不同溫度下乙醇電氧化過程的原位紅外光譜研究

朱復(fù)春，涂昆芳，李 廣，姜艷霞

廈門大學(xué)化學(xué)化工學(xué)院，固體表面物理化學(xué)國家重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室，福建 廈門 361005

引 言

目前人類社會(huì)所面臨的化石能源枯竭和嚴(yán)重的環(huán)境污染問題，使得清潔、無污染的綠色新能源成為國際研究熱點(diǎn)之一[1]。在可替代的環(huán)境友好能源中，燃料電池是一種可直接且連續(xù)地把化學(xué)能轉(zhuǎn)化為電能的發(fā)電裝置[2]。燃料經(jīng)過催化反應(yīng)，而不是燃燒過程，具有啟動(dòng)快、比功率高、結(jié)構(gòu)簡單、工作溫度低等眾多優(yōu)點(diǎn)。對(duì)于燃料的選擇而言，乙醇不僅來源廣泛、低毒性、能量密度高(8.1 kW·h·kg-1)、易儲(chǔ)存和運(yùn)輸，而且可直接氧化，較氫氣燃料使用重整制氫裝置，乙醇燃料顯著降低了成本[3]。因此，直接乙醇燃料電池(direct ethanol fuel cell，DEFC)倍受關(guān)注[4]。然而乙醇通常電氧化生成不完全氧化產(chǎn)物乙醛和乙酸，這使得乙醇電氧化的實(shí)際能量密度大大降低。催化劑是能量轉(zhuǎn)化的核心部件，高選擇性電催化劑可以有效提高燃料的利用率。

乙醇電催化氧化過程涉及多種反應(yīng)途徑，產(chǎn)生多種不同的氧化中間物種或終產(chǎn)物[5]。為了控制反應(yīng)按照期望路徑進(jìn)行并且抑制副產(chǎn)物的生成，深入認(rèn)識(shí)復(fù)雜的電催化過程至關(guān)重要。從分子水平研究電催化反應(yīng)過程，對(duì)于電催化劑的合理設(shè)計(jì)具有重要指導(dǎo)意義。電化學(xué)原位傅里葉變換紅外光譜(In-situFourier transform infrared spectroscopy,In-situFTIRS)是在電化學(xué)反應(yīng)的同時(shí)，利用指紋圖譜和表面選擇規(guī)律，實(shí)時(shí)獲取電極表面吸附物種化學(xué)性質(zhì)和涉及電化學(xué)試劑的溶液種類等信息的一種有效方法[6]，在揭示醇類燃料電池中的氧化反應(yīng)過程，推測反應(yīng)機(jī)理方面具有獨(dú)到之處[7-8]。……