聚苯并噁嗪固載鈀基納米催化劑在芳香醇氧化反應中的應用

郝 燕,楊 華,王 翔,李清洋,趙 攀, 湯清虎,宋世理,席國喜

(1.河南師范大學環境學院,2.化學化工學院,綠色化學介質與反應教育部重點實驗室,新鄉 453007)

貴金屬催化劑具有較高的催化活性,在化工、石油、醫藥和能源等領域均起著非常重要的作用[1].貴金屬催化劑大多數為負載型催化劑,如Ag/Co3O4-CeO2,Au/SiO2,Pt/Al2O3和Pd/Al2O3等[2,3].其中Pd,Pt和Au納米催化劑在醇類選擇氧化反應中展現出良好的催化性能[4,5].然而,貴金屬納米粒子表面能較高且不穩定,容易造成高溫團聚或反應過程發生流失,導致催化劑活性降低.因此,制備高分散高活性的貴金屬納米催化劑對提高催化性能至關重要.

載體是負載型催化劑的重要組成部分,化工過程常用的載體主要為SiO2、TiO2、Al2O3和活性炭等[6～8].炭載體具有優良的化學穩定性和豐富的孔道結構,有利于增加活性組分與反應物的接觸面積,提高反應活性.但是炭載體表面通常是惰性的,不利于固載貴金屬納米粒子.近年來,已有研究報道,在炭載體上引入雜原子(如氮或硼原子)可以增強載體與金屬納米粒子之間的作用,提高其穩定性[9～12].另外,通過包覆法制備類似核殼結構的催化劑有利于提高金屬納米粒子的穩定性,如Ma等[13]在炭材料表面包覆聚苯胺,得到鈀納米粒子尺寸均一的鈀炭催化劑,并表現出良好的催化性能.然而,這些合成方法相對較復雜、成本高,難以實現工業化.通過簡單的浸漬法在炭載體表面負載貴金屬納米粒子,合成高分散高活性貴金屬納米……