La2CaB10O19晶體高效紫外激光輸出研究

王麗榮，張國春，馮景程，2，白 磊，劉麗娟，王曉洋*

(1.中國科學院理化技術研究所北京人工晶體研究與發展中心，北京 100190;2.中國科學院大學，北京100049)

1 引 言

紫外激光的出現推動了半導體和電子工業的發展[1-3]，紫外激光具有波長短、單光子能量高、熱效應小、聚焦特性好等諸多優點，同時加工成本低、效率高，逐漸代替了傳統的加工工藝，在工業應用和科學研究中占有重要的地位[4-5]。產生355 nm紫外激光最直接、有效的方法是使用非線性光學晶體對Nd∶YAG激光器進行三倍頻頻率變換，所以晶體的質量以及三倍頻性能的好壞直接影響著最終得到的355 nm紫外激光的質量。

2001年，美國光譜物理公司Hodgson等報道了用激光二極管雙端抽運的Nd∶YVO4激光器輸出了12 W 的355 nm 激光[6]，該355 nm 激光的光束質量僅為1.2;2003年，日本的Kitano采用頂部籽晶法生長出來的CBO晶體進行了355 nm和頻實驗，得到了3 W的紫外激光輸出，重頻為31 kHz，轉換效率為 30%[7];2005 年，吳以成等使用16 mm長的二類匹配CBO晶體進行和頻得到了17.7 W 的355 nm 激光輸出[8];2007 年，McDonagh等使用888 nm泵浦的Nd∶YVO4激光器，放大后輸出111 W的1 064 nm基頻光，用二類匹配的LBO晶體通過三倍頻得到35 W的355 nm紫外激光[9]，轉換效率為31.5%;2009年，美國相干公司在側面泵浦Nd∶YAG激光器內加入新型的雙折射補償技術和二類匹配的LBO晶體獲得160 W的355 nm激光輸出[10]，為目前為止355 nm激光的最高輸出功率，轉換效率為6%。2018年，侯占宇等利用新型非線性光學晶體KBB在不同激光條件下均獲得了有效的355 nm激光輸出[11]:在25 ps、10 Hz激光條件下，355 nm激光轉換效率高達 30.8%;在 10 ps、80 MHz、35 W 的激光條件下，355 nm輸出功率可達5.3 W。

La2CaB10O19(LCB)晶體也是一種可以實現三倍頻的非線性光學晶體[12-14]，它具有很寬的透光波段、適中的雙折射、較大的非線性光學效應和物化穩定性，并且損傷閾值高達11.5 GW/cm2[15-16]。更重要的是它完全不潮解，經實驗研究，它比LBO更適于在室溫條件下應用[17]。我們曾對其三倍頻輸出性能進行了較為詳細的研究，獲得了高達31.6 W的355 nm激光輸出功率[18-19]。本文在之前的研究基礎上對實驗光路進行優化改進，通過加入方解石補償片，對三倍頻產生過程中LCB晶體內部1 064 nm和532 nm激光光束之間的走離進行補償，有效提高了355 nm激光輸出功率和轉換效率。

2 實 驗

2.1 高重頻納秒激光三倍頻實驗

為實現355 nm激光有效輸出，我們采用側面泵浦棒狀Nd∶YAG晶體結合對稱平鏡諧振腔的方式，自行搭建了高功率、高重頻的納秒激光光源。光路結構示意圖如圖1所示，所采用的Nd∶YAG晶體直徑 4 mm，長度120 mm，Nd3+離子摻雜濃度為0.6%。激光模塊采用五維808 nm LD陣列側面泵浦結構，LD電光轉換效率約50%。采用聲光Q開關(中電二十六所QGS41-4型)實現脈沖輸出。輸出鏡鍍808 nm高反膜，對1 064 nm波段透過率T=30%。

圖1 高重頻納秒激光三倍頻實驗光路結構圖Fig.1 Experimental setup for third-harmonic generation under high-repetition-frequency nanosecond laser conditions

