川西坳陷須家河組陸相頁巖巖相控制下的微觀儲集特征

左如斯，楊 威，王乾右，姜振學，陳冬霞*

(1.油氣資源與探測國家重點實驗室，北京 102249；2.中國石油大學(北京)，北京 102249)

0 引 言

中國陸相含油氣盆地面積高達3.1×106km2，陸相頁巖氣資源豐富，具有巨大的勘探開發(fā)潛力，可采資源量約為0.5×1012m3[1]，對中國石油工業(yè)的發(fā)展起到重要的作用[2]。目前，中國的陸相頁巖氣勘探已經分別在鄂爾多斯盆地上三疊統(tǒng)延長組、四川盆地上三疊統(tǒng)須家河組等取得一系列突破[3-4]，但是整體勘探程度依舊較低。前人研究表明，中國陸相頁巖沉積環(huán)境多變，沉積體系復雜[5]。在沉積古環(huán)境、古氣候條件、物源供給、水體水文條件、后生成巖作用等因素控制下，中國陸相頁巖氣的儲層發(fā)育特征具有多樣性，發(fā)育多種巖相類型頁巖儲層，不同巖相頁巖儲層微觀儲集特征非均質性強，對陸相頁巖氣的賦存方式與富集具有顯著的影響，使得陸相頁巖氣的勘探開發(fā)和“甜點”評價難度增加[6]。

當前，國內外學者基于頁巖的顏色、結構、構造、礦物組分、有機質特征等方面進行頁巖巖相劃分，通過巖相從宏觀和微觀角度分別進行技術攻關，表征頁巖的基本地質特征、儲層特征以及含氣性特征，對頁巖氣的勘探開發(fā)“甜點”評價具有重要的理論與生產意義[7-8]。但是，對于有利頁巖巖相的劃分缺少統(tǒng)一標準，且對不同巖相類型頁巖儲層微觀儲集特征的研究仍有不足。

針對以上問題，選取川西坳陷須家河組陸相頁巖作為研究對象，建立巖相劃分標準并劃分須家河組頁巖巖相，通過高壓壓汞、氮氣吸附和二氧化碳吸附定量表征不同頁巖巖相的孔隙結構特征，分析儲層微觀儲集特征。通過研究，建立陸相頁巖有利巖相的統(tǒng)一劃分標準，探討其對頁巖儲層發(fā)育特征的影響機理，明確陸相頁巖氣的富集條件，豐富針對陸相盆地頁巖氣的勘探評價理論體系，以指導陸相頁巖氣勘探、資源評價及產能建設。

1 研究區(qū)地質概況

川西坳陷位于四川盆地西部，發(fā)育于中三疊紀海相褶皺蓋層基底上，是晚三疊紀以來形成于深坳陷地帶的前陸盆地[9-10]。川西坳陷總面積約為4×104km2，平面上呈北東向展布，東以龍泉山斷褶構造帶為界，南至雅安—樂山一線，西臨龍門山逆沖推覆帶，北抵米倉山—大巴山逆沖推覆帶[11](圖1)。川西坳陷經歷了印支、燕山和喜馬拉雅多期運動，在周緣山系多組、多期構造運動綜合作用下，形成如今復雜的構造格局，具體表現(xiàn)為“三隆兩凹一坡”，即龍門山前構造帶、新場構造帶、知新場構造帶、成都凹陷、梓潼凹陷以及中江斜坡[12]。

晚三疊紀以來，川西坳陷經歷多次沉積相變遷，自下而上發(fā)育有三疊系、侏羅系、白堊系、第三系以及第四系陸相地層，沉積厚度大、分布范圍廣，下伏的中三疊統(tǒng)雷口坡組碳酸鹽巖地層構成了上述地層的基底[13]。研究層段須家河組厚度為700～1 800 m，主要為濱淺湖和三角洲前緣沉積[14]，平面展布穩(wěn)定。

