三峽水庫典型支流消落帶泥沙顆粒態磷復合指紋示蹤研究

陳太麗，史忠林，王永艷，嚴冬春，文安邦，陳佳村

三峽水庫典型支流消落帶泥沙顆粒態磷復合指紋示蹤研究

陳太麗1,2，史忠林1※，王永艷1,2，嚴冬春1，文安邦1，陳佳村1,2

（1. 中國科學院水利部成都山地災害與環境研究所，成都 610041；2. 中國科學院大學，北京 100049）

三峽水庫消落帶是庫區水域與周邊陸地環境的關鍵過渡地帶，周期性反季節干濕交替使其具有強烈的物質交換特征。辨析消落帶泥沙及其吸附的顆粒態磷的來源對消落帶土壤污染防治和環境效應評估以及三峽水環境保護具有重要意義。以三峽庫區汝溪河支流不同高程（145～155、>155～165、>165～175 m）消落帶為研究對象，運用復合指紋技術查明，消落帶泥沙中顆粒態磷的主要來源是長江干流懸移質和汝溪河上游懸移質。淹水期間長江干流江水頂托引起的泥沙沉積是顆粒態磷的主要來源，在>165～175 m高程帶對顆粒態磷的貢獻達到最大（54.5%）。雨季初期支流上游懸移質對145～155 m高程消落帶的顆粒態磷貢獻最大（51.6%），而隨高程的增加貢獻率減少。消落帶上方的土壤侵蝕產沙主要堆積在>155～165和>165～175 m高程范圍內，導致消落帶上方土壤對泥沙和顆粒態磷的貢獻率都隨高程的增加而增加。

磷；泥沙；元素；消落帶；復合指紋技術

0 引 言

三峽水庫的蓄水運行，在庫區干支流兩岸形成了落差30 m，總面積約349 km2的消落帶[1]。蓄水期間，由于水位加深，流速減緩，河流泥沙及其攜帶的污染物在消落帶沉積；而出露期正值雨季，頻繁的降雨和暴曬引發嚴重的水土流失，沉積的泥沙及污染物可能在徑流沖刷作用下再次進入水體?！堕L江三峽工程生態與環境監測公報》[2-3]顯示，三峽蓄水以來，盡管庫區長江干流水質總體為良，但受蓄水后干流回水頂托作用影響，很多支流水體富營養化加劇，部分支流回水區在春季蓄水期水華現象突出。

磷是水體富營養化的主要限制因子，查明水體磷的來源與遷移是緩解水質惡化的重要前提。水環境中磷的形態可按物理態和化學態進行劃分，按物理態可分為溶解態和顆粒態；按化學態可分為無機態（正磷酸鹽、縮合磷酸鹽等）和有機態（三磷酸腺苷、磷酸酯等）。而流域內磷的主要輸出形態為顆粒態[4-6]，可占磷輸出總量的90%以上[7]。泥沙是顆粒態磷的主要載體，泥沙來源對磷的來源有重要影響[8-9]。消落帶作為泥沙的堆積場所，同時也是顆粒態磷的重要匯，但目前關于消落帶磷素來源的研究尚未見報道。本研究以庫區典型支流汝溪河消落帶為研究對象，運用復合指紋示蹤技術，判別不同高程消落帶沉積泥沙中顆粒態磷的來源及其相對貢獻，以期為三峽工程蓄水后消落帶污染特征及環境效應評估以及三峽水環境保護提供科學依據。

1 材料與方法

1.1 研究區概況

汝溪河為長江一級支流，地處三峽庫區腹心地帶，行政上主要隸屬于重慶忠縣（圖1）。流域面積720 km2，主河道長54.5 km，多年平均徑流量14.9億m3。汝溪河流域屬亞熱帶濕潤季風氣候區，年均溫18.5 ℃，年均降水1 140 mm，主要集中于5—9月。土地利用以林地、耕地和果園為主，土壤主要為紫色土。三峽庫區山高坡陡，而消落帶大多在入江口或地勢低洼（海拔145～175 m）的狹小范圍內形成，因此消落帶長度與流域長度相比相差較大。汝溪河流域消落帶總長約6 km（距長江匯合口距離），面積6.4 km2，以緩坡型為主，約占80%，蓄水期泥沙沉積明顯。