倍頻晶體采用非臨界相位匹配的LBO晶體，LBO晶體切割角度為 θ=90°，φ=0°，尺寸為 3 mm×3 mm×15.6 mm，兩個通光面均鍍有1 064 nm和532 nm高透膜。我們采用自制的晶體控溫裝置給LBO晶體精確控溫，LBO晶體溫度為149.5℃，控溫精度可達±0.1℃。1 064 nm激光經過焦距f=250 mm的聚焦透鏡匯聚后入射至LBO晶體中。經過倍頻后產生的532 nm激光與剩余的1 064 nm激光通過焦距為150 mm的透鏡聚焦后直接入射至三倍頻晶體中。實現355 nm紫外激光輸出的三倍頻晶體為Ⅰ類相位匹配的LCB晶體，相位匹配角度為 θ=49.4°，φ=0°，晶體尺寸4 mm×4 mm×17.6 mm。由于我們實驗中所搭建的1 064 nm激光偏振方向為水平偏振，倍頻所產生的532 nm激光偏振方向為垂直偏振，而我們所用的三倍頻晶體為I類相位匹配，需要基頻光和倍頻光偏振方向一致，所以我們用雙波長波片(WPD-200-1064/532-1/2-1，Castech Inc.)將1 064 nm激光偏振方向轉為垂直偏振，而532 nm激光的偏振方向不變，仍為垂直偏振，LCB晶體內部光的偏振匹配情況為:e(1 064 nm)+e(532 nm)→o(355 nm)。為了補償三倍頻產生過程中在LCB晶體內部的走離效應，有效提高355 nm激光輸出功率，我們在倍頻晶體和三倍頻晶體中間放置了走離補償片。

2.2 低重頻皮秒激光三倍頻實驗

為了驗證這種走離補償方案的可行性，我們采用另一臺進口的低重頻皮秒鎖模Nd∶YAG激光器(PL2140，Ekspla，Lithuania)，可同時輸出波長1 064 nm和532 nm的激光，重復頻率為10 Hz，脈沖寬度25 ps。用同一塊LCB晶體進行了激光三倍頻實驗。

圖2為實驗光路圖，M1和M2為1 064 nm高反鏡，M3～M9為532 nm高反鏡，M10為1 064 nm高透、532 nm高反鏡，將兩束光重疊入射至LCB晶體內。為了精確補償在LCB晶體內1 064 nm和532 nm的群速失配，我們采用了M5～M8的結構，使532 nm在傳播方向有相應的空間延遲。M11為1 064 nm半波片，M12為格蘭激光棱鏡，M11和M12配合使用可實現1 064 nm激光輸出功率的精確、方便調節，從而便于優化1 064 nm和532 nm激光功率比例關系，達到最佳的三倍頻實驗條件。通過L1和L2組成2∶1縮束系統，用于調節入射至LCB晶體的532 nm激光光斑尺寸，L3和L4組成3∶1縮束系統，用于調節入射至LCB晶體的1 064 nm激光光斑尺寸。從LCB晶體出射的激光以布儒斯特角入射到一個三棱鏡上，被分開成為三束，1 064 nm基頻光和532 nm二倍頻光被激光垃圾筒收集，355 nm三倍頻光由功率計(LPE-1A，物科光電)探測。

圖2 低重頻皮秒激光三倍頻實驗光路圖Fig.2 Experimental setup for third-harmonic generation under low-repetition-frequency picosecond laser conditions

3 結果與討論

3.1 高重頻納秒激光三倍頻實驗

當半導體模塊泵浦電流為15 A時，1 064 nm激光功率可達250 W，且被聲光Q完全關斷，重復頻率為10 kHz。經過測量，1 064 nm激光脈沖寬度為60 ns@250 W。532 nm倍頻光輸出功率最大可達120 W，對應的倍頻轉換效率為48%。

在開始的三倍頻產生過程中，我們并沒有加入走離補償片。從原理上來講，1 064 nm與532 nm光在單位面積內的光子數之比為1∶1時為三倍頻產生的最佳條件，而1 064 nm光斑與532 nm激光光斑尺寸是不同的，所以要達到三倍頻最佳輸出條件，需要調節532 nm激光與剩余的1 064 nm激光的功率比例，我們通過調節非臨界相位匹配LBO晶體的溫度來保證355 nm紫外激光的有效輸出。但是實驗結果并不理想，我們最終得到的355 nm激光功率只有12 W，1 064 nm到355 nm激光相應轉換效率僅為4.8%。這里除了基頻激光光束質量不夠好這一因素外，在三倍頻產生過程中1 064 nm和532 nm激光之間的走離也是不可忽略的重要因素。由于我們采用的LCB晶體實現三倍頻的偏振匹配方式為:e(1 064 nm)+e(532 nm)→o(355 nm)，所以在 LCB晶體內部1 064 nm和532 nm激光均有走離，文獻[18]中曾指出，在 θ=49.4°、φ =0°的 LCB 晶體內部，三倍頻產生過程中1 064 nm和532 nm激光的走離角分別為31.7 mrad和33.5 mrad。