圖1 川西坳陷構造位置

2 實驗分析方法

2.1 場發(fā)射掃描電鏡

場發(fā)射掃描電鏡被廣泛應用于表征頁巖孔隙形貌特征。首先將實驗樣品加工制備成邊長為5 mm的標準正方體塊樣，并對樣品垂直層理面進行氬離子拋光，使其變得光滑平整。隨后通過FEI-Quanta Inspect掃描電鏡發(fā)射電子束掃描樣品表面，將樣品表面放大處理成像，分析頁巖表面孔隙的形狀、大小、分布等信息。

2.2 高壓壓汞實驗

高壓壓汞實驗是通過逐漸增大壓力，將非潤濕性的汞注入頁巖樣品，根據(jù)Washburn公式可以計算進汞壓力所對應的孔徑，并進一步根據(jù)樣品的進汞量及Young-Dupre方程，分析頁巖樣品的宏孔孔體積和比表面積分布狀態(tài)[15]。實驗所用儀器型號是Micromeritics Auto Pore IV 9520型壓汞儀。

2.3 低溫氣體吸附法

低溫氣體吸附法選取N2或CO2作為吸附質，恒溫下緩慢增加氣體分壓，獲取頁巖樣品中N2或CO2的吸附量，根據(jù)不同的孔模型計算孔體積和比表面積分布特征。N2吸附法中，根據(jù)BJH方程分析中孔孔體積分布特征，BET計算模型分析中孔比表面積分布特征；根據(jù)DFT理論模型分析微孔孔體積和比表面積的分布特征[16]。實驗所用儀器型號為Micromeritics Instrument ASAP 2020。

3 結果與討論

3.1 頁巖基本地質特征

3.1.1 有機地球化學特征

總有機碳含量測定實驗結果表明，川西坳陷須家河組陸相頁巖的TOC含量為0.28%～2.17%，平均為1.17%，其中，大部分頁巖樣品的TOC大于1.00%(表1)。基于陸相頁巖氣儲層有機質豐度低的特征，王慶波等[16-17]選取Barnett頁巖作為參考，將具有商業(yè)開采價值的陸相頁巖氣藏TOC下限定為1.00%。參考此標準可以推斷，須家河組頁巖富含有機質。

表1 川西坳陷馬13井須家河組頁巖樣品特征

川西坳陷須家河組頁巖樣品的鏡質體反射率測定結果表明，須家河組頁巖的Ro為1.81%～2.10%，平均為1.98%，整體處于高—過成熟階段。通過顯微鏡觀察可知，須家河組頁巖樣品的有機質顯微組分中鏡質組的含量最高，其次為腐泥組，殼質組和惰質組的含量極少。基于此計算頁巖樣品的干酪根類型指數(shù)(TI值)，須家河組頁巖TI值為-52.25～-2.50，表明有機質類型以Ⅲ型干酪根為主，須家河組頁巖的有機質屬于腐殖型有機質，主要來源于陸生高等植物，為生氣提供了良好保障。

3.1.2 礦物組成特征

泥頁巖的礦物組成特征對甲烷的吸附能力、微觀孔隙類型有重要影響。通過對選取的須家河組泥頁巖樣品進行XRD全巖衍射分析可知，須家河組泥頁巖中主要礦物為黏土礦物，含量為27.1%～75.6%，平均為53.0%，黏土礦物的主要成分為伊蒙混層和伊利石，其次為石英和長石等組成的硅質礦物，其中，石英的含量為21.0%～56.5%，平均為36.0%，而長石礦物含量為0.0～7.8%，平均為4.4%；碳酸鹽巖礦物含量較低，為0.0～12.1%，平均為6.7%(表1)。

3.2 頁巖巖相劃分

頁巖巖相可直接反映頁巖的顏色、結構、礦物組成、有機碳含量等特征，是頁巖沉積環(huán)境的綜合反映，因此，通過研究頁巖巖相可有效評估頁巖的儲集性能。基于須家河組陸相頁巖的基本地質特征，選取有機質豐度和礦物組成來劃分頁巖巖相。