1.2 泥沙物源劃分

應用指紋識別技術首先需在綜合考慮研究目的、時空尺度、物源間差異性等多種因素的基礎上對潛在泥沙物源進行劃分。流域泥沙物源主要分為類型物源（如侵蝕類型或土地利用類型[10-13]）和空間物源（如次級流域或地質亞區[14-17]）2類，其中以類型物源研究居多。實地調查表明，對于三峽支流消落帶，受蓄水后長江干流回水頂托影響，河流流速減緩，干流輸送的泥沙會在消落帶發生沉積；同時，洪水季節和消落帶淹水期支流所在流域上游來沙也是潛在泥沙來源之一；此外，消落帶上方（高程175 m以上）的農用地在雨季的坡面侵蝕也可能對消落帶泥沙有所貢獻。因此，本研究將支流消落帶沉積泥沙源地劃分為消落帶上方土壤（S1）、長江干流懸移質（S2）和汝溪河上游懸移質（S3）3類（圖1）。

圖1 研究區地理位置與采樣點示意圖

1.3 采樣與分析

1.3.1 沉積泥沙樣品采集

汝溪河消落帶在蓄水前主要為農耕地或水田，地勢較緩，泥沙淤積明顯。通過實地考察，沿程選擇6個沉積斷面（圖1），每個斷面劃分145～155、>155～165、>165～175 m 3個高程。于2015年8月消落帶出露期，在不同高程帶選擇泥沙易于沉積的平整地塊鋪設1 m× 1 m的人工草皮收集泥沙。泥沙收集至2016年7月結束，涵蓋1個完整的蓄水—落干周期。

1.3.2 泥沙物源樣采集與歸類

在沉積物采樣斷面175 m高程以上靠近消落帶且易發生侵蝕的地塊采集0～2 cm表層土壤，每一斷面多點采集后將樣品混合（樣本數為6），作為消落帶上方產沙物源樣（S1）；在距離汝溪河與長江干流匯合口約1 km處的干流河道上布設浮動式泥沙收集桶，采集干流懸移質（S2），采樣時間為2015年9月—2016年6月，頻率為每月1次；同時，在距匯合口約5 km處的汝溪河河道上放置泥沙收集桶，收集汝溪河上游懸移質（S3），采樣時間和頻率與干流懸移質一致。

由于不同高程消落帶淹水時間不同（圖2），沉積泥沙的物源組成具有差異，消落帶出露期采集的干、支流懸移質不作為其潛在物源。因此對于145～155 m高程消落帶，物源S2和S3的采樣時間為2015年9月—2016年6月（=9），而對于>155～165和>165～175 m高程消落帶，S2和S3的采樣時間則分別為2015年9月—2016年3月（=6）和2015年9月—2016年1月（=4）。

1.3.3 樣品測試

消落帶沉積泥沙包裹完整后帶回實驗室沖洗、沉淀、過濾，于60 ℃下烘干至恒質量。物源樣經自然風干，手工去除植物根系等雜質，研磨后過2 mm篩。取5 g左右沉積泥沙樣，用10% H2O2和10% HCl分別去除有機質和碳酸鹽，采用MasterSizer2000激光粒度儀（Malvern Instruments, Malvern, England）測定顆粒組成（超聲波分散2 min）。結果顯示，不同高程消落帶沉積泥沙以粉粒和黏粒為主，>90%的泥沙粒徑小于63m。因此將所有物源樣和沉積泥沙樣過63m篩，隨后的分析測試均限于<63m組分。測試指標包括TOC、TN、TP、K、Mg、Na、Ca、Fe、Al、Cd、Co、Cr、Cu、Mn、Ni、Pb、Ti、Zn共18個，測試方法詳見文獻[18]。

圖2 不同高程消落帶淹水時間

1.4 指紋因子篩選及模型求解

1.4.1 復合指紋組合構建

對各指標測值進行Shapiro-Wilk正態檢驗[18]，結果顯示不同高程的物源樣和目標樣的指紋特征大部分都通過檢驗，數據滿足正態分布（表1）。由于樣品數量相對較少，而均值相較中值對極端值更敏感，因此使用物源樣和目標樣的中值作進一步分析。

指紋技術假設用于模型計算的指紋因子在泥沙遷移過程中具有穩定性，從而使泥沙和源地的指紋特征直接可比[19]，但這一穩定性目前很難直接界定。泥沙輸移過程可能伴隨著粒徑的分選與有機質的富集/消耗，這些過程可能會對指紋因子的濃度產生影響。一些研究嘗試通過采用顆粒校正或有機質校正來降低這一影響[20-21]，但該方法未考慮不同因子對顆粒/有機質的敏感程度，采用單一的校正系數可能帶來過度校正[22]。因此本研究未進行顆粒/有機質校正[23]，而采用范圍檢驗，即若目標泥沙指紋中值落在物源對應指紋中值的范圍之內，則該指紋因子可視為穩定[23]。

