天然氣系統甲烷排放測量與估算研究現狀*

孫永彪 張春香 解東來 那媛媛 張鑫

1河北師范大學中燃工學院

2美國環保協會

天然氣作為過渡能源是實現從化石能源到可再生能源轉變的重要手段。天然氣的應用對緩解全球溫室效應具有積極的作用[1]，甲烷作為天然氣的主要成分，比煤、石油等化石燃料具有更高的碳效率，釋放單位熱量排放的二氧化碳比標準煤少一半；而甲烷是比二氧化碳更強的溫室氣體，在100年時間框架內甲烷的增溫潛值（Global Warming Potential，GWP）是二氧化碳的28～34倍，將時間框架縮短為20年則為二氧化碳的84倍，若甲烷排放到大氣中將會降低天然氣應用在溫室效應方面的積極作用[2]。2015年，美國環境保護署（Environment Protection Agency，EPA）估算天然氣系統的甲烷排放量約占人為甲烷排放總量的25%[3]。在天然氣替代煤炭發電時，甲烷排放率需低于3.2%才能產生直接氣候效益[4]。可見，天然氣系統的甲烷排放率是評價天然氣應用是否合理的關鍵指標。

影響天然氣系統甲烷排放測量與估算的因素眾多，致使甲烷排放率估算的準確性備受質疑，主要原因有5個：①天然氣從氣田引出要經過生產、處理、運輸、存儲和分配等環節到達終端用戶，系統結構復雜、設備繁多、管線長且分布廣；②甲烷排放伴隨系統運行的整個過程，其中逃逸排放（Fugitive Emission）是指系統運行過程中由閥門、連接、壓縮機和天然氣發動機、汽輪機未燃燒的尾氣及輸配管線的泄漏所引起的排放，而放散排放是由管線、氣井及設備的例行維護、系統擾動（如超壓事故、泄壓系統）造成的[3]；③天然氣系統處于開放的環境中，受其他排放源的干擾及氣象條件的影響較大；④天然氣系統甲烷排放測量技術有待提高，而且采用不同測量方法測量同一排放源所得結果存在差異；⑤甲烷排放自底向上（Bottom-up）估算法與自頂向下（Top-down）估算法存在系統性差異而且原因尚不明確。因此，有必要對天然氣系統甲烷排放的測量與估算進行研究。

本文著重梳理了美國天然氣輸送存儲系統、分配系統的甲烷排放測量與估算的研究，對比各種甲烷測量技術的應用情況和自底向上估算法及自頂向下估算法，探討了測量與估算方法的特點并分析了造成估算結果系統差異性的主要原因。通過對比中美兩國甲烷排放的研究現狀以期針對我國天然氣系統的研究提出參考建議，加快我國在天然氣甲烷排放方面的研究。在天然氣生產甲烷排放方面，薛明等已對甲烷排放的測量估算及相關政策法規進行了著重的介紹[5]，本文只做相關補充，不再詳細展開。

1 美國甲烷排放量的估算

甲烷排放的估算方法分為自底向上法和自頂向下法。兩種估算方法存在系統差異[6-7]，對同一地區天然氣系統進行估算時，自頂向下估算量一般大于自底向上，甲烷排放估算存在機理性和測量方面的難題。

1.1 自底向上估算法

20世紀90年代，為了對甲烷排放進行估算，美國氣體研究院（Gas Research Institute，GRI）與環境保護署共同做了一項研究，后稱GRI/EPA研究[8]。該項研究首先確定甲烷排放源，即將天然氣系統的組件或環節進行分類，經試驗測定排放源的甲烷排放因子[8]（Emission Factor，EF）；然后通過統計法對每類排放源整體進行估計，即得到排放源的活動因子（Activity Factor，AF）；最后以二者的乘積EF×AF表示每類排放源全年甲烷排放量，不同類排放源的排放量累加得到年度天然氣甲烷排放量[3]。甲烷排放自底向上估算法就是確定排放源的排放因子和活動因子，然后采用插值計算法對設施級、地區級甚至國家級的甲烷排放量進行估算。基于GRI/EPA研究的排放因子，EPA統計各排放源的活動因子，采用自底向上法估算甲烷排放量，兩年發布一次溫室氣體清單（Greenhouse Gas Inventory，GHGI），該清單為現今最全的甲烷排放自底向上法的估算結果。

