系列鈮酸鋰晶體在電光調(diào)Q激光系統(tǒng)中的激光損傷性能研究

李清連，孫 軍，吳 婧，張 玲，許京軍

(1.南開大學(xué)物理科學(xué)學(xué)院，天津 300071；2.南開大學(xué)教育部弱光非線性光子學(xué)重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室，天津 300457；3.山西大學(xué)極端光學(xué)協(xié)同創(chuàng)新中心，太原 030006)

1 引 言

電光調(diào)Q技術(shù)具有開關(guān)速度快、關(guān)斷能力強(qiáng)、脈沖輸出穩(wěn)定、腔內(nèi)損耗低等優(yōu)點(diǎn)，是獲得短脈沖激光常用的方法之一[1-2]。電光調(diào)Q晶體是電光調(diào)Q激光器的核心晶體材料，直接影響了激光器的性能。目前在國(guó)防和民用領(lǐng)域得到實(shí)用化的電光調(diào)Q晶體主要有磷酸二氘鉀(KD*P，KD2PO4)晶體、鈮酸鋰(LN，LiNbO3)晶體、磷酸氧鈦銣(RTP，RbTiOPO4)晶體等[3-6]。其中LN晶體由于性能穩(wěn)定且不潮解，電光系數(shù)高，半波電壓較低，晶體容易制備等優(yōu)點(diǎn)，在國(guó)防領(lǐng)域的激光測(cè)量、紅外對(duì)抗、目標(biāo)指示等裝備中得到廣泛應(yīng)用[7-9]。近年來隨著光電應(yīng)用領(lǐng)域?qū)す廨敵龉β实囊蟛粩嗵岣遊10-11]，激光損傷這個(gè)一直伴隨著LN晶體的問題日益凸顯出來。

然而長(zhǎng)期以來鈮酸鋰晶體的“激光損傷”被等同于“光折變損傷”進(jìn)行研究，而光折變損傷只是激光損傷的一個(gè)分支，是一種可恢復(fù)的激光損傷[12-14]，大量實(shí)際應(yīng)用中出現(xiàn)的激光損傷如燒蝕、裂紋、融化等不可逆損傷嚴(yán)重制約了晶體在實(shí)際應(yīng)用中的需求，但對(duì)于這類非光折變效應(yīng)導(dǎo)致的激光損傷研究大都為早期研究結(jié)果，而且這些研究結(jié)果相差很大。1971年Zverev等[15]發(fā)現(xiàn)在脈寬為30 ns的1.06 μm激光作用下，鈮酸鋰晶體的損傷閾值僅為120 MW/cm2；1976年楊功成等[16]報(bào)道45°切割的LN晶體用于YAG激光器調(diào)Q時(shí)，在平均功率密度為500 MW/cm2時(shí)晶體發(fā)生燒蝕等激光損傷；1987年Nightingale等[17]測(cè)得摻雜5mol%氧化鎂的LN晶體的損傷激光閾值為610 MW/cm2；而1991年Furukawa等[18]測(cè)得摻雜5mol%氧化鎂的LN晶塊在脈寬為25 ns、波長(zhǎng)為1.053 μm的激光作用下，破壞閾值還不到100 MW/cm2。

晶體的工作環(huán)境對(duì)它的激光損傷性能影響較大，目前對(duì)LN晶體激光損傷閾值的報(bào)道大多是在標(biāo)準(zhǔn)要求條件下測(cè)試的結(jié)果，然而近年來關(guān)于其在實(shí)際調(diào)Q環(huán)境中的激光損傷性能的研究報(bào)道卻很少。

本論文工作在實(shí)際調(diào)Q激光系統(tǒng)環(huán)境下，測(cè)試了名義純同成分鈮酸鋰(CLN)晶體、摻雜5mol%氧化鎂的鈮酸鋰(Mg5LN)晶體及擴(kuò)散法制備的摻雜1mol%氧化鎂的近化學(xué)計(jì)量比鈮酸鋰(Mg1SLN)晶體的不可逆激光損傷性能，文中簡(jiǎn)稱為激光損傷。對(duì)三類不同組分的LN晶體的激光損傷特性進(jìn)行了比較分析。

