李曉璐 白亞 劉鵬
1) (中國科學院上海光學精密機械研究所,強場激光物理國家重點實驗室,上海 201800)
2) (中國科學院大學,北京 100049)
3) (上海交通大學IFSA協同創新中心,上海 200240)
研究了雙色激光場激發空氣成絲產生太赫茲輻射頻譜的變化規律.實驗觀察到隨驅動光功率和光絲長度增加,太赫茲光譜主要發生紅移的現象.分析表明,由于等離子體密度的增加,太赫茲輻射的趨膚深度減小,等離子體吸收主導了紅移的發生.在光絲足夠短的條件下,趨膚深度遠大于光絲長度,從而產生等離子體振蕩主導的太赫茲輻射光譜藍移.本研究為超快寬帶太赫茲輻射的頻譜調控提供了新思路.
太赫茲(terahertz,THz)波段在電磁波譜上處于特殊位置,賦予其一系列有別于其他電磁輻射的特殊性質,并且具有重要的學術和應用價值[1-4],在眾多的學科領域得到廣泛應用,如天體物理學、等離子體物理學、光譜學、醫學成像、生物學和通信等[5-9].目前THz輻射的光學產生方法主要有光電導天線[10,11],光整流[12-13]及等離子體THz輻射[14-16]等.1993年,Hamster等[14]利用強場激光與等離子體相互作用觀測到了THz輻射產生.2000年,Cook等[17]通過引入疊加基頻與倍頻的雙色激光場激發空氣介質產生THz輻射,使得轉換效率得以大幅提高.基于等離子體的THz輻射源以氣體作為產生介質,所以不存在損傷閾值的限制.雙色激光場的使用打破了系統的對稱性,從而提高了THz輻射的產率,目前已報道的THz輻射電場強度可達MV/cm量級[18].因此,雙色強激光場產生THz輻射的研究得到廣泛的關注.
目前,對于等離子體光絲中THz輻射物理機制的解釋主要有四波混頻模型[17]和光電流模型[19].四波混頻模型及光電流模型分別考慮了介質的非線性效應和電離電子產生的瞬態光電流的貢獻,但對其中等離子體頻率的貢獻鮮有研究[20,21].2014年,Dabeyle[20]提出描述THz輻射中等離子體振蕩貢獻的物理模型;2016年,本課題組利用雙色激光場與超音速噴靶噴出的氣體分子相互作用,研究了THz光譜藍移的變化規律,實驗證實了這一貢獻的存在[21].隨后的研究發現,等離子體吸收會造成THz輻射光譜發生紅移[22].這些研究都是在有限的氣體介質長度條件下進行(等離子體區域的長度~1 mm),而在更為普遍的雙色激光場激發的空氣等離子體光絲條件下,光絲長度通常在厘米量級,光場的傳輸效應影響顯著,這時,驅動光功率以及光絲長度等條件對THz輻射光譜的影響有待于研究揭示.
本文探究了空氣等離子體產生THz輻射光譜受驅動激光影響的變化規律.實驗上通過測量THz光譜隨驅動激光功率和等離子光絲長度的依賴關系,發現了隨驅動光功率和光絲長度增加太赫茲光譜發生紅移的現象.理論分析表明THz輻射在等離子體光絲中的趨膚深度與傳輸距離的相對大小,決定等離子體振蕩及等離子體吸收在THz輻射產生的貢獻占比.當THz輻射在等離子體光絲中的傳輸距離小于等離子體趨膚深度時,等離子體振蕩占主導,反之,等離子體吸收占主導.這一規律表明,可以通過對空氣等離子體光絲密度和長度的調節實現THz頻譜的調控,從而開發THz輻射在光譜測量和遠程傳感方向的應用.
實驗裝置如圖1所示,飛秒激光脈沖由鈦寶石飛秒放大系統(Coherent Legend Elite Duo)產生,輸出的中心頻率為800 nm,脈沖寬度約為40 fs,重復頻率為1 kHz.激光經分束后分為驅動光和探測光,抽運光通過f=200 mm的透鏡聚焦后,經過BBO晶體(I類相位匹配,厚度為0.2 mm)倍頻產生波長400 nm的激光脈沖,雙色場經聚焦后與空氣相互作用產生等離子體光絲,輻射出THz波.THz波經一對拋物面反射鏡準直聚焦于0.2 mm厚的GaP晶體上,拋物面反射鏡前放置一個高阻硅片以過濾掉驅動光.探測光經過一定的延遲后,通過半波片和格蘭棱鏡,經透鏡聚焦后與THz脈沖在電光晶體GaP上重合,利用電光采樣方法測量得到THz輻射的時域波形.
實驗首先測量了不同的驅動光功率下雙色激光場激發空氣等離子體產生THz輻射的時域光譜,如圖2(a)和(b)所示.分別為峰值功率25 GW與75 GW時測量到的時域波形和對應的頻譜.當驅動光功率變化時,THz光譜的中心頻率發生明顯的移動.為了進一步觀察THz光譜隨驅動光功率的變化規律,我們測量了峰值功率從18 GW增加至62 GW時一系列的THz波形,并提取出對應的中心頻率.如圖2(c)所示,隨著驅動光功率的增強,THz頻譜往低頻方向移動,紅移量約為0.3 THz.該實驗結果與在較高背壓時噴氣靶條件下的結果相似[22].
已有研究表明,相位匹配條件下不同頻率的THz輻射具有不同前向角分布特征[23].為了檢測這一角度分布,將光闌置于兩個拋物面反射鏡之間,如圖1所示.通過改變光闌大小來控制測量收集角度.實驗上測量了在驅動光功率為45 GW時,THz頻率分別為1 THz與3 THz時的角度分布,如圖3(a)所示,可以看出,頻率越高,輻射角則越小.我們還測量當輻射收集角度分別為4°,5°時,THz光譜的中心頻率隨驅動光功率的變化,實驗結果如圖3(b)所示,可以看出,驅動光功率越高,THz輻射整體的錐形輻射角越小,即隨著驅動光功率增加,THz輻射反而越集中.表明等離子體密度變化會對THz輻射角分布產生的影響,并且THz輻射中心頻率均往低頻方向移動,這與文獻報道一致[23,24].理論模擬與實驗觀測吻合,如圖3(b)所示.由于上述測量角度小于探測系統最大的輻射收集角度(~14°),THz輻射角分布的變化不會對光譜紅移造成影響.因此推斷THz光譜紅移只可能源自產生過程中.

