三能級鉀原子氣體三維傅里葉變換頻譜的解析解*

趙超櫻 譚維翰

1) (杭州電子科技大學理學院,杭州 310018)

2) (山西大學光電研究所,量子光學與光量子器件國家重點實驗室,太原 030006)

3) (上海大學物理系,上海 200444)

利用投影切片定理、傅里葉位移定理和誤差函數給出三能級鉀原子氣體三維傅里葉變換頻譜在T=0界面的解析解.固定均勻線寬,非均勻展寬和對角線相關系數可以定量地識別,通過在適當方向上擬合三維傅里葉變換頻譜譜峰的切片來確定.結果表明,非均勻展寬增大,頻譜圖沿著對角線方向延伸,對角線相關系數增大,頻譜圖逐漸變圓,振幅也逐漸變小.

1 引 言

基于三脈沖瞬態四波混頻技術[1]的多維傅里葉變換光譜學的誕生是超快光譜學的一個重要進展.多維光譜學的概念最初是從20世紀核磁共振發展起來的[1],最常見的是二維相干譜[2],2010年,Siemens等[3]應用投影切片定理首次解析求解了二維傅里葉變換光譜中任意非均勻的對角線和交叉對角線切片共振線型,其結果可用于實驗數據中多個共振的均勻和非均勻展寬的定量測量.二維光譜具有的特點也使它成為了研究各種結構和動態的重要工具,例如,水中的氫鍵動力學[4]、半導體量子阱[5?8]的多體動力學等.2013 年,Li等[9]首次在實驗上實現了鉀原子氣體的三維傅里葉變換譜,該變換譜能清晰地揭示每條路徑的躍遷能、弛豫速率和偶極矩.2015 年,Bell等[10]應用投影切片定理首次解析求解了二維傅里葉變換譜.其結果可用于任意非均勻共振的二維相干譜實驗.二維光譜具有分解不同的量子激發路徑的能力,所以用二維光譜研究堿金屬原子體系.2017 年,Titze和Li[11]計算了激發脈沖序列在特定相位匹配方向上的三階非線性光學響應,其結果與文獻[9]在 T=0 截面的實驗結果一致.國內,清華大學戴星燦課題組[12?14]使用多維傅里葉光譜的方法對堿金屬分子量子系統中的動力學過程進行了詳細的研究.南京大學肖敏課題組[15,16]采用超短脈沖,并在其基礎上發展了對抽運的相關探測、時間分辨熒光等超快光譜學方法.近幾年,陜西師范大學的李曉輝課題組[17?20]開展了石墨烯等二維材料的非線性光學和超快光子學的研究工作.考慮到文獻[12]只給出了鉀原子氣體三維傅里葉變換譜的數值解,沒有給出頻域譜的解析解,因此,本文給出了鉀原子氣體三維傅里葉變換譜在 T=0 截面的解析解,其結果與文獻[9,11]的數值解一致.

2 三維傅里葉變換譜

早期的三維相干光譜的實驗[21,22]是基于樣品對5個激發場的五階非線性響應的,但是為了獲得更完整的電子躍遷信息,研究三維光譜時對電子躍遷主要集中在了三階非線性響應上.本文選用能級系統簡單的堿金屬原子蒸氣研究三維傅里葉變換譜[12?14],如圖1 所示.

圖1 四波混頻原理圖Fig.1.Four wave mixing schematic.

在 t1,t2,t3時刻分別發射第一個、第二個、第三個脈沖信號,其中τ為第一個脈沖和第二個脈沖之間的時間延遲,T為第二個脈沖和第三個脈沖之間的時間延遲,t為發射時間.四波混頻起因于非線性光學中的三階非線性極化[23],滿足動量守恒k4=k1-k2-k3和能量守恒ω4=ω1+ω2+ω3.頻率為 ω4的光波產生的三階非線性極化強度為

基于密度矩陣公式,光與物質相互作用的Bloch方程為

其中,矩陣元Hij=?ωiδij-μijE(t),? ωi為i態的能量,μij為i,j兩能級躍遷電偶極矩;弛豫算符 Γ的矩陣元Γij=1/2(γi+γj),γi,γj為i,j能級能級的布居數衰減率.

躍遷頻率有一個二維高斯函數的非均勻分布[11]:

非均勻線寬和關聯函數是

利用費曼圖,可以得到圖譜中6個峰對應的量子路徑.例如,T=0 時,A 路徑為[11]

為了分析三維傅里葉頻譜的線形,重新定義新變量t′=t+τ為時域中的對角線方向,τ′=t-τ 為時域中的交叉對角線方向[3].通過時域中對交叉對角線上的投影進行傅里葉變換來計算頻域中交叉對角線的切片,稱之為投影切片定理[10].也就是說,切片沿著ωt′,位移沿著ωτ′;切片沿著ωτ′,位移沿著ωt′.二維頻域沿 ωx方向上的位移Δωx相當于在二維時域中乘以e-iΔωxt,如圖2所示.

