模型對樣品頻散的實(shí)驗(yàn)數(shù)據(jù)擬合得非常好。另外，在圖3中相位為負(fù)值(圖中已做絕對值處理)，表明樣品對外呈現(xiàn)容性，這就說明低頻時(shí)，樣品復(fù)電阻率的頻散特性主要是由激發(fā)極化效應(yīng)引起的。如果樣品復(fù)電阻率頻散特性為電磁感應(yīng)起主要作用，那么樣品電性總體應(yīng)該呈現(xiàn)感性，復(fù)電阻率相位應(yīng)為正值，因此，煤復(fù)電阻率頻散主要受激發(fā)極化影響，電磁感應(yīng)影響很小。

由此看來，在利用復(fù)電阻率測井評價(jià)煤層時(shí)，當(dāng)頻率小于200 kHz 時(shí)，其測井理論應(yīng)當(dāng)建立在激發(fā)極化效應(yīng)基礎(chǔ)之上，在交變電場的作用下，難免有不同程度的電磁感應(yīng)效應(yīng)的干擾，一般隨著頻率的增加，電磁效應(yīng)會逐漸增強(qiáng)，這種效應(yīng)也能引起電場隨頻率的變化，并且在低頻段激發(fā)極化和電磁感應(yīng)一樣滿足Cole-Cole 模型。另外，筆者做了導(dǎo)電紙、薄銅板、厚銅板、金屬煤樣罐復(fù)電阻率的對比實(shí)驗(yàn)，發(fā)現(xiàn)導(dǎo)電紙相對其他極板來說電磁感應(yīng)影響最小。受儀器的限制，測不到200 kHz 以外復(fù)電阻率的電頻散數(shù)據(jù)，從圖3 復(fù)電阻率相位的趨勢來看200 kHz 以外還有激發(fā)極化現(xiàn)象。

3 結(jié)論

a.電流頻率在0～200 kHz 時(shí)，所測得的焦作趙固礦和九里山礦樣品復(fù)電阻率具有頻散特性，并與巖石相似，復(fù)電阻率幅值隨頻率增大而有規(guī)律的減小，復(fù)電阻率相位絕對值隨頻率的增大先增大后減小。引起樣品復(fù)電阻率頻散特征的原因主要是激發(fā)極化現(xiàn)象，電磁感應(yīng)的影響很小。

b.焦作趙固礦和九里山礦樣品復(fù)電阻率幅值與Cole-Cole 模型相關(guān)性很好，R2能夠達(dá)到99%，說明該樣品復(fù)電阻率頻散特征符合雙電層形變假說理論。

c.通過與石墨(屬于電導(dǎo)體)的復(fù)電阻率頻散數(shù)據(jù)對比，得出煤電阻率遠(yuǎn)大于石墨的電阻率，煤的激發(fā)極化頻段更寬。

d.煤復(fù)電阻率測量和頻散機(jī)理的研究成果為復(fù)電阻率測井提供了理論依據(jù)，能夠用于指導(dǎo)復(fù)電阻率測井。