為篩選在泥沙源地間具有顯著差異的指紋因子，對通過范圍檢驗的指紋因子進行Kruskal-Wallis H檢驗（KW-H）；然后對通過KW-H檢驗的指紋因子（=0.05）進行多元判別分析（discriminant function analysis，DFA），從中篩選出可以區分不同物源的最佳指紋組合。

1.4.2 混合模型求解

采用多元混合模型，求3種潛在物源對不同高程消落帶沉積泥沙的相對貢獻[24]。

式中R為殘差平方和；C為沉積泥沙指紋因子的濃度，g/kg或mg/kg；C為泥沙源地中指紋因子的濃度，g/kg或mg/kg；P為源地的泥沙貢獻百分比，%；為指紋因子數量；為泥沙源地數量。模型運行的邊界條件是所有參與計算的各源地泥沙貢獻百分比P非負且總和為100%。在滿足上述條件下，當R最小時，即可得到各物源的泥沙貢獻百分比。

利用Crystal Ball軟件的優化求解功能，對物源和泥沙各指紋因子進行分布擬合；采用拉丁超立方抽樣方法，進行1 000次重復求解，尋求最優解。誤差分析采用擬合優度（goodness of fit，GOF）檢測方法[25]，檢驗混合模型對樣本觀測值的擬合程度（式（2））。當GOF>0.8時，認為模型計算結果可以接受。

表1 各指標Shapiro-Wilk正態檢驗結果

注：*，真實顯著水平的下限。S1：消落帶上方土壤；S2：長江干流懸移質；S3：汝溪河上游懸移質。下同。

Note: *, lower bound of the true significance. S1: topsoil above riparian zone; S2: suspended sediment from Yangtze River; S3: suspended sediment from Ruxi River. Same as below.

1.5 不同源地顆粒態磷貢獻計算

忽略泥沙輸移過程中磷的吸附與解析，不同源地對消落帶泥沙中磷的貢獻可由下式求算[9]：

式中L為泥沙源地的顆粒態磷貢獻率，%；P為源地的泥沙貢獻百分比，%；C為源地磷素平均濃度，g/kg。

2 結果與分析

2.1 最佳指紋因子組合確定

不同高程消落帶沉積泥沙及其對應物源的測試指標值列于表2，指紋判別因子逐步篩選結果見表3。范圍檢驗表明，18個測試指標中TN、TOC、TP、Na、Ti、Mn、Cd 7個因子在3個高程均通過檢驗，可認為這些因子在隨泥沙輸移的過程中保持了較好的穩定性；Co和Ni在不同高程沉積泥沙中的濃度均超過其對應物源濃度的范圍，可能是在輸移過程中因泥沙顆粒的變化而發生了一定程度的富集，因此將其視為不穩定元素予以剔除。

進一步采用KW-H檢驗和DFA構建的145～155 m高程泥沙來源最佳指紋組合為Cd、Ti、Mn，>155～165 m為Mg、Mn、TP、TOC，>165～175 m為Ca、TN和TP，不同指紋組合對源地樣品的正確判別率最低達到95.8%，判別效果較好（表3）。

表2 不同高程消落帶泥沙及其物源測試指標中值

表3 不同高程消落帶泥沙來源復合指紋因子

2.2 消落帶沉積泥沙來源解析

不同高程消落帶沉積泥沙物源相對貢獻率如圖3a所示，擬合優度檢驗GOF值介于0.88～0.95。模型求解結果表明，145～155 m高程消落帶泥沙主要來源于長江干流懸移質（S2）和汝溪河上游懸移質（S3），其貢獻率分別為45.8%和38.4%，消落帶上部土壤（S1）貢獻率僅為15.8%；對于>155～165和>165～175 m高程消落帶，3種物源對沉積泥沙的貢獻比例分布基本一致。對比不同高程消落帶泥沙來源發現，長江干流懸移質的貢獻均為最大，平均貢獻率為44.1%，物源貢獻的差異主要表現在消落帶上方土壤和汝溪河上游懸移質。

3種物源隨高程變化對泥沙的貢獻率有所不同。消落帶上方土壤對沉積泥沙的貢獻隨高程的增加從15.8%增加到30.3%，汝溪河上游懸移質的貢獻率隨高程增加從38.4%減少至26.3%，而長江干流懸移質對不同高程泥沙的貢獻率變化不大，介于43%～45.8%之間。