利用誤差函數:

圖2 (a) 二維時域;(b) 光子回波信號的頻率坐標;(c) 二維時域投影在對應于沿的切片的對角線上;(d) 沿 的切片對應的交叉對角線上的二維時域投影Fig.2.(a) 2D time;(b) frequency coordinates for photon echo signals;(c) 2D time projection onto the diagonal corresponding to a slice along (d) 2D time projection onto the cross diagonal corresponding to a slice along.

在時域中,將A路徑[11]下對應的三階非線性極化方程形式簡化如下:

其中,均勻線寬為 Γ10和Γ20,非均勻線寬為 δ ω10變為 δ ω20.

對其進行傅里葉變換,將圖像從空間域轉換到頻率域.A路徑[10]下對應的頻域形式為

根據投影切片定理,通過如下坐標變換[10]:

A路徑下對應的頻域譜的解析解為

同理可得,將 δ ω10變為 δ ω20,將 Γ10變為 Γ20,就是B路徑的解析結果[11].

根據參考文獻 [11],C-F 路徑中含有 tτ 交叉項,時域的解析解可簡寫為

第1種情況,當δ ω10=δω20,R=1 時,頻域譜SC1(ωt,ωτ),SD1(ωt,ωτ),SE1(ωt,ωτ),SF1(ωt,ωτ)能夠得到和A路徑(7)式一致的解析解.

第2種情況,當δω10=δω20,R /=1 時,頻域譜的解析解變為

由于δω10=δω20,所以頻域譜SD2(ωt,ωτ),SE2(ωt,ωτ),SF2(ωt,ωτ) 能夠得到和 C路徑一致的解析解.

第3種情況,當δω10=mδω20,R=1 時,頻域譜的解析解為

表1 非均勻展寬和對角線相關系數之間的關系Table 1.The relation between in-homogeneous line-width and the diagonal correlation coefficient.

第4種情況,當δω10=mδω20,R /=1 時,頻域譜的解析解為

同理可得,將 δω10變為δω20,E,F 分別與 C,D 路徑的解析解一致.

從(10)—(17)式中可以看出,路徑差別僅僅與Γ和δω有關.接下來,通過數值模擬觀察 Γ和δω 分別對光譜的影響.

3 數值模擬

數值模擬中,取如下參數 :ω10=386THz,ω20=388THz.根據 (9),(10)式,路徑A不含對角線相關系數R的交叉項,B路徑所得三維傅里葉變換頻譜圖與A路徑的圖是一樣的.根據(11),(12)式,路徑C-F含對角線相關系數R的交叉項.比較圖3 和圖4,固定 m=1.5,改變 R,隨著R的減小,SC2(ωt,ωτ) 譜形逐漸變圓,振幅逐漸變小.比較圖3和圖5,當 R=1 時,即對角線相關系數相同,m的變化可以看作是非均勻線寬的變化,隨著m 的減小,SC3,E3(ωt,ωτ) 譜線范圍向兩邊延長,頻譜圖變細長.比較圖4和圖6,改變非均勻線寬,隨著m的減小,SC4,E4(ωt,ωτ) 譜線范圍向兩邊延長,頻譜圖變細長.比較圖5和圖6,改變對角線相關系數,SC4,E4(ωt,ωτ) 圖像變得更圓.

固定均勻線寬Γ10,Γ20,與非均勻展寬相關的參數 R,m,δ ω10,δ ω20可以定量地識別,通過在適當方向上擬合三維譜峰的切片來確定[3].為了能更清楚地觀察到對角峰和非對角峰隨著參數的變化而發生的變化,將A-F路徑的頻譜圖畫在一張圖中,進一步得到 T=0 界面完整的三維傅里葉變換頻譜圖.如圖7、圖8所示,左上角為A路徑模的圖譜,右下角為B路徑模的圖譜,右上角為C路徑模的圖譜,左下角為 D路徑模的圖譜,根據(13)式和(15)式,E路徑所得三維傅里葉變換頻譜圖與 C路徑的圖是一樣的.根據(14)式和(16)式,F路徑所得三維傅里葉變換頻譜圖與D路徑的圖是一樣的.這樣就得到了 T=0 界面各個路徑完整的截面圖.但是對于A,B兩條路徑來說,改變對角線相關系數并不會影響它們的圖譜,由于A,B兩路徑的頻譜圖位于整體圖的對角峰位置,對角峰不受R的影響,因為它們是由單一的躍遷分別決定的.C,D兩路徑的頻譜圖位于整體圖的非對角峰位置,非對角峰會受到R的影響,因為非對角峰與兩個躍遷都有關系,因此受到它們之間相關性的影響.比較圖7(a)和圖(b),得到的結果與參考文獻[11]里的圖5(a)完全一致.