圖3 走離補償示意圖Fig.3 Diagram of walk-off compensation

圖3所示為用matlab編程軟件模擬的在三倍頻產生過程中LCB晶體內部1 064 nm和532 nm激光光束重疊情況。在實驗中我們使用的LCB晶體通光方向長度為17.6 mm，根據LCB晶體內部1 064 nm和532 nm激光的走離角數據，計算可得在355 nm激光產生過程中，1 064 nm激光從LCB晶體出射時的位置與入射時相比偏移的距離為560 μm，532 nm激光從LCB晶體出射時的位置與入射時相比偏移的距離為590 μm，所以在沒有加入走離補償片的情況下1 064 nm和532 nm激光光斑最終會有30 μm的偏移。由于在實驗過程中經過透鏡匯聚后的光斑半徑一般也是在百微米量級，30 μm的偏移量勢必會影響1 064 nm和532 nm激光的和頻效果，降低355 nm激光的有效輸出。為了保障355 nm激光的有效輸出，我們有必要加入走離補償片，使1 064 nm和532 nm激光在從走離補償片出射時(入射至LCB晶體前)沿相反方向有15 μm左右的偏移。

方解石晶體為負單軸晶體，具有很大的雙折射(Δn=0.172)，本實驗中選擇方解石晶體作為走離補償片。公式(1)為casix網站(https://www.casix.com)中列出的方解石晶體的色散方程，公式(2)為在負單軸晶體中e光的走離角計算公式[20]，通過兩個公式可以得到，在 θ=45°時 e光偏振的1 064 nm和532 nm激光在方解石晶體內部傳播時的走離角最大，分別為0.1 rad和0.11 rad。如果我們選用厚度為1.2 mm的方解石作為本實驗的走離補償片，可使1 064 nm和532 nm激光在入射至LCB晶體內部時有12 μm的偏移，基本滿足本實驗的走離補償條件。圖3下邊部分是我們加入1.2 mm的方解石走離補償片后的情況，可以看到，1 064 nm和532 nm激光在LCB晶體內部傳播過程中重疊區域得到明顯增加，有效地補償了LCB晶體的走離效應。所以光路中走離補償片的加入有助于提高355 nm激光輸出功率和轉換效率。圖4所示為使用走離補償前后輸出的355 nm紫外激光功率的對比曲線，走離補償后，355 nm輸出功率由12 W提高至20 W，相應的1 064 nm到355 nm激光轉換效率由4.8%提升至8%。

圖4 走離補償前后LCB晶體輸出355 nm激光功率對比Fig.4 Comparison of 355 nm output power using LCB crystal before and after the walk-off compensation

3.2 低重頻皮秒激光三倍頻實驗

圖5 走離補償前后LCB晶體355 nm轉換效率對比Fig.5 Comparison of conversion efficiency from 1 064 nm to 355 nm using LCB crystal before and after the walkoff compensation

本實驗所采用的1 064 nm激光初始偏振方向為垂直偏振，532 nm激光為水平偏振，用于實現355 nm紫外激光輸出的LCB晶體同上，仍為Ⅰ類相位匹配。入射至LCB晶體前，1 064 nm激光通過M11和M12的組合后偏振方向發生改變，由垂直偏振改為與532 nm激光偏振方向相同的水平偏振。所以為滿足LCB晶體Ⅰ類相位匹配的三倍頻實現條件:e(1 064 nm)+e(532 nm)→o(355 nm)，LCB晶體的側面以通光方向為軸旋轉了90°。同樣地，我們進行了不加走離補償和加入走離補償兩種實驗條件下355 nm輸出效果的對比。圖5為加入走離補償前后1 064 nm到355 nm激光轉換效率對比曲線，可以看出，通過方解石走離補償片的加入，LCB晶體的355 nm激光轉換效率由28.3%提升至35.2%，走離補償效果明顯。

4 結 論

LCB晶體是在高功率355 nm紫外激光輸出方面具有實用價值的晶體，隨著晶體生長工藝的改進，今后可得到更大尺寸、更高光學質量的LCB晶體，亦即在三倍頻激光實驗中可獲得更長通光方向的晶體。但由于LCB晶體的三倍頻實現方式為 e(1 064 nm)+e(532 nm)→o(355 nm)，所以在LCB晶體內部1 064 nm激光和532 nm激光均為非尋常光，它們之間的走離是不可避免的，而且通光方向尺寸越大，1 064 nm和532 nm激光之間的走離越明顯，重疊區域越小，355 nm輸出效果勢必會受到影響。本文通過采用在光路中加入走離補償片的方法增加在三倍頻產生過程中LCB晶體內部1 064 nm基頻光和532 nm倍頻光的重疊區域，從而有效提高355 nm激光輸出功率和轉換效率。實驗結果證明，通過在光路中加入沿θ=45°方向切割、厚度為1.2 mm的方解石晶體走離補償片，在脈沖寬度為60 ns、重復頻率10 kHz的激光參數下實現了355 nm輸出功率由12 W提高至20 W;在脈沖寬度為25 ps、重復頻率為10 Hz的激光參數下355 nm轉換效率由28.3%提升至35.2%，該走離補償方案對355 nm紫外激光輸出效果的提升是有幫助的。這一方法將會更進一步地推進LCB晶體在355 nm紫外激光輸出方面的實用化進程。