圖1 實驗示意圖Fig.1.Experimental setup.

圖2 當驅動光功率分別為25 GW (紅色實線)及75 GW(藍色點線)時實驗測量的(a)時域光譜及(b)歸一化頻譜;(c) THz光譜的中心頻率隨著驅動光功率的變化(其中藍色點圖為實驗結果圖,紅色曲線為模擬結果)Fig.2.Measured (a) THz temporal waveforms and (b) normalized THz spectra at different pump power;(c) central frequencies as a function of the pump energy (The blue dots are the experimental results and the red solid line is from the simulation).
為了解釋圖2所示的實驗結果,在模擬的模型中同時考慮光電流以及等離子體振蕩對THz輻射的貢獻,并添加等離子體吸收項進行修正.相較于激光與真空中噴氣束流作用產生THz輻射的方法,空氣介質中產生的等離子體光絲長度為厘米量級.因此,采用文獻[20]中包含了光場的傳輸效應的模型.在等離子體光絲中的z處產生的THz輻射為

式中G為光電流[19];F為光電流積分項,F ≈ 2πG;抽運光沿著z方向傳輸;nef為隧穿電離后最終的電子數密度.THz輻射在等離子體的吸收用A(ω)=exp[—(Lm—z)/Lskin(ω)][25]表示,其中,Lm為等離子體光絲長,等離子體趨膚深度定義為Lskin(ω)=c/[ω Im (n(ω))][25].將等離子體折射率 n(ω)=(1—ωpe2/(ω2+i ν ω))1/2的表達式代入趨膚深度的定義式可得 Lskin(ω) ≈ 2c (ω2+ν2)/(ν ωpe2).

圖3 (a) 驅動光功率為45 GW時,頻率為1 THz與3 THz的輻射角分布;(b)不同錐形輻射角下,THz光譜的中心頻率隨著驅動光功率的變化 (虛線連接的實心點為實驗結果,實線為計算結果)Fig.3.(a) Far-field THz profiles at different frequencies at the pump power of 45 GW;(b) THz central frequencies as a function of the pump energy at various emission angles(Dashed line with solid dots is the experimental results and the solid line is the simulation results).
從趨膚深度的表達式可以看出,THz頻率越低,電子數密度越大,趨膚深度越短,故等離子體吸收主要發生在THz頻率低于等離子體頻率的時候,因此,考慮等離子體吸收的THz輻射為[22]

為了簡化模型,模擬計算時將等離子體設為圓柱形,基頻光與倍頻光均為高斯光束.圖4(a)和圖4(b)分別為當功率為25 GW時等離子體沿激光傳輸方向中點處徑向及傳輸方向的等離子體頻率及趨膚深度,其中,等離子體頻率為fpe=ωpe/(2π),等離子體角頻率為 ωpe=[nefe2/(m ε0)]1/2.從圖中可以看出,在等離子體中點處光軸上等離子體頻率約為1.84 THz,趨膚深度為0.31 mm,而在r等于0.028 mm處,趨膚深度為4.5 mm,與THz在等離子體光絲中的傳輸距離(約5 mm)接近;越往等離子體徑向及傳輸方向的中心,等離子體趨膚深度越小,于是在等離子體中心處輻射的THz波被吸收,而等離子體外圍處由于較低的電離率及較小的等離子體頻率對遠場輻射的THz波起主要貢獻.上述的機制對THz光譜的藍移起到壓制的作用.

