氧摻雜對VN-g-C3N4催化劑光催化固氮性能的影響

趙艷鋒, 孫效龍, 胡紹爭, 王 輝, 王 菲, 李 萍

(遼寧石油化工大學化學化工與環境學部, 撫順 113001)

氮氣是空氣的主要組分, 因其化學和生物惰性較強, 導致絕大多數生命體都不能直接吸收利用氮氣. 人工固氮產銨技術對現代工業和農業都有著非常重要的影響. 目前, 世界上絕大多數的固氮過程是采用高能耗的Haber-Bosch法, 但該方法已經不能符合現代化工業節能、 綠色、 環保的新要求. 因此, 尋找新的人工固氮技術已經迫在眉睫. 光催化氧化還原技術因具有條件溫和、 節能環保等優點而受到越來越多的關注[1～9]. 目前, 該技術在降解有機物、 光解水制氫、 有害氣體還原、 有機合成、 制取雙氧水等領域的應用研究已有大量報道, 并取得了一系列研究成果[10～14]. 1977年, Schrauzer等[15]發現在Fe摻雜TiO2催化劑上存在光催化固氮作用. 此后, 光催化固氮法被認為是傳統的Haber-Bosch法的最佳替代法之一.

石墨相氮化碳是近年來環境和化學領域的研究熱點[16], 并已成功應用于多個領域, 如儲氣、 燃料電池、 光催化等[17～22]. Cao等[23]制備的氨基功能化的超薄g-C3N4催化劑具有大比表面積、 強還原能力、 高電子-空穴分離效率和強固氮能力. Hu等[24]采用熔鹽輔助微波法制備了花狀Cu摻雜g-C3N4催化劑, 其光催化固氮能力比純的g-C3N4催化劑提高了35倍. Li等[25]制備了KOH處理的g-C3N4催化劑, 并以CH3OH為質子源考察了催化劑的光催化固氮能力. 結果表明, K+離子的引入提高了電荷分離效率和固氮能力.

由于在光能較低的能量密度和光催化溫和的反應條件下……