用于柴油車尾氣消除反應(yīng)(NH3-SCR)的八元環(huán)沸石分子篩研究進(jìn)展

章 凌, 段宏昌, 譚爭國, 吳勤明, 孟祥舉, 肖豐收

(1. 浙江大學(xué)化學(xué)系, 浙江省應(yīng)用化學(xué)重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室, 杭州 310028;2. 中國石油石油化工研究院蘭州化工研究中心, 蘭州 730060)

氮氧化物(NOx)主要包括NO和NO2, 是大氣污染物的主要成分之一. NOx可以和空氣中的水汽相結(jié)合形成硝酸或亞硝酸, 從而引發(fā)酸雨; 當(dāng)NOx和碳?xì)浠衔锕泊鏁r(shí), 在紫外光的照射下能形成有毒的光化學(xué)煙霧; 當(dāng)NOx和大氣中的SO2共存時(shí), 其能促進(jìn)SO2轉(zhuǎn)變?yōu)榱蛩猁}, 從而促進(jìn)霧霾的形成. 因此, 治理NOx刻不容緩[1～7]. 當(dāng)前, NOx主要來源于工業(yè)化石燃料和機(jī)動車. 其中, 柴油車的NOx排放量在2013～2017年間均占機(jī)動車總量的70%左右, 因此柴油車排放的NOx消除已經(jīng)成為現(xiàn)階段我國亟需解決的問題. 柴油車尾氣NOx消除技術(shù)主要包括選擇性催化還原(SCR)技術(shù)、 NOx催化分解技術(shù)、 NOx儲存還原技術(shù)(NSR)技術(shù)和NOx被動吸附(PNA)技術(shù), 其中NH3-SCR技術(shù)被認(rèn)為是最有效的方法之一[5～9]. 自20世紀(jì)70年代將NH3-SCR技術(shù)應(yīng)用于柴油車尾氣NOx消除以來, 人們發(fā)展了多種催化劑, 其中V2O5-WO3/TiO2是最早應(yīng)用于NH3-SCR技術(shù)的催化劑. 但是近年來, 釩基催化劑由于存在本身具有生物毒性、 熱穩(wěn)定性差、 操作溫度窗口窄以及高溫N2選擇性差等缺點(diǎn)而被歐美國家逐步淘汰[10～12]. 自Iwamoto等[13,14]在1986年首次發(fā)現(xiàn)經(jīng)過Cu2+交換的ZSM-5沸石分子篩催化劑在NO分解反應(yīng)中表現(xiàn)出高活性和高穩(wěn)定性以來, 人們逐漸將NH3-SCR催化劑的研究重點(diǎn)轉(zhuǎn)向了沸石分子篩[15～17].

經(jīng)過長時(shí)間的探索研究發(fā)現(xiàn), 小孔沸石-八元環(huán)沸石分子篩(8MR zeolites, 八元環(huán)中含8個(gè)T原子、 8個(gè)氧原子)具有相對優(yōu)異的催……