Pd/CeO2濕法構筑及催化甲酸鹽、乙醇電氧化研究

王建設， 閆杰杰， 張 沖， 席靖宇， 趙建宏， 宋成盈

(1.鄭州大學 化工學院，河南 鄭州 450001； 2.清華大學 深圳國際研究生院，廣東 深圳 518055)

0 引言

眾所周知，界面在催化和電催化中廣泛發揮作用[1]。在各種界面成分中，金屬氧化物起著重要作用[2]，其形成界面方法有電沉積[3]，共沉淀[4]等。金屬氧化物電沉積便宜且操作簡單，但當通過電沉積構建金屬氧化物與金屬間界面時，若金屬氧化物導電性差則有可能覆蓋金屬組分，從而減少活性位數量。共沉淀是制備大多數金屬氧化物的簡單濕化學方法，但是將金屬氧化物與金屬組分通過沉淀法構筑界面，尚無成熟的方法。

Pd在乙醇[5]和甲酸鹽[6]電氧化催化中廣泛應用，其與金屬氧化物間界面可提高催化劑抗中毒性能[7-8]、活性和耐久性[2]。SnO2[9]是廣泛使用且有適當導電性的非碳質金屬氧化物，可同時增強Pd活性、穩定性和耐久性。與SnO2相似，CeO2[10]也被廣泛用作Pd的助催化組分。與SnO2比，CeO2導電性差，不可避免地限制了其在電催化中的應用。因此，在構筑Pd和CeO2之間界面時，如何既發揮CeO2的積極作用又能避免其不良導電性影響，值得探索。

本研究中，提出一種濕化學方法構筑Pd/CeO2界面，并比較了Pd/CeO2和Pd/SnO2對乙醇和甲酸鹽電氧化的催化性能，表明構筑方法可行且Pd/CeO2活性更高。本研究提出并采用的濕化學法可擴展于引入其他金屬氧化物與Pd等活性組分構筑界面。

1 實驗

1.1 Sn(OH)4和Pd-Sn(OH)4吸附Ce3+的分析方法

本研究通過將Pd沉積在Sn(OH)2部分表面，然后將Sn(OH)2轉化為穩定Sn(OH)4，利用其表面OH-對Ce3+的富集和沉淀構筑Pd/CeO2界面，為此需探究Sn(OH)4表面OH-1及Pd對Ce3+的吸附情況。……