然而，自從20世紀90年代后天然氣系統產生了很多變化，例如分配系統大量設備更新換代，管道材料也發生了重大變化[9]；氣田生產大多數采用水平鉆井和水力壓裂等先進技術[10]。這些改變都會對排放因子產生較大影響，導致GHGI的準確性受到挑戰。為了更好地了解天然氣系統的現狀，2011年EPA實施了溫室氣體報告強制規定（Greenhouse Gas Report Program，GHGRP），要求相關企業采用測量與排放因子相結合的方法估算設施級甲烷排放量，并上報年排放量在25 000 t以上的設施。GHGRP雖然為排放估算提供了大量的現場數據，但由于忽略設備、工藝環節的差異性，采用過時的平均排放因子其完整性受到很大的質疑。可見，排放因子直接影響著自底向上法甲烷排放量估算的準確性。

現在普遍采用現場直接測量法，利用聲發射探測技術與高速流抽樣技術[11]直接測量更新的新型組件或先進工藝環節的排放因子，然后采用插值法對甲烷排放量進行自底向上的估算，不僅可以提高估算的準確性，而且還可以通過與GHGI、GHGRP的上報量[9-10,12-15]進行比較，確定甲烷減排的有效措施。

生產環節采用新技術，設備的更新換代都會對天然氣生產的甲烷排放產生影響。ALLEN等采用現場直接測量和自底向上估算法，重點研究了完井返排、液體卸載、修井作業等生產環節，發現甲烷排放估算量低于GHGI[10]；而進一步研究發現氣井類型影響液體卸載的甲烷排放，其中帶塞舉升氣井為主要排放源，其估算量與GHGI及GHGRP的上報量基本一致[12]。在設備更新方面，ALLEN等對氣動裝置（泵、閥門）進行研究，發現排放因子不低于GHGI，而氣動閥門平均排放估算量比GHGI高17%且受到應用場合的影響，例如分離器、壓縮機的氣動閥門排放率高于其他設備；而且單位氣井閥門數量為2.7個高于GHGI的1個[13]。液體卸載[12]和氣動閥門[13]的排放分布為偏態分布，存在超級排放源，對自底向上法估算甲烷排放造成較大影響。在生產的其他方面，薛明[5]等對現有文獻做了較為詳細的介紹。可見，新方法、新技術的應用有利于甲烷減排，而應用場合對設備的甲烷逃逸排放有一定的影響。

天然氣長距離輸送系統的主要排放源為壓縮機及其附屬設備、壓氣站和高壓管線。在天然氣長距離輸送方面，ZIMMERLE等在擴大樣本數量的情況下，使用2 292個現場測量數據、677個設施的額外排放數據和922個設施的活動數據，采用自底向上法對輸送-存儲系統進行了甲烷排放估算，發現壓縮機相關設備為最大排放源，并發現超級排放源，甲烷排放估算量與GHGI置信區間重疊，比GHGRP的上報量高1.6倍[14]。SUBRAMINIAN等采用現場直接測量法和示蹤劑釋放技術測量了全美45個壓氣站（其中25個在GHGRP范圍以內），利用逃逸、放散排放源的測量數據結合其排放因子，對壓氣站的排放量進行了估算，結果顯示：①設備甲烷排放分布呈偏態，并發現了2個超級排放源；②在考慮超級排放源的情況下，平均排放因子大于GHGI，如不考慮則小于GHGI；③GHGRP的上報量受設施位置、運行狀態的影響，因此在利用上報數據更新排放因子時需修正[15]。ZIMMERLE等采用現場測量法首次對96 km集輸管線、56個清管器及39個截止閥進行了測量，發現近期更新的排放因子仍然低估了集輸管線的甲烷排放[16]。可見，甲烷排放分布，超級排放源的存在和樣本容量及其代表性對設施級、設備級自底向上法甲烷排放估算影響較大，而長距離管線輸送天然氣造成的甲烷排放需要進一步探索。