圖4 驅動光功率為25 GW 時 (a)沿激光傳輸方向中點處徑向和(b)沿驅動光傳輸方向z的等離子體頻率(藍色實線)及趨膚深度(紅色點線)Fig.4.Plasma frequency (blue solid line) and skin depth(red dot line) as a function of the (a) radial axis and (b) propagation direction at the pump power of 25 GW.
基于以上模型,分別模擬計算了驅動光功率為25 GW與75 GW時的THz頻譜,如圖5所示,相較于驅動光功率為25 GW時的THz頻譜,75 GW時頻譜發生顯著紅移,該模擬結果與實驗結果相符,如圖2(b)所示.
隨著驅動光功率的增加,等離子體光絲的長度變長,而趨膚深度隨著等離子體密度的增強而變短.在空氣等離子體光絲條件下,THz在等離子體光絲中的傳輸距離要遠大于等離子體的趨膚深度,因此等離子體吸收的貢獻大于等離子體振蕩對THz輻射的貢獻,導致頻譜的紅移.本文計算了驅動光功率的連續變化與THz頻譜的移動的關系,所得的結果與實驗相符,如圖2(c)所示.

圖5 當驅動光功率分別為25 GW和75 GW時模擬計算的歸一化頻譜Fig.5.The simulated THz spectra at 25 and 75 GW pump power.
為了進一步驗證等離子體吸收與等離子體振蕩對THz輻射的相對貢獻,還測量了在驅動光功率為45 GW時,等離子體光絲長度的變化對THz頻譜的影響.如圖1所示,將5 mm的聚四氟乙烯(PTFE)置于平移臺上,移動PTFE來改變擋住等離子體光絲的位置,以此來控制等離子體光絲長度.以激光傳輸方向為z軸正方向,等離子體光絲開始產生的位置設為0,使PTFE從等離子體光絲的前端沿著z軸向后移動,每隔一段距離采一組數據,為避免PTEE被等離子體破壞,每采一組數據就將PTEE沿x方向移動1 mm,實驗結果如圖6所示.
如圖6所示,當等離子體光絲較短時(PTFE放置于光絲前端),THz輻射在光絲中的傳輸距離小于等離子體趨膚深度,從而等離子體吸收不顯著.此時等離子體振蕩占主導,因此隨著光絲變長頻譜發生藍移.如果光絲進一步變長,THz輻射在等離子體光絲中的傳輸距離大于等離子體趨膚深度,等離子體吸收的作用開始顯現,導致THz光譜發生紅移.實驗觀測到隨著PTFE的位置靠近等離子體末端,THz頻譜往低頻方向移動,與上述分析吻合.值得注意的是,光絲前后的等離子體密度并不均勻,越往光絲兩端,等離子體密度越小,等離子體振蕩貢獻占主導.相反,光絲中心處由于等離子體密度大,趨膚深度小(如圖4(b)所示),等離子體吸收的貢獻也更顯著.從而表明,可以通過對截取不同位置的光絲和改變光絲長度等方法實現對THz輻射頻譜的調控.

圖6 THz光譜的中心頻率隨著等離子體光絲長度的變化(藍色點圖為實驗結果圖,紅色曲線為模擬結果)Fig.6.THz central frequencies as a function of the plasma length (The blue dots are the experimental results and the red solid line is the simulation results).
探究了THz頻譜隨等離子體光絲長度及驅動光功率變化的規律.計算與分析結果表明:當THz在等離子體光絲中的傳輸距離小于等離子體趨膚深度時,等離子體振蕩占主導,導致頻譜藍移;反之,如果等離子體密度或光絲長度增加,等離子體吸收開始起作用,導致頻譜的紅移.本文揭示了在更為普遍的空氣等離子體光絲條件下,等離子體吸收對THz輻射的主導貢獻,導致THz光譜隨等離子體密度增加發生紅移.基于本文提出的原理也有助于其他THz輻射光譜調控方案的提出,比如:利用環形高斯光束改變等離子體密度分布以及引入額外等離子體光絲等方法,有望實現更多樣的THz輻射光譜調控.