針對陸相頁巖氣儲層有機質豐度低的特征，此次研究選取1.00%和2.00%作為分界，將頁巖巖相分為貧有機質頁巖(TOC<1.00%)，含有機質頁巖(1.00%≤TOC<2.00%)以及富有機質頁巖(TOC≥2.00%)。針對陸相頁巖黏土礦物含量高的特征，根據(jù)頁巖礦物組分中硅質礦物、鈣質礦物和黏土礦物的含量，以50%作為分界進行劃分，可將頁巖巖相分為硅質頁巖(硅質礦物含量不低于50%)、鈣質頁巖(碳酸鹽巖礦物含量不低于50%)、黏土質頁巖(黏土礦物含量不低于50%)以及混合質頁巖(各類礦物含量小于50%)。基于以上頁巖巖相劃分標準，可以確定12種頁巖巖相類型。

綜合TOC含量和礦物組分進行頁巖巖相劃分，須家河組頁巖發(fā)育5種頁巖巖相(圖2、表1)，分別為富有機質黏土質頁巖、含有機質黏土質頁巖、含有機質混合質頁巖、貧有機質混合質頁巖、貧有機質硅質頁巖。

圖2 川西坳陷須家河組頁巖巖相劃分

3.3 微觀孔隙發(fā)育類型

利用場發(fā)射掃描電鏡觀察研究區(qū)須家河組頁巖樣品，發(fā)現(xiàn)須家河組頁巖中發(fā)育多種類型的微納米級別孔隙。基于微觀孔隙的成因和發(fā)育位置，須家河組頁巖主要發(fā)育的孔隙類型有黏土礦物晶間孔和粒內溶孔，有機質孔極少發(fā)育。

(1) 黏土礦物晶間孔。黏土礦物晶間孔是因為綠泥石和伊利石為主的黏土礦物脫水而轉化形成的層間孔隙。研究區(qū)內須家河組頁巖中，黏土礦物晶間孔發(fā)育最為普遍，發(fā)育于黏土礦物顆粒之間。黏土礦物晶間孔形態(tài)受礦物晶體生長方向控制，多呈層狀，孔徑一般為30～80 nm，具有較好的連通性。

(2) 粒內溶孔。受復雜地質作用控制，頁巖中的石英、長石、方解石等礦物在酸性地層水或有機質演化產生的有機酸的作用下發(fā)生溶蝕作用，形成粒內溶孔。研究區(qū)須家河組各類巖相頁巖樣品的掃描電鏡圖像中，可觀測到較多粒內溶孔，主要發(fā)育于碳酸鹽巖礦物顆粒表面，發(fā)育于石英、長石顆粒表面的粒內溶孔較為少見。粒內溶孔形態(tài)多為圓形和不規(guī)則多邊形，孔徑絕大多數(shù)小于80 nm。由于溶蝕作用有限，粒內溶孔多呈孤立分布，孔隙連通性較差。

(3) 有機質孔。有機質孔是由于有機質生烴而在有機質內部發(fā)育的不規(guī)則橢圓形孔隙。以龍馬溪組海相頁巖為例，頁巖有機質孔大量發(fā)育，是十分重要孔隙類型之一[18]。但須家河組頁巖中有機質孔極少發(fā)育，僅在富有機質黏土質頁巖的樣品中觀察到少量有機質孔發(fā)育，黃金亮等[19]的研究也證實了此觀點。這是由于有機質孔不僅受控于有機質豐度和成熟度，也會受到有機質類型的影響。曹濤濤等[20]研究發(fā)現(xiàn)，III型有機質內部很少發(fā)育孔隙。須家河組頁巖有機質類型以III型為主，無法滿足有機質孔大量發(fā)育的需求。