天然氣分配系統的主要排放源為調節計量裝置和管線。LAMB等人采用分層抽樣法對230處埋地管線泄漏點、229個調節計量裝置進行了現場測量并更新了排放因子，分配系統甲烷排放估算量比GHGI小36%～70%[9]。可見，設備管線更新有利于甲烷減排。但是目前為止，采用自底向上法估算分配系統甲烷排放量的研究相對較少，現場測量及統計數據的匱乏限制了設備管線更新、地理位置及季節對甲烷排放影響的研究。

采用自底向上法估算甲烷排放量可以對特定排放源的排放因子進行研究，但其估算的準確性嚴重依賴于測量樣本的容量和排放源的排放分布。天然氣系統設備多、覆蓋范圍廣，很難對全部排放源進行識別和測量[17]。如果排放分布為正態分布，那么很容易得到具有代表性的樣本，然而許多排放源的排放呈偏態分布[9,12,13,15]并且還存在超級排放源[12-14]，這嚴重影響了自底向上甲烷排放估算的準確性。如果再考慮時間因素的影響，對多個地區同一時刻進行全天候測量，自底向上法的局限性將更大。

1.2 自頂向下估算法

甲烷排放自頂向下估算法是通過測量有界區域的甲烷濃度來量化該區域的甲烷排放量，按原理可分為質量平衡和傳感器測量兩種：質量平衡是利用飛行器測量某有界區域上、下風向斷面的甲烷濃度來估算該區域的排放量；傳感器測量通常采用氣象傳輸模擬與固定傳感器網絡相結合或對流擴散模型與逆模型耦合來估算區域的甲烷排放量[11]。而根據測量區域的不同又可分為設施級、地區（盆地）級、大陸級和全球級的甲烷排放量估算，不同級別的測量與估算所使用的方法也不盡相同。

1.2.1 設施級甲烷排放的測量與估算

設施級甲烷排放量自底向上法估算常采用現場直接測量法，而自頂向下法估算通常采用OTM33A測量方法（The EPA's Other Test Method 33A）和示蹤劑釋放技術。采用三種測量方法對同一設施的甲烷排放量進行估算，結果表明OTM33A測量法的精確度不如現場直接測量和示蹤劑釋放技術[17]。OTM33A測量法為一種反高斯方法，即在甲烷排放源下風側20～200 m范圍測量甲烷濃度和風況，依據經驗確定高斯羽流擴散參數進而得到甲烷質量通量[18]。OTM33A應用的局限性為測量地必須有足夠的順風條件。而使用示蹤劑釋放技術進行測量時，需在設施內的1個（2個）地方以特定的速率釋放1種（2種）示蹤氣體，用順風羽流中目標分析物（甲烷）的混合比與示蹤氣體的混合比來估算甲烷排放量[17]。示蹤劑釋放法假設目標分析物（甲烷）與示蹤氣體共同分散到大氣中，為使二者擴散均勻對測量時間要求較高，其應用局限性不僅要求測量地有足夠的順風條件以便取樣，而且需要得到釋放示蹤氣體的許可。

這兩種方法多用于氣井、礦井集輸系統及處理廠等設施級甲烷排放的測量，在長距離輸送系統[15]及分配系統中的應用較少。ROBERTSON等采用OTM33A法對氣井甲烷排放進行了估算，結果顯示濕氣盆地氣井的甲烷排放量與產量呈負相關，而且高于干氣盆地氣井[19]。YACOVITCH等采用雙示蹤劑釋放技術測量了2個天然氣生產地區氣井的小時排放量[20]。MITCHELL等采用雙示蹤劑釋放技術對礦井集輸設施和處理廠的甲烷排放量進行了測量估算，結果顯示集氣設施排放分布呈較為明顯的偏態分布，液態儲罐放散排放占整個集輸設施的20%[21]。隨后，MARCHESE等利用以上測量數據[21]結合設施數量，通過蒙特-卡羅模擬對全美天然氣礦井集輸系統和處理廠的甲烷排放量進行了估算，結果顯示礦井集輸系統和處理廠以放散排放為主[22]。

