HFETR放射性核素監(jiān)測(cè)的反康普頓γ能譜儀蒙特卡羅模擬研究①

鄒全 宋鴻鵠 熊飛飛 何川 王江文 李松發(fā) 蔣汀嵐

摘? ?要：燃料元件發(fā)生破損時(shí)大量放射性核素進(jìn)入一回路系統(tǒng)，對(duì)放射性核素的含量進(jìn)行監(jiān)測(cè)，能及時(shí)有效地判斷元件是否破損及破損程度。要準(zhǔn)確分析燃料元件破損程度，目前在HFETR上利用一次水冷卻劑樣品進(jìn)行核素分析，使用高純鍺（HPGe）探測(cè)器進(jìn)行離線γ譜分析，這種方法性能不穩(wěn)定，易受本底干擾，尤其在γ射線800keV以下具有很高的康普頓平臺(tái)，不利于γ射線測(cè)量。使用蒙特卡羅軟件Geant4設(shè)計(jì)模擬了一套用于監(jiān)測(cè)放射性核素的反康普頓γ能譜儀，主探測(cè)器采用HPGe探測(cè)器，選擇NaI（Tl）閃爍體作為次級(jí)探測(cè)器。模擬一次水取樣樣品中放射性核素Na-24，Kr-88，I-131，Xe-135，Cs-137進(jìn)入探測(cè)器，結(jié)果表明，在γ譜非常復(fù)雜的情況下，通過反符合技術(shù)可以很好的抑制康普頓平臺(tái)和探測(cè)系統(tǒng)本底，提高各核素特征峰（尤其是低能段的核素特征峰）的探測(cè)精度，便于更準(zhǔn)確地計(jì)算一次水核素濃度變化及判斷元件破損情況。

關(guān)鍵詞：Geant4? 反康普頓γ能譜儀? HFETR? 元件破損

中圖分類號(hào)：TL817.2? ? ? ? ? ? ? ? ? ? ? ? ? ? ? 文獻(xiàn)標(biāo)識(shí)碼：A? ? ? ? ? ? ? ? ? ? ? ? 文章編號(hào)：1674-098X（2019）05（b）-0067-04

Abstract： Detecting the nuclides in the primary system can estimate fuel elements failure， In HFETR， the primary system samples are analysed by HPGe detector， this analysis method is unstable which has the background noise and a high Compton plat eau under 800 KeV in γ-ray spectra. In this study， the Geant4 toolkit was used to simulate a Compton suppression system based upon a HPGe primary detector in order to detecting the nuclides. Our γ-ray Compton suppression system consists of a HPGe detector and NaI（Tl） detectors. We simulate emitting Na-24， Kr-88， I-131， Xe-135， Cs-137 into the detector system. Simulation results show that the Compton continuum in complex γ-ray spectra of HPGe detector can be suppressed， and the peak-to-Compton ratio can be improved. The anti-coincidence technique can improve the detecting precision， which contribute to estimate fuel element failure.

Key Words： Geant4; Compton suppression system; HFETR; fuel elements failure

目前高通量工程試驗(yàn)堆（HFETR）已實(shí)現(xiàn)低濃鈾燃料元件運(yùn)行，其一次水總活度濃度和典型核素濃度相對(duì)于高濃鈾燃料元件時(shí)期都顯著升高，其原因可能是元件破損或包殼腐蝕，監(jiān)測(cè)核反應(yīng)堆燃料元件破損及包殼腐蝕等是保證其安全運(yùn)行的重要措施之一。目前在HFETR上，離線核素監(jiān)測(cè)采用的是HPGe探測(cè)器進(jìn)行γ譜分析，由于一回路系統(tǒng)中放射性核素含量較大，發(fā)射高能γ射線較多，因此在低能段的康普頓坪非常高，且有和峰，反散射峰，高能段γ射線的單雙逃逸峰，直接影響到了低能γ射線的放射性核素觀察。如表1，目前HFETR一次水取樣核素測(cè)量不確定度達(dá)20%，其中不確定度的貢獻(xiàn)有很大部分來(lái)自于本底峰，峰面積測(cè)量以及全能峰效率，康普頓效應(yīng)產(chǎn)生的γ射線對(duì)放射系核素的監(jiān)測(cè)以及后續(xù)判斷元件破損狀況造成很大影響。