不同高程消落帶沉積物來源及其貢獻差異主要與三峽水庫運行調度引起的消落帶淹水季節（圖2）有關。高程145～155 m受淹時間長達9個月，其中涵蓋了部分雨季（2016年4－6月）。雨季時支流上游來沙增加，洪水過程中低海拔消落帶（145～155 m）的季節性淹沒帶來的泥沙沉積致使其對該高程帶的泥沙貢獻較大，而>155～165和>165～175 m消落帶淹水時間均處旱季，因此支流懸移質的貢獻有所降低。消落帶上部土壤侵蝕對不同高程的泥沙貢獻變化與支流懸移質相反，這可能是由于消落帶上部土壤被侵蝕后在向下坡輸移的過程中發生了近源沉積，大部分泥沙優先堆積在較高高程[26]。

圖3 不同高程消落帶沉積泥沙及其顆粒態磷的物源相對貢獻率

2.3 沉積泥沙磷素來源分析

3種物源對不同高程消落帶沉積泥沙中顆粒態磷的相對貢獻比例見圖3b。隨著高程的變化，不同物源對磷的貢獻大小變化與泥沙貢獻趨勢基本一致，但相對比例有所不同，這與周慧平等[9]在九鄉河流域的研究結果相似。消落帶上方土壤（S1）和長江干流來沙（S2）對消落帶的磷素貢獻率隨高程的增加而增加，而汝溪河上游來沙（S3）的貢獻率則隨高程增加呈減少趨勢。

不同高程消落帶沉積泥沙中顆粒態磷的來源貢獻主要受泥沙來源影響。長江干流和汝溪河上游來沙對不同高程帶顆粒態磷的貢獻率之和介于88.6%～95.4%，對應的泥沙貢獻率之和為69.7%～84.2%，均占主導地位。長江干流來沙對顆粒態磷的貢獻率在>165～175 m高程帶達到最大（54.5%），汝溪河上游來沙對顆粒態磷的貢獻率在145～155 m高程帶達到最大（51.6%）。消落帶上方土壤對沉積物磷的貢獻較小，平均為8.5%，低于其泥沙平均貢獻率（25.1%），這是由于該源地土壤中磷的質量分數（0.45 g/kg）顯著低于干支流懸移質中磷的質量分數（表2）。不同源地樣品磷素含量的差異可能與其顆粒粒徑有關。物源樣品顆粒分析結果表明（圖4），消落帶上方土壤的顆粒組成較干、支流泥沙偏粗，河流泥沙經過一定距離的搬運分選后顆粒變細，顆粒越細對磷素的吸附能力越強[27]。

圖4 不同物源粒徑分布特征

本文局限性分析：

1）需要指出的是，不同于利用137Cs、210Pb等放射性核素來區分土壤表層和次表層泥沙來源時具有較為明確的理論基礎[28]，基于地球化學元素的指紋技術目前很難建立特定指紋參數與環境因子之間的直接聯系，僅僅根據統計檢驗方法篩選得到的指紋組合可能具有較大的不確定性，不同的參數組合可能對泥沙來源的定量具有較大影響[29-30]，因此應結合其他方法進一步驗證指紋判別結果的可靠性。

2）消落帶的侵蝕沉積過程非常復雜，受水文節律、地形地貌等多因素影響。本研究只基于1個蓄水周期的采樣分析，樣本量較少，具有一定的局限性；同時，本研究是在定量泥沙來源的基礎上分析磷的來源，因此重點關注被泥沙吸附的顆粒態磷，而忽略了泥沙輸移過程和蓄水期間可能發生的磷素吸附、解析以及形態轉化等。

3 結 論

不同高程，消落帶泥沙來源最佳指紋組合不同。不同指紋組合對源地樣品的正確判別效果均較好（>95.8%）。受近源侵蝕的影響，不同高程消落帶沉積泥沙物源相對貢獻率的差異主要表現在消落帶上方土壤和汝溪河上游懸移質，3個高程帶長江干流懸移質的貢獻率均為最大（43%~45.8%）。隨著高程的變化，不同物源對磷的貢獻大小變化與泥沙貢獻趨勢基本一致。