圖3 當δω10=δω20=0.2THz,Γ 10=Γ20=0.05THz,R=1時 S C1(ωt,ωτ) 頻譜圖 (a)實部;(b)虛部;(c) 模Fig.3.The three-dimensional Fourier transform spectrum S C1(ωt,ωτ) with δ ω10=δω20=0.2THz,Γ 10=Γ20=0.05THz,R=1:(a) Real part;(b) imaginary part;(c) module.

圖4 當δω10=δω20=0.2THz,Γ 10=Γ20=0.05THz,R=0.5時SC2(ωt,ωτ) 頻譜圖 (a) 實部;(b) 虛部;(c) 模Fig.4.The three-dimensional Fourier transform spectrum S C2(ωt,ωτ) with δ ω10=δω20=0.2THz,Γ 10=Γ20=0.05THz,R=0.5:(a) Real part;(b) imaginary part;(c) module.

圖5 當δω10=0.3THz,δ ω20=0.2THz,Γ 10=Γ20=0.05THz,R=1時S C3,E3(ωt,ωτ) 頻譜圖 (a) 實部;(b) 虛部;(c) 模Fig.5.The three-dimensional Fourier transform spectrum S C3,E3(ωt,ωτ) with δ ω10=0.3THz,δ ω20=0.2THz,Γ10=Γ20=0.05 THz,R=1 :(a) Real part;(b) imaginary part;(c) module.

圖6 當 δ ω10=0.3THz,δ ω20=0.2THz,Γ 10=Γ20=0.05THz,R=0.5 時 S C4,E4(ωt,ωτ) 頻譜圖 (a) 實部;(b) 虛部;(c)模Fig.6.The three-dimensional Fourier transform spectrum S C4,E4(ωt,ωτ) with δ ω10=0.3THz,δ ω20=0.2THz,Γ10=Γ20=0.05 THz,R=0.5 (a) Real part;(b) imaginary part;(c) module.

圖7 三維傅里葉轉換頻譜圖(a)參考文獻[11]中的圖5(a),Γ 10=Γ20=0.05THz,δ ω10=δω20=0.2THz,(b) R=1 ;(c) R=0.5 Fig.7.Three-dimensional Fourier transform spectrum:(a) Fig.5(a) in Ref.[11],Γ 10=Γ20=0.05THz,δ ω10=δω20=0.2 THz;(b) R=1 ;(c) R=0.5.

圖8 R不同時,三維傅里葉轉換頻譜,Γ 10=Γ20=0.05THz,δ ω10=0.3THz,δ ω20=0.2THz (a) R=1 ;(b)R=0.5Fig.8.The three-dimensional Fourier transform spectrum with Γ 10=Γ20=0.05THz,δ ω10=0.3THz,δ ω20=0.2THz for different R:(a) R=1 ;(b) R=0.5.

通過比較圖7(b)和圖8(a),頻譜圖會隨著非均勻線寬的增大而沿對角線方向有一定的延伸,對角峰的圖譜也伸長了,一般來說,A,B 兩路徑對應躍遷的非均勻線寬不相等,對角峰在對角方向上具有不同的線寬,C,D兩路徑圖譜對應的延伸較為明顯.

4 結 論

首先利用投影切片定理對三能級鉀原子氣體三維傅里葉變換譜進行降維;其次利用誤差函數將三階非線性極化方程進行簡化,傅里葉位移理論將譜從時域轉換到頻域,研究了三能級鉀原子氣體三維傅里葉變換譜與非均勻線寬、對角線相關系數R和m之間的關系.改變R,隨著R的減小,譜形逐漸變圓,振幅逐漸變小.改變m,隨著m的減小,頻譜圖變細長.最后,將A-F路徑的三維傅里葉變換頻譜圖畫在一張圖中,得到 T=0 界面的完整的三維傅里葉變換頻譜圖.其解析解與文獻[11]的圖5(a)數值模擬圖完全吻合.三維光譜中光譜峰的線形顯示了非均勻展寬的重要性信息,通過對角峰的伸長表明存在非均勻展寬,兩個躍遷的相對非均勻線寬由對應的對角線峰值的對角線寬揭示.此研究結果可進一步推廣至任意截面的情況,最終給出三維光譜的完整的三維圖.這有助于構建一套完整的體系來解釋三維傅里葉頻譜.

感謝美國佛羅里達國際大學物理系李鶴檳助理教授的討論.