在HFETR中，γ射線主要由活化產(chǎn)物及裂變產(chǎn)物產(chǎn)生，由于活化產(chǎn)物的γ射線能量大都分布在800keV以上，而裂變產(chǎn)物的γ射線能量主要分布在800keV以下。本文利用Geant4設(shè)計(jì)一種基于HPGe主探測(cè)器的反康普頓γ能譜儀，模擬探測(cè)器系統(tǒng)，根據(jù)文獻(xiàn)資料[1，2]，選取適用于燃料元件破損監(jiān)測(cè)的關(guān)鍵核素Na-24，Kr-88，I-131，Xe-135，Cs-137（其主要為γ射線能量800keV以下的裂變產(chǎn)物），對(duì)其進(jìn)行探測(cè)。

主探測(cè)器選用高分辨率高效率的HPGe探測(cè)器，在主探測(cè)器外圍繞一層次級(jí)探測(cè)器作為反符合探測(cè)器。次級(jí)探測(cè)器選用NaI（Tl）探測(cè)器。探測(cè)器系統(tǒng)工作時(shí)，NaI（Tl）用來(lái)吸收從HPGe探測(cè)器逃逸的光子能量進(jìn)行反符合，只記錄γ射線的全能峰，這樣大大消弱和壓低了HPGe探測(cè)器所測(cè)γ能譜中康普頓連續(xù)本底，提高了峰康比。

1? 驗(yàn)證

Geant4軟件是一個(gè)采用面向?qū)ο蠹夹g(shù)構(gòu)建的蒙特卡羅通用程序包[3]，反康普頓γ能譜儀的優(yōu)化通過Geant4來(lái)完成。在Geant4中，通過“event”和“step”過程實(shí)現(xiàn)反符合功能。

為了驗(yàn)證編寫的反符合功能程序，我們模擬了參考文獻(xiàn)[4]里面的探測(cè)器（40 mm厚的Lid）探測(cè)Co-60放射源的情況，我們的模擬用與文獻(xiàn)[4]中相同的物質(zhì)材料和幾何結(jié)構(gòu)，對(duì)于HPGe探測(cè)器的內(nèi)部結(jié)構(gòu)，比如冷指直徑和晶體支架的具體尺寸在模擬時(shí)從文獻(xiàn)資料[5]中獲得。此前，我們已經(jīng)在已發(fā)表的論文文獻(xiàn)[6]中進(jìn)行過驗(yàn)證，模擬結(jié)果如圖1所示，可以發(fā)現(xiàn)我們與他們的結(jié)果是幾乎完全相同的。

2? 結(jié)果與討論

為了量化對(duì)康普頓連續(xù)本底的抑制效果，在本文中，使用了峰康比（P/C）、峰總比（P/T），還有康普頓抑制系數(shù)（CSF）來(lái)評(píng)估優(yōu)化效果[7，8]。

峰康比（P/C）：全能峰計(jì)數(shù)與康普頓坪的平均計(jì)數(shù)之比。康普頓坪一般是一個(gè)平臺(tái)，通常在康普頓邊緣的左邊。在本文中，康普頓坪選取為（0.75-0.8）×Ec，Ec是康普頓邊緣的最高能量[9]。

峰總比（P/T）：全能峰計(jì)數(shù)與能譜的總計(jì)數(shù)之比。

Peak CSF： 定義為反符合與未反符合的能譜的峰康比之比。

Total CSF： 定義為反符合與未反符合的能譜的峰總比之比。

設(shè)計(jì)的反康普頓γ能譜儀如圖2所示，在模擬中，考慮了HPGe探測(cè)器的晶體死層，冷指，銅支架，真空環(huán)境，幾何結(jié)構(gòu)參數(shù)來(lái)自于一款P型同軸HPGe探測(cè)器[10]。將γ射線點(diǎn)源放置在探測(cè)系統(tǒng)內(nèi)部，置于HPGe探測(cè)器探頭的正前方，并各向同性發(fā)射，用Geant4模擬優(yōu)化當(dāng)前探測(cè)系統(tǒng)，觀察計(jì)算康普頓坪抑制效果。

3? 核素探測(cè)