2 實(shí) 驗(yàn)

2.1 樣品制備

分別從[Li2O]0.486/[Nb2O5]0.514配比、[MgO]0.05/[[Li2O]0.486/[Nb2O5]0.514]0.95配比及[MgO]0.01/[[Li2O]0.486/[Nb2O5]0.514]0.99配比的熔體中采用Czochralsk技術(shù)生長(zhǎng)出直徑約為80 mm的C軸光學(xué)級(jí)鈮酸鋰晶體，標(biāo)記為CLN、Mg5LN及Mg1CLN晶體。將晶體極化退火后，切為3 mm厚的Z切晶片。

采用純度均為99.99%的Nb2O5粉末和Li2CO3粉末，將其制備為[Li2O]/[Nb2O5]為58∶42的富鋰多晶料。選用剛玉坩堝，直接將Mg1CLN晶體埋入富鋰多晶料中，密封后在高溫加熱爐中進(jìn)行擴(kuò)散處理，制備Mg1SLN晶體[19-20]。采用正交偏振錐光干涉的方法對(duì)擴(kuò)散后Mg1SLN晶體光學(xué)均勻性進(jìn)行檢測(cè)，認(rèn)為其光學(xué)均勻性較好[19]

分別將3 mm厚的Z切CLN晶片、Mg5LN晶片及擴(kuò)散后的Mg1SLN晶片光學(xué)級(jí)拋光，拋光后在顯微鏡下放大200倍觀察，晶體表面無劃痕和麻點(diǎn)。用原子力顯微鏡測(cè)試晶體拋光面的粗糙度達(dá)到亞納米級(jí)。用激光平面干涉儀測(cè)得晶體拋光面厚度偏差小于5 μm，晶面彎曲度優(yōu)于10 μm。

2.2 激光損傷實(shí)驗(yàn)

圖1 電光調(diào)Q激光損傷實(shí)驗(yàn)裝置Fig.1 Experimental setup of LN Q-switch laser

圖1為實(shí)驗(yàn)所用的光路，其中右側(cè)方框內(nèi)為1064 nm激光系統(tǒng)，激光工作物質(zhì)為Nd,Ce∶YAG晶體，直徑為5 mm，輸出激光波長(zhǎng)為1064 nm。泵浦源為氙燈，諧振腔為平平腔，增益介質(zhì)采用循環(huán)水冷卻。氙燈和Nd,Ce∶YAG晶體分別處于橢圓聚光腔的兩個(gè)焦點(diǎn)上，聚光腔內(nèi)表面鍍有金屬膜，對(duì)泵浦光具有較高的反射作用。激光系統(tǒng)中的調(diào)Q晶體為9 mm×9 mm×9.4 mm(X×Y×Z)的CLN晶體，晶體兩端面鍍均有1064 nm增透膜，增透膜單面剩余反射率小于0.25%。

采用NIM-E1000激光能量計(jì)直接測(cè)量光路中的激光能量，能量計(jì)的精度為0.2 mJ，每次能量以測(cè)5次以上求得的平均值為準(zhǔn)。采用高速光電探頭(德國(guó) Alphalas UPD-40-IR2-P)和示波器(美國(guó)Teledynelecroy WaveRunner604Zi)測(cè)量調(diào)Q激光的脈寬，激光器重復(fù)頻率為1 Hz。

樣品放置于一個(gè)五維可調(diào)的精密樣品架上，樣品架調(diào)節(jié)精度為0.05 mm。為了縮小光斑面積，在輸出鏡與樣品中間加入一個(gè)透鏡，透鏡的兩端面均鍍有1064 nm的增透膜，透鏡焦距為60 mm。由于激光器輸出激光的脈寬、光束質(zhì)量等分布隨著激光能量的變化而變化，而這些因素對(duì)晶體損傷性能影響較大，為了避免這些因素的變化對(duì)所測(cè)LN晶體損傷性能的影響，實(shí)驗(yàn)中確定激光輸出能量不變，然后通過改變樣品相對(duì)于透鏡焦點(diǎn)的距離來調(diào)節(jié)入射光斑的大小，進(jìn)而達(dá)到調(diào)節(jié)激光功率密度的效果。實(shí)驗(yàn)中對(duì)每種樣品表面的多個(gè)點(diǎn)進(jìn)行測(cè)量，不同測(cè)試點(diǎn)在樣品表面的位置分布是隨機(jī)的，且不同點(diǎn)間的間距均大于10 mm。