1.2.2 地區級甲烷排放的測量與估算

地區級甲烷排放自頂向下法估算，針對不同的目標可采用機載測量、車載測量和地面固定監測網測量。

天然氣生產地區甲烷排放自頂向下估算一般采用飛行器測量有界區域的順、逆側甲烷濃度，計算濃度差后乘以空氣流動速率，得到區域甲烷排放總量。確定甲烷排放源的方法有兩種：一種為遵循質量守恒，用總量減去GHGI非天然氣系統排放源的排放量；另一種為應用碳同位素標記法或逆算模型確定天然氣系統排放占比，進而估算地區天然氣系統的甲烷排放量[23]。天然氣生產地區甲烷排放的測量估算，已從對單一地區的研究轉變為對不同地區[24]、不同季節[25]的研究，在排放偏態分布[26]及超級排放源[27]等問題上也做了相應研究，并與GHGI和GHGRP的上報量進行比較[28]，發現化石源為天然氣生產地區主要甲烷排放源[29-30]，天然氣系統的逃逸排放造成了自頂向下法估算與GHGI之間的差異[31]。

在城區甲烷排放測量估算方面，可搭建地面固定監測網進行連續測量，然而測量數據的解讀高度依賴于大氣模型，具有較大的不確定性[11]。MCKAIN等使用全面的大氣測量和建模框架，測量了波士頓地區平均甲烷排放通量，結合乙烷-甲烷比確定了天然氣甲烷排放的占比，對波士頓城區的天然氣年甲烷排放量進行了估算[32]。

而在分配系統方面，多采用移動車輛對管線進行大氣測量。車載測量可以測出行車軌跡上的甲烷濃度，通過碳同位素標記法以區分生物甲烷源（如垃圾填埋場、濕地、下水道）和熱甲烷源（如天然氣），并確定甲烷排放源的占比，然后估算出分配系統的甲烷排放。在波士頓，PHILLIPS等采用車載測量法繪制了785 mile街道中心管線的甲烷排放地圖，觀察到街道水平甲烷濃度較高，并將其歸因于3 000多處陳舊的天然氣管線泄漏，通過碳同位素標記法確定天然氣排放源的占比，對分配系統管線甲烷排放進行了估算[33]。在華盛頓，JACKSON等人同樣采用車載測量法繪制了1 500 mile街道中心管線和5 893個泄漏點的地圖，區分了甲烷排放源，最后估算出管道的甲烷排放量，并測定出潛在爆炸性濃度[34]。管線更新及修復有利于甲烷減排，美國三個城市開展了鑄鐵管線的更換項目但進度不同，GALLAPHER等人采用車載測量法繪制了三個城市街道的甲烷排放圖，發現管線的泄漏與更換項目的進程有關，在已完成更換項目城市的單位長度管線甲烷排放量比沒有完成的城市少90%[35]。

1.2.3 大陸級及全球級甲烷排放的測量與估算

大陸級及全球級甲烷排放自頂向下法估算常采用衛星觀測法測量大范圍空間的甲烷濃度，比地面監測網絡測量范圍更廣，而且突破了飛行器測量的時間限制。雖然衛星觀測能進行持續觀測，但數據精度較低。大氣中的甲烷能夠被短波紅外（Shortwave Infrared，SWIR）太陽后散射儀和熱紅外（Thermal Infrared，TIR）地球輻射熱發射儀檢測到；用于大氣制圖的掃描成像吸收光譜儀（Scanning Imaging Absorption Spectrometer for Atmospheric Chartography，SCIAMACHY）和溫室氣體觀測衛星（Greenhouse Gases Observing Satellite，GOSAT）可以提供SWIR反演數據；而TIR反演數據可以從大氣紅外測深儀、對流層發射光譜儀及大氣紅外測深干涉儀得到[36]。一般來說，SWIR能提供大氣柱的總甲烷濃度；而TIR能提供垂直剖面的甲烷濃度，但由于缺少熱對比，TIR對對流層底層的靈敏度較低，這限制了其對區域源的探測應用價值[36]。