模擬HFETR一次水取樣，將核素Na-24，Kr-88，I-131，Xe-135，Cs-137看做點(diǎn)源，置于探測(cè)器內(nèi)部HPGe探測(cè)器正前方，各項(xiàng)同性發(fā)射100萬(wàn)次，得到的γ能譜如圖3-圖4所示，反符合前后的抑制效果如表2所示。由圖表可知，雖然放射性核素會(huì)發(fā)生級(jí)聯(lián)衰變，產(chǎn)生和峰，降低了特征能峰的探測(cè)器效率，但是反康普頓探測(cè)器仍然大大提高了對(duì)低能段γ射線探測(cè)的效率，很好地抑制了康普頓平臺(tái)，更容易觀測(cè)到800keV以內(nèi)的γ射線能峰，如Kr-88，I-131，Xe-135，Cs-137，更便于準(zhǔn)確計(jì)算其活度變化。

4? 結(jié)語(yǔ)

本文設(shè)計(jì)的反康普頓γ能譜儀主要用于HFETR放射性核素監(jiān)測(cè)。主探測(cè)器為HPGe探測(cè)器，采用NaI（Tl）探測(cè)器作為次級(jí)探測(cè)器。利用Geant4軟件模擬優(yōu)化反康普頓γ能譜儀，通過代碼編程建立了Geant4的反符合功能。模擬了放射性核素Na-24，Kr-88，I-131，Xe-135，Cs-137產(chǎn)生的γ射線進(jìn)入探測(cè)器，通過反符合技術(shù)大大降低了γ能譜的康普頓平臺(tái)和探測(cè)系統(tǒng)的本底計(jì)數(shù)，提升了峰康比，尤其提高了低能段的γ射線測(cè)量精度，為監(jiān)測(cè)一次水各核素活度變化及元件破損情況提供了更準(zhǔn)確的判斷依據(jù)。

參考文獻(xiàn)

[1] 吳耀.HFETR—回路系統(tǒng)γ放射性核素在線監(jiān)測(cè)技術(shù)實(shí)驗(yàn)研究[A].中國(guó)核動(dòng)力研究設(shè)計(jì)院科學(xué)技術(shù)年報(bào)（2012）[C].中國(guó)核學(xué)會(huì)，2014.

[2] 覃國(guó)秀，劉玉娟，張懷強(qiáng)，等.LaBr_3（Ce）γ譜儀在燃料元件破損監(jiān)測(cè)中的應(yīng)用研究[J].核科學(xué)與工程，2017，37（5）：869-873.

[3] Allison J， Amako K， Apostolakis J， et al. Recent developments in Geant4[J].Nuclear Instruments and Methods in Physics Research Section A： Accelerators， Spectrometers， Detectors and Associated Equipment， 2016（835）：186-225.

[4] Britton R， Burnett J L， Davies A V， et al. Monte-Carlo optimisation of a Compton suppression system for use with a broad-energy HPGe detector[J]. Nuclear Instruments and Methods in Physics Research Section A： Accelerators， Spectrometers， Detectors and Associated Equipment， 2014（762）：42-53.

[5] Britton R， Burnett J， Davies A， et al. Determining the efficiency of a broad-energy HPGe detector using Monte Carlo simulations[J]. Journal of Radioanalytical and Nuclear Chemistry， 2013， 295（3）： 2035-2041.

[6] Q Zou， JJ Zhu， Z An， et al. Monte Carlo optimization of a Compton suppression system for gamma-ray diagnosis of combustion plasma[J]. Nuclear Instruments and Methods in Physics Research Section A： Accelerators， Spectrometers， Detectors and Associated Equipment， 879， 57–63.

[7] Britton R. Compton suppression systems for environmental radiological analysis[J]. Journal of Radioanalytical and Nuclear Chemistry， 2012， 292（1）： 33-39.

[8] Britton R， Burnett J L， Davies A V， et al. Improving the effectiveness of a low-energy Compton suppression system[J]. Nuclear Instruments and Methods in Physics Research Section A： Accelerators， Spectrometers， Detectors and Associated Equipment， 2013（729）：64-68.

[9] 王永昌， 王連濱， 袁俊謙， 等. 高純鍺-塑料閃爍體反康普頓γ能譜儀[J]. 蘭州大學(xué)學(xué)報(bào)：自然科學(xué)版， 1987， 23（2）： 40.

[10]Dryak P， Kovar P. Experimental and MC determination of HPGe detector efficiency in the 40–2754keV energy range for measuring point source geometry with the source-to-detector distance of 25cm[J]. Applied Radiation and Isotopes， 2006， 64（10）： 1346-1349.