采用Olympus微分偏光干涉顯微鏡，在放大50～500倍的條件下觀察被測(cè)晶體是否發(fā)生損傷及其損傷情況。

測(cè)量光斑尺寸時(shí)，將相紙置于樣品位置處，激光直接打在相紙上，以相紙上的光斑為準(zhǔn)，將其置于顯微鏡下進(jìn)行直接測(cè)量。

3 結(jié)果與討論

3.1 激光參數(shù)表征

實(shí)驗(yàn)中對(duì)入射激光的輸出能量多次測(cè)量，實(shí)驗(yàn)結(jié)果如表1所示。從表1中可以看出入射激光能量波動(dòng)最大值小于2.6 mJ，該波動(dòng)值約為平均能量的1.4%。由于能量與功率密度的大小呈線性關(guān)系，則可認(rèn)為能量的波動(dòng)對(duì)所測(cè)功率密度的影響也為1.4%左右。

表1 激光器輸出能量Table 1 Laser energy

圖2 入射激光波形圖Fig.2 Pulse profile of laser pulse

圖2為示波器測(cè)量的實(shí)驗(yàn)中1064 nm激光的波形圖，測(cè)得該激光當(dāng)能量平均值為180.1 mJ、重復(fù)頻率為1 Hz時(shí)對(duì)應(yīng)的激光脈沖寬度為9.8 ns。實(shí)驗(yàn)中發(fā)現(xiàn)雖然激光能量存在2.6 mJ的波動(dòng)，但是對(duì)應(yīng)的脈沖寬度基本不變，仍然為9.8 ns。

入射激光的光束質(zhì)量是影響光學(xué)材料激光損傷性能的關(guān)鍵指標(biāo)，測(cè)試前，通過對(duì)原始光斑能量分布均勻性分析來判斷激光的光束質(zhì)量。圖3(a)是不加透鏡時(shí)相紙位于距激光器輸出鏡20 cm處的原始光斑照片，用游標(biāo)卡尺測(cè)得此時(shí)的光斑直徑為5 mm，與增益介質(zhì)的直徑相同。(b)圖為相紙距激光器輸出鏡1.5 m處的光斑照片，此時(shí)的光斑直徑為15 mm。從(a、b)兩圖可以看出原始光斑形狀規(guī)則，分布均勻。

圖3 激光光斑形貌圖Fig.3 Laser spot morphology

當(dāng)在激光系統(tǒng)中加入透鏡后，發(fā)現(xiàn)激光會(huì)在焦點(diǎn)處出現(xiàn)“打火”的現(xiàn)象，分析是由于聚焦后光斑直徑太小，功率密度過大，引起空氣電離。電離之后激光的能量會(huì)降低，因此實(shí)驗(yàn)中將被測(cè)樣品置于焦點(diǎn)前某位置。圖3(c)是聚焦后樣品位置處光斑在顯微鏡下放大50倍后的照片，圖中光斑均勻且分布對(duì)稱，沒有出現(xiàn)強(qiáng)區(qū)。

3.2 晶體激光損傷性能檢測(cè)

當(dāng)激光系統(tǒng)中不加透鏡時(shí)，將樣品置于距輸出鏡僅10 mm的位置處，用相紙測(cè)得該位置處的光斑直徑為5 mm，計(jì)算此時(shí)激光的功率密度約為93.6 MW/cm2。分別將CLN晶體、Mg5LN晶體和Mg1SLN晶體放置于樣品架上，每個(gè)晶體測(cè)試五個(gè)以上的點(diǎn)，每次對(duì)每個(gè)點(diǎn)激光只照射一次。實(shí)驗(yàn)發(fā)現(xiàn)三個(gè)樣品均完好，無損傷現(xiàn)象。由于激光輸出能量無法再繼續(xù)提高，因此在樣品與輸出鏡間放入透鏡，通過縮小光斑面積的方法來增大激光功率密度，激光系統(tǒng)如圖1所示。