長江干流和汝溪河上游來沙是消落帶沉積泥沙及顆粒態磷的主要來源。受水庫運行調度引起的消落帶淹水時間影響，隨著高程的增加消落帶上方的岸坡侵蝕和長江干流來沙對顆粒態磷的貢獻相應增多，而汝溪河支流對顆粒態磷的貢獻率隨著高程的增加呈減少趨勢。干支流泥沙顆粒組成較細，對磷等污染物具有明顯的富集效應，將對消落帶及庫區水生態環境造成潛在風險，而富含營養物質的支流泥沙在消落帶堆積，可能隨暴雨侵蝕再次進入水體，加重污染負荷。蓄水后泥沙沉積引起的消落帶磷素長期富集可能會對水庫消落帶及水環境產生重要影響。

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Fingerprinting particulate phosphorus absorbed by sediments for riparian zone deposits in tributary of Three Gorges Reservoir

Chen Taili1,2, Shi Zhonglin1※, Wang Yongyan1,2, Yan Dongchun1, Wen Anbang1, Chen Jiacun1,2

(1.,,610041,; 2.,100049,)

Information on deposited sediment and associated particulate phosphorus (PP) is of great importance for development of effective management strategies in the riparian zone of the Three Gorges Reservoir. In this study, a composite fingerprinting approach was used to identify the sources of deposited sediment and associated PP in the riparian zone with different elevations (145-155, >155-165, >165-175 m) along the Ruxi tributary channel. Three potential sediment sources were defined: the topsoil above the 175 m elevation level of the riparian zone, and the suspended sediments transported by both the mainstream of Yangtze River and the upstream Ruxi River. The target deposited sediments were collected at different elevation levels of the riparian zone along the Ruxi River and a total of 18 geochemical properties factors were analyzed for the size fraction of sediment smaller than 63m. A commonly used 3-step (range test, KW-H test and DFA analysis) statistical methodology to element selection was applied to select the optimum subset of tracer properties that could best discriminate sources. The relative contribution of the 3 potential sources to the deposited sediment in the riparian zone was estimated using a frequentist-based multivariate mixing model. The relative importance of those sources to the overall PP was then determined by combining the information obtained from deposited sediment sources with information on the P content of those sources. Source apportionment results showed that the suspended sediments transported by both the Yangtze mainstream and the upstream Ruxi tributary represent the dominant sources of PP deposits in the riparian zone, which account for 88.6%-95.4% of the PP input. The corresponding sediment contribution from these 2 sources ranged from 69.7% to 84.2%, which varied between elevation levels. The PP contribution from the Yangtze mainstream was 54.5% for the >165-175 m level. The relative PP contribution from the Ruxi River was the most important during the early wet season, which was 51.6% (145-155 m). In contrast, the PP input from the topsoil above the 175 m level of the riparian zone exhibited to be less important (mean of 8.5%) during the study period. The information on sediment contribution of this source reveals that most of the eroded sediment from the topsoil above the 175 m level was preferentially deposited in the elevation levels of <155-165 m and >165-175 m. The findings of this research highlight the important impacts of impoundment on the riparian zone of the tributaries of the reservoir in terms of sediment accumulation and pollution.

phosphorus; sediments; elements; riparian zone; composite fingerprinting technique

陳太麗，史忠林，王永艷，嚴冬春，文安邦，陳佳村. 三峽水庫典型支流消落帶泥沙顆粒態磷復合指紋示蹤研究[J]. 農業工程學報，2019，35(20)：118－124.doi：10.11975/j.issn.1002-6819.2019.20.015 http://www.tcsae.org

Chen Taili, Shi Zhonglin, Wang Yongyan, Yan Dongchun, Wen Anbang, Chen Jiacun. Fingerprinting particulate phosphorus absorbed by sediments for riparian zone deposits in tributary of Three Gorges Reservoir[J]. Transactions of the Chinese Society of Agricultural Engineering (Transactions of the CSAE), 2019, 35(20): 118－124. (in Chinese with English abstract) doi：10.11975/j.issn.1002-6819.2019.20.015 http://www.tcsae.org

2019-04-02

2019-09-10

國家重點研發計劃“構建源頭削減-生物隔離-濕地消納相結合的高效生態攔截技術體系”（2017YFD0800505）；國家自然科學基金“三峽庫區支流消落帶土-水界面磷素遷移過程與通量”（41430750）

陳太麗，博士生，主要從事土壤侵蝕與水土保持研究。Email：chentaili1994@126.com

史忠林，助理研究員，博士。主要從事侵蝕泥沙示蹤技術研究。Email：shizl@imde.ac.cn

10.11975/j.issn.1002-6819.2019.20.015

O613.62

A

1002-6819(2019)-20-0118-07