在衛星靈敏度足夠高、覆蓋范圍足夠廣的條件下，空間分辨率的提高是大陸級及全球級甲烷排放測量估算的關鍵。WECHT等利用戈達德地球觀測系統化學輸運模型（Goddard Earth Observing System Chemistry （GEOS-Chem）chemical transport model）及其伴隨物，通過反演SCIAMACHY觀測數據，對北美地區甲烷排放進行了估算[37]，并結合機載測量將該地區甲烷排放的水平分辨率優化到1/2°×2/3°[36]。TURNER等利用2009—2011年GOSAT觀測數據，基于同樣的原理對全球和北美的甲烷排放進行了估算，空間分辨率分別可以達到4°×5°和50 km×50 km[38]。JACOB等結合表面觀測、機載觀測數據，通過全球級到點源級的逆算分析，將衛星觀測成功應用到超級排放源的探測上[39]。

機載測量法多用于油氣生產地區，發展較快且技術較為成熟[5]；對城區內天然氣分配系統、城區內各場站等的研究多采用車載測量，但相對較少；長距離輸送系統具有管線距離長分布廣、設施間距較大等特點，利用地面監測網絡進行研究難度較大；衛星觀測法雖然能解決空間和時間上的難題，但空間分辨率有待進一步提高。可見，不同甲烷排放自頂向下測量方法存在不同的問題，表明對天然氣系統甲烷排放的理解和估算依然面臨著巨大的挑戰。

1.3 甲烷排放估算結果差異性分析

在確定天然氣甲烷排放源的占比條件下，通過自頂向下法估算與自底向上法估算的對比，可以確定溫室氣體清單中缺少的排放源，提高GHGI的排放源的完整性和估算的準確性。而大量基于自頂向下法的甲烷排放研究均顯示，溫室氣體清單估算一直低估了天然氣系統的甲烷排放量[6-7]。兩種方法系統的差異性大大困擾著天然氣應用過程中對氣候影響的正確評估和能源政策的決策。

造成這種系統差異的原因有很多，其中抽樣樣本容量及代表性、組件環節排放的偏態分布[9,12,13,15]、超級排放源[12-14,27,39]的存在都會對自底向上法估算產生較大影響，導致系統差異性較大。ALLEN分析了造成系統差異性的原因并建議對超級排放源[40]進行檢測；ZAVALA-ARAIZA等分析出異常工況可能導致超級排放源的產生[41]；SCHWIETZKE等采用機載測量法對頁巖氣生產地區的甲烷排放進行空間解析，發現間歇性排放源影響較大[42]；VAUGHN等對某天然氣生產地進行了多尺度測量并獲得詳細活動數據，通過自頂向下法估算與自底向上法估算的時空對比，發現人工液體卸載的間歇性排放是造成排放時間差異的原因[43]；ZAVALA-ARAIZA等采用重復測量的方法以提高自頂向下法估算的確定性，并整合完備的設施數目進行自底向上法估算，通過比較發現巴奈特地區甲烷排放估算量大約是GHGI的2倍[44]。

在設施級的甲烷排放估算中，測量方法也會對甲烷排放的估算結果造成影響。BELL等人測量了某地區268處設施，其中261處采用現場測量法，17處采用雙示蹤劑通量比法，50處采用OTM33A測量法。比較甲烷排放估算結果，發現基于現場測量的估算結果最低，且與基于現場測量的估算法和基于示蹤劑釋放技術的估算法相比，基于OTM33A測量的估算法精度較低[17]。而VAUGHN等對一天然氣集輸補給站進行了測量，對現場直接測量法、雙示蹤劑釋放技術和機載測量法進行了比較，結果顯示基于現場直接測量法的估算值高于雙示蹤劑釋放技術且低于機載測量法[45]。