3.4 微觀孔隙結構特征

基于孔隙直徑大小，IUPAC將微觀孔隙分為微孔(孔徑不大于2.0 nm)、中孔(孔徑大于2.0 nm、且不大于50.0 nm)和宏孔(孔徑大于50.0 nm)[21]。通過高壓壓汞、N2和CO2吸附實驗，分析獲取須家河組陸相頁巖的全孔徑分布特征。研究表明，須家河組陸相頁巖的微孔、中孔以及宏孔均有發(fā)育。

圖3為川西坳陷須家河組頁巖儲層孔隙結構特征。由圖3a可知，須家河組頁巖樣品的孔體積全孔徑分布特征整體相似，均呈多峰特征。其中，微孔孔體積的峰值孔徑主要為0.4～0.6 nm，中孔孔體積的峰值孔徑主要為10.0～30.0 nm，而宏孔孔體積的主要峰值孔徑為50.0～100.0 nm。統(tǒng)計表明，須家河組頁巖的中孔和宏孔在總孔體積中占主導地位，其中，宏孔孔體積為0.005 16～0.020 17 mL/g，平均為0.119 00 mL/g；中孔的孔體積為0.019 04～0.07 239 mL/g，平均為0.038 01 mL/g；而微孔孔體積為0.002 21～0.008 25 mL/g，平均僅有0.004 61 mL/g。統(tǒng)計可知，中孔孔體積占比為69.73%，宏孔孔體積占比為21.82%，而微孔孔體積占比僅為8.45%。對比分析不同巖相頁巖樣品的孔體積全孔徑分布特征可知，富有機質黏土質頁巖樣品和含有機質黏土質頁巖樣品的宏孔孔體積遠大于其他巖相頁巖樣品，而這2類巖相頁巖樣品的中孔和微孔對孔體積的貢獻略大于其他巖相頁巖樣品。

圖3 川西坳陷須家河組頁巖儲層孔隙結構特征

由圖3b可知，須家河組頁巖樣品的比表面積全孔徑分布特征整體相似，呈多峰特征。其中，微孔比表面積的峰值孔徑主要為0.4～0.6 nm和0.8～0.9 nm，中孔比表面積的峰值孔徑主要為3.0～6.0 nm和10.0～30.0 nm，而宏孔比表面積的峰值孔徑主要為50.0～100.0 nm。統(tǒng)計表明，微孔和中孔在總比表面積中占主導地位，其中，微孔比表面積為7.23～24.46 m2/g，平均為14.34 m2/g；中孔比表面積為5.32～25.20 m2/g，平均為12.03 m2/g；而宏孔比表面積為0.28～0.97 m2/g，平均僅有0.60 m2/g。統(tǒng)計可知，微孔比表面積占總比表面積的53.17%，中孔比表面積占總比表面積的44.61%，而宏孔比表面積僅占總比表面積的2.22%。對比分析不同巖相頁巖樣品的比表面積全孔徑分布特征可知，富有機質黏土質頁巖樣品和含有機質黏土頁巖樣品中，不同尺度孔徑孔隙對比表面積的貢獻明顯大于其他類型巖相頁巖。

3.5 巖相對微觀儲集特征的控制

不同巖相頁巖樣品的全孔徑分布特征相似，但是孔體積和比表面積具有較大的差異，其中，富有機質黏土質頁巖、含有機質黏土質頁巖、含有機質混合質頁巖、貧有機質混合質頁巖和貧有機質硅質頁巖的總孔體積平均值分別為0.095 17、0.083 83、0.038 80、0.031 16、0.028 91 mL/g，總比表面積平均值則分別為50.48、43.02、18.69、15.62、13.08 m2/g。綜合對比可知，富有機質黏土質頁巖樣品的孔隙結構參數(shù)最佳，含有機質黏土質頁巖樣品的孔隙結構參數(shù)次之。進一步分析表明，頁巖巖相主要控制微孔和中孔隙結構特征的發(fā)育，而對宏孔孔隙結構發(fā)育特征的影響作用不強。