樣品置于圖1所示的激光系統(tǒng)中，當(dāng)測(cè)量樣品位置處的光斑直徑為4 mm時(shí)，在顯微鏡下觀察三個(gè)樣品仍然均沒有損傷，此時(shí)對(duì)應(yīng)的激光功率密度約為146.2 MW/cm2。然后緩慢調(diào)節(jié)樣品架相對(duì)于焦點(diǎn)的位置，再分別測(cè)試CLN晶體、Mg5LN晶體和Mg1SLN晶體的激光損傷情況。

表2為三類不同晶體不同測(cè)試點(diǎn)發(fā)生激光損傷時(shí)對(duì)應(yīng)的功率密度。從表2中可以看出，三類晶體發(fā)生激光損傷時(shí)對(duì)應(yīng)的功率密度差距較大，其中CLN晶體發(fā)生激光損傷時(shí)對(duì)應(yīng)的功率密度最小，所測(cè)試的五個(gè)點(diǎn)中發(fā)生激光損傷時(shí)的最小功率密度為634 MW/cm2。而Mg1SLN晶體發(fā)生損傷時(shí)對(duì)應(yīng)的功率密度最大，五個(gè)測(cè)試點(diǎn)中最大的功率密度為1197 MW/cm2，約是CLN晶體發(fā)生激光損傷對(duì)應(yīng)功率密度最小值的1.9倍。Mg5LN晶體發(fā)生激光損傷對(duì)應(yīng)的功率密度介于CLN晶體和Mg1SLN晶體的損傷功率密度之間，其平均值為874 MW/cm2，約是CLN晶體五個(gè)測(cè)試點(diǎn)損傷對(duì)應(yīng)功率密度平均值的1.4倍，而Mg1SLN晶體對(duì)應(yīng)的功率密度平均值是Mg5LN晶體的1.3倍。

分析原因，從晶體缺陷結(jié)構(gòu)角度考慮，CLN晶體由于缺鋰使晶體內(nèi)部存在大量的本征缺陷，即鋰空位和相應(yīng)數(shù)量的反位鈮離子[21-22]。摻雜大量的鎂離子后，與CLN晶體相比，雖然晶體內(nèi)部的反位鈮離子和鋰空位都大幅度減少，但是大量的二價(jià)鎂離子也會(huì)在晶體內(nèi)部產(chǎn)生相應(yīng)數(shù)量的鋰空位[23-24]。同時(shí)由于大量摻雜的問題，LN晶體內(nèi)部容易存在組分分布不均勻、位錯(cuò)、晶界等缺陷，這些缺陷對(duì)入射激光有散射作用，進(jìn)而嚴(yán)重影響晶體的激光損傷性能[18]。而對(duì)于擴(kuò)散法制備的Mg1SLN晶體而言，它是將從少量摻鎂的同成分熔體中直接生長(zhǎng)的晶體在1100 ℃下擴(kuò)散得到的。少量摻雜，不但使晶體內(nèi)部的反位鈮離子和鋰空位數(shù)量減少[24-25]，而且與高摻鎂LN晶體相比，低摻鎂的CLN晶體內(nèi)部位錯(cuò)等缺陷更少，晶體均勻性更高。另外，高溫?cái)U(kuò)散的過程中，不但使氣氛中的鋰離子擴(kuò)散進(jìn)入晶體，占據(jù)晶體內(nèi)部的鋰空位，進(jìn)一步減少晶體內(nèi)的本征缺陷，同時(shí)也對(duì)晶體內(nèi)原有的部分缺陷通過氧化-還原處理進(jìn)行調(diào)控[26]，進(jìn)而提高晶體抗激光損傷能力。

表2 不同LN晶體激光損傷功率比較Table 2 Comparison of laser damage power of different LN crystals MW/cm2

從表2可以看出，同一組分的不同晶體發(fā)生損傷時(shí)對(duì)應(yīng)的功率密度也是不一樣的。CLN晶體、Mg5LN晶體和Mg1SLN晶體每組測(cè)試的五個(gè)實(shí)驗(yàn)點(diǎn)中，損傷功率密度最大差分別為54 MW/cm2、108 MW/cm2和 98 MW/cm2。