2 國內天然氣系統甲烷排放估算

中國天然氣應用起步較晚，但產量增速很快。2018年，中國天然氣表觀消費量達2 803×108m3，同比增長17.5%，在一次能源消費中占比達7.8%，同比提高0.8個百分點；日最高用氣量達10.37×108m3，同比增長20%[46]。近些年，隨著中國經濟的轉型、環境保護的要求越來越高，甲烷排放量隨著天然氣在一次能源消耗占比的增高而越來越高，但天然氣系統甲烷排放測量估算還不成熟。現在我國采用《1996年IPCC國家溫室氣體清單指南》中第一、三層結合法，對天然氣甲烷逃逸排放進行估算，但甲烷排放因子基本已經過時。隨著新技術（如水力壓裂、水平鉆井）的成熟和應用，設備的更新換代、管線巡檢修復的提升，都會對排放因子帶來影響[5]。溫室氣體排放清單中的排放因子需要不斷更新，以正確反映天然氣系統甲烷排放的實際狀況。

美國在天然氣系統甲烷排放方面研究較多，但天然氣系統之間的差異使中國難以直接借鑒引用美國環境保護署的GHGI。主要表現在以下三方面：

（1）我國天然氣事業處于快速發展階段，每年新增居民、工商業用戶超過1 000萬戶。系統存在大量的調試操作（如天然氣置換點火操作），火炬系統不穩定，而美國天然氣系統處于平衡發展階段，新增用戶較少，甲烷排放量相對穩定。

（2）中國LNG設施較多且為較大甲烷排放源。我國天然氣系統存在大量的LNG汽車加氣站、LNG衛星站及LNG調峰儲氣站等設施，而美國LNG使用較少。目前LNG儲罐儲存超過4天就會產生BOG（蒸發氣體），通過調查10座LNG汽車加氣站發現，每座LNG加氣站平均日甲烷放散量約為96.2 m3。

（3）中國甲烷減排監管體系尚不完善。目前，美國已經建立了較為完善的甲烷減排監管體系，在聯邦層面建立溫室氣體排放數據報告制度（GHGRP），制定重點排放源目錄和排放標準，實施大氣污染物排放許可證制度；在州層面加強污染物減排立法[47]。在體系監管下，油氣企業需要通過技術或設備升級、改善技術規范及優化操作程序等手段來有效控制甲烷排放。而目前我國對控制甲烷排放的重視不足，監管體系尚不完善，大部分油氣企業還未將甲烷減排作為運行目標之一。

在溫室氣體排放清單方面，對我國天然氣系統甲烷排放的研究很少。薛明等回顧了國內油氣生產過程的甲烷逃逸排放的測量研究[5]，發現我國對該方面的研究較少，且大多數研究局限于單個組件或環節，如井口套管[48]、采出水[49]、煤層氣井口[50]等，對整個系統的全面研究很少[5]。而對于輸配系統，甲烷排放檢測技術[51]、排放因子更新和自頂向下法估算等方面的研究少之又少。因此，目前我國很有必要開展對本國油氣系統甲烷排放的研究。

3 結論

我國天然氣的應用起步較晚，其甲烷排放的研究也大都借鑒他國經驗[5]，在原始測量研究方面成果頗少，但為了解決霧霾等環境問題，近年來天然氣作為一次能源在我國能源占比正逐年增高，天然氣系統的甲烷排放及造成的溫室效應問題亟待解決。結合我國天然氣行業現狀和國內需求，給出以下建議：

（1）我國是天然氣進口大國而非出口大國，建議先采用自底向上法對天然氣場站、輸送存儲系統、分配系統等進行甲烷排放估算并完善溫室氣體清單。

（2）參考國外排放偏態分布和超級排放源的研究，結合本國天然氣系統的實際狀況，確定主要排放源。

（3）在排放源詳細分類的基礎上，采用現場直接測量技術對各類排放源尤其主要排放源的排放因子進行更新，完善溫室氣體清單。

（4）在條件成熟的情況下開展機載測量和衛星觀測，以實現對天然氣系統多維度、全方位的甲烷排放估算。