為明確頁巖巖相對孔隙結構的影響機理，進一步分析了不同巖相頁巖樣品的孔隙結構參數(shù)特征。當有機質含量增大時，頁巖的微孔對孔體積和比表面積的貢獻略有增長；當頁巖樣品為黏土質頁巖時，中孔對孔體積的貢獻以及中孔和微孔對比表面積的貢獻顯著增大，黏土質頁巖的中孔孔體積平均值達到0.063 35 mL/g，中孔比表面積平均值達到21.67 m2/g，微孔比表面積平均值達到22.99 m2/g；而混合質頁巖和硅質頁巖的中孔孔體積平均值分別只有0.024 82、0.019 78 mL/g，中孔比表面積平均值分別僅有6.84、5.34 m2/g，微孔比表面積平均值分別僅有10.31、7.41 m2/g。由此可知，不同巖相頁巖儲層的TOC和黏土礦物含量特征是頁巖儲層中孔和微孔發(fā)育特征的主要控制因素。

川西坳陷須家河組頁巖的孔隙結構參數(shù)與TOC關系圖顯示(圖4a、b)，微孔與中孔孔體積之和與TOC具有較為良好的正相關關系，微孔與中孔比表面積之和與TOC呈明顯的正相關關系。反映了有機質對微孔和中孔的發(fā)育具有促進作用。一方面，須家河組陸相頁巖中有少量有機質孔發(fā)育；另一方面，須家河組陸相頁巖整體熱演化程度相對較高，在有機質熱演化生烴過程中，形成的有機酸溶蝕碳酸鹽巖礦物以及硅質礦物，產生大量粒內溶孔。因此，TOC是須家河組陸相頁巖微孔和中孔結構特征的主要影響因素之一。

圖4 川西坳陷須家河組頁巖孔隙結構影響因素分析

川西坳陷須家河組頁巖的孔隙結構參數(shù)與黏土礦物含量關系圖顯示(圖4c、d)，微孔與中孔孔體積之和與黏土礦物含量呈良好的正相關關系，微孔與中孔比表面積之和與黏土礦物含量具有非常明顯的正相關關系。反映了黏土礦物對微孔和中孔發(fā)育具有促進作用。一方面，黏土礦物晶間孔是須家河組陸相頁巖發(fā)育的最主要的孔隙類型，須家河組頁巖發(fā)育大量黏土孔徑晶間孔；另一方面，黏土礦物具有吸附性，因此，黏土礦物含量越高，越有利于氣體的吸附，能夠提高頁巖的比表面積。因而黏土礦物含量是須家河組陸相頁巖的微孔和中孔結構特征的另一個主要影響因素。

4 結 論

(1) 川西坳陷須家河組頁巖發(fā)育5類巖相：富有機質黏土質頁巖、含有機質黏土質頁巖、含有機質混合質頁巖、貧有機質混合質和貧有機質硅質頁巖。

(2) 川西坳陷須家河組頁巖主要發(fā)育孔隙類型為黏土礦物晶間孔和粒內溶孔，有機質孔極少發(fā)育。須家河組陸相頁巖的全孔徑分布均具有多峰特征，孔體積的主要峰值孔徑為0.4～0.6 nm、10.0～30.0 nm、50.0～100.0nm，比表面積的主要峰值孔徑為0.4～0.6 nm、0.8～0.9 nm、3.0～6.0 nm、10.0～30.0 nm、50.0～100.0 nm，孔體積主要由中孔和宏孔提供，比表面積主要由微孔和中孔提供。

(3) 不同巖相頁巖儲層微觀儲集特征具有非均質性，其中，富有機質黏土質頁巖孔體積和比表面積最大，是最有利的巖相，含有機質黏土質頁巖次之；TOC和黏土礦物含量是須家河組頁巖微觀孔隙結構發(fā)育特征的主要控制因素。