分析原因，激光器輸出能量波動(dòng)對(duì)所測(cè)功率密度存在約1.4%的波動(dòng)，另外，本文工作光斑面積測(cè)量時(shí)是將激光直接垂直打在位于樣品位置處的相紙上，然后在顯微鏡下直接測(cè)量其直徑，進(jìn)而計(jì)算光斑面積。一般激光會(huì)在相紙光斑周圍打出光暈，或光斑存在邊緣不均勻或形狀不規(guī)則等，這些因素都會(huì)給光斑直徑的測(cè)量帶來誤差，而功率密度的計(jì)算與半徑的平方成反比，因此光斑尺寸的測(cè)量誤差也會(huì)給所計(jì)算的功率密度帶來誤差。此外，由于晶體生長(zhǎng)特性，不同批次晶體、同一晶體的不同部位都可能存在質(zhì)量差異，再加上樣品加工質(zhì)量的差異等因素，最終導(dǎo)致同一組分的不同晶體間激光損傷性能也存在較大差異。

3.3 損傷光斑形貌分析

采用微分干涉顯微鏡觀察晶體損傷光斑，實(shí)驗(yàn)中發(fā)現(xiàn)，雖然晶體組分不同，但是它們的損傷情況大致相同。圖4為Mg1SLN晶體其中兩個(gè)實(shí)驗(yàn)點(diǎn)的損傷形貌。

圖4(a)是功率密度為1099 MW/cm2時(shí)樣品損傷光斑在顯微鏡下放大500倍后的形貌圖。本次實(shí)驗(yàn)只產(chǎn)生這一個(gè)損傷光點(diǎn)，測(cè)得其直徑約為200 μm。從圖中可看出該損傷區(qū)域近似為圓形，且具有中心點(diǎn)。這與入射激光光斑形狀相似，入射激光為近高斯光束分布，此中心點(diǎn)可能是入射激光的能量最高點(diǎn)，此處的激光能量密度最大。從圖中可以看出，損傷區(qū)域圍著中心點(diǎn)被層層熔化或汽化，最終使晶體表面出現(xiàn)凹坑，而被熔化或汽化的晶體被反沖擊出熔坑，散落在周圍，形成了周圍的暗色圈。

圖4(b)是功率密度為1197 MW/cm2時(shí)損傷光斑在顯微鏡下放大200倍后的形貌圖。該損傷整體輪廓的直徑約為1.534 mm，此時(shí)入射光斑直徑為1.588 mm，二者尺寸相近。從圖中看出該損傷區(qū)域由很多個(gè)小的損傷點(diǎn)組成。在顯微鏡下將每個(gè)小損傷點(diǎn)放大500倍后觀察，它們的損傷形貌與(a)圖損傷形貌相似，也都是損傷坑，損傷坑中心存在損傷中心點(diǎn)。

圖4 激光損傷形貌Fig.4 Laser damage morphology

4 結(jié) 論

本文工作以LN晶體為調(diào)Q開關(guān)、在波長(zhǎng)為1064 nm、脈寬為9.8 ns、重頻為1 Hz的激光環(huán)境下，分別測(cè)試了CLN晶體、Mg5LN晶體和Mg1SLN晶體的激光損傷性能，并分別對(duì)每個(gè)組分的晶體測(cè)試了5個(gè)以上不同的點(diǎn)。結(jié)果表明在該環(huán)境下Mg1SLN晶體的抗激光損傷性能最強(qiáng)，Mg5LN晶體的抗激光損傷性能次之。對(duì)他們測(cè)試的五個(gè)點(diǎn)對(duì)應(yīng)的功率密度求平均值，發(fā)現(xiàn)晶體發(fā)生損傷時(shí)，Mg1SLN晶體對(duì)應(yīng)的功率密度的平均值約是Mg5LN晶體的1.3倍，是CLN晶體的1.9倍。從晶體缺陷結(jié)構(gòu)出發(fā)，分析了這三類不同組分的晶體損傷時(shí)功率密度相差較大的原因，認(rèn)為晶體內(nèi)部缺陷是導(dǎo)致晶體激光損傷性能差異的主要原因。