重慶市近郊大氣無機氮、硫沉降特征及其來源分析

何瑞亮,蔣勇軍,*,張遠矚,段世輝,王正雄,王家楠,范佳鑫

1 西南大學地理科學學院,重慶 400715 2 巖溶環境重慶市重點實驗室,重慶 400715

工業革命后,隨著人口增長和工業、農業的快速發展,人為活動(如化石燃料燃燒和化肥施用)排放的SO2和活性氮(Nr)以及相應的沉降量遠高于工業化之前[1],造成嚴重的全球性環境問題,引起國內外學者的廣泛關注。全球人為SO2排放量由1850年的1.2 Tg/a增加到1980年的65.7 Tg/a[2],全球人為Nr的排放量已由1860年的15 Tg/a[1]增加到2010年的210 Tg/a[3]。已有研究發現,1980s以來歐洲和北美人為排放的SO2和活性氮(Nr)已經減少或趨于穩定[2,4]。但我國由于工業、農業的快速發展消耗大量的化石燃料和化肥,如1980—2010年我國的煤炭使用量和汽車數量分別增加了3.2和20.8倍,化肥使用量由12 Tg/a增加到35 Tg/a,增加了近3倍,導致人為排放的SO2和活性氮(Nr)持續增加[5]。人為SO2排放量由2000年的19.9 Tg/a增加到2010年的21.8 Tg/a[6],人為Nr排放量由1990年的2.9 Tg/a增加到2010年的15 Tg/a[5],導致酸沉降量較大。我國單位面積硫沉降量為34.9 kg hm-2a-1[7],單位面積氮沉降量為39.9 kg hm-2a-1[8],酸沉降量已超越北美和歐洲[2,7]。

1 研究區概況

研究區位于重慶市近郊中梁山槽谷,地理位置29°39′—29°49′N,106°22′—106°29′E。地質構造上屬于川東南拗褶帶華鎣山觀音峽復背斜,背斜核部為下三疊統飛仙關組(T1f)地層,向兩翼地層逐漸過渡為下三疊統嘉陵江組(T1j)、中三疊統雷口坡組(T2l)和上三疊統須家河組(T3xj),巖性以灰巖、頁巖、砂巖和泥巖為主。因長期溶蝕形成“一山三嶺兩槽”的“筆架”式地形,海拔高程480—640 m。屬于亞熱帶濕潤季風氣候,年均氣溫為16.5 ℃,多年降雨量為1200—1300 mm,主要集中在4—10月份；地帶性植被為亞熱帶常綠闊葉林,土壤類型為黃壤,分布有少量的石灰土,土層厚度較薄,石漠化分布較廣。中梁山槽谷面積38.5 km2,其中林地和耕地面積分別為22.3和13.8 km2,土地利用方式以林地(58%)、耕地(36%)和建設用地(6%)為主。居民呈點狀分布,農業分布較為分散,槽谷內無大型污染工業。

圖1 研究區土地利用方式及監測站位置Fig.1 Land-use type of the study area and location of station

2 樣品采集與分析測試

2.1 野外采樣與處理

大氣降水通過長沙湘藍科學儀器有限公司生產的APS- 3A型降水降塵自動采樣器收集。該儀器擁有獨立的干、濕沉降收集桶。當降雨發生時,采樣器自動打開濕沉降采樣桶擋板收集雨水,此時干沉降收集桶關閉,降雨停止5 min后,擋板自動轉回蓋住濕沉降采樣桶,防止大氣降塵污染濕沉降樣品,同時干沉降采樣桶開始收集樣品。濕沉降樣品按降水場次進行采集,自動保存于儀器冰箱中(4 ℃)。降水量通過天津氣象儀器廠有限公司生產的DAVIS Vantage Pro2型自動氣象監測站進行監測,記錄時間間隔為15 min,精度為0.1 mm。儀器均安裝在鳳凰村村委樓頂,每月下旬進行取樣。

2.2 室內分析測試

測定的同位素組成用δ來表示,定義為：

δ(‰)=(R樣品/R標準-1) × 1000

(1)

2.3 數據處理

大氣濕沉降通量計算公式：

(2)

式中,Dwp是濕沉降的通量(kg/hm2)；ci為每次降水離子組分質量濃度(mg/L)；Pi為每次的降水量(mm)；100為單位轉換系數。

大氣干沉降通量計算公式：

(3)

式中,Ddp是干沉降的通量(kg/hm2)；ci為濕法收集大氣干沉降樣品離子組分質量濃度(mg/L)；L為超純水的體積(500 mL)；S為干沉降收集桶的底面積(m2)；100為單位轉換系數。

3 結果

3.1 大氣降水水化學特征

表1 研究區大氣降水月均水化學特征與同位素值

“-”表示無數據

3.2 大氣干、濕沉降離子濃度特征

圖2 降水量與大氣干(a)、濕(b)沉降濃度關系Fig.2 Relationship between precipitation with atmospheric dry (a) and wet (b) deposition concentration

圖3 降水量與濕沉降濃度關系Fig.3 Relationship between precipitation and atmospheric wet deposition concentration

圖4 大氣干(a)、濕(b)沉降濃度季節變化 Fig.4 Seasonal changes in atmospheric dry (a) and wet (b) deposition concentration

3.3 大氣氮、硫干濕沉降量及季節變化

表2 2017年5月份—2018年4月份研究區大氣氮、硫干濕沉降量

圖5 大氣氮、硫干濕沉降量季節變化Fig.5 Seasonal variation of dry and wet deposition of atmospheric nitrogen and sulfur

圖6 降水量與大氣氮、硫濕沉降量關系Fig.6 Relationship between precipitation with wet deposition of atmospheric nitrogen and sulfur

4 氮、硫干濕沉降的來源分析

4.1 氮、硫濕沉降來源分析

圖7 大氣降水比與關系Fig.7 Variation of in atmospheric precipitation

圖8 大氣降水比與關系Fig.8 Variation of in atmospheric precipitation

4.2 氣團后向軌跡分析

大氣氮、硫來源除了受當地污染物排放影響外,還會受到周邊污染物遠距離傳輸的影響。通過HYSPLIT(Hybrid Single-Particle Lagrangian Integrated Trajectory)模型(https://www.arl.noaa.gov/)模擬了500 m、1500 m和3000 m三種高度的氣團后向軌跡以區分污染物的跨區域傳輸,反映不同季節氮、硫沉降來源的主要傳輸途徑。選取了2017年5月份—2018年4月份每月最大降水量時期進行了12次氣團軌跡模擬,時間為72 h,每6 h繪制一條軌跡。

圖9 研究區2017年5月份—2018年4月份氣團后向軌跡Fig.9 Air mass backward trajectories in the study area from May 2017 to April 2018

如圖9所示,研究區氣團后向軌跡存在著明顯的季節差異,表明污染物的傳輸途徑有所不同。春季主要受來自西向、偏南向氣流的影響,同時也有東向氣流的影響。氣團路徑大致分為經四川、貴州和經湖北、湖南到達槽谷區兩條路徑,污染源較近,污染物的輸送穩定在中低空；夏季氣流來自西南向、南向和東南向,高空氣流所占比重較大。受亞洲季風的影響,夏季東南季風和西南季風帶來大量的水汽,同時沿途污染物隨夏季風到達研究區,使得夏季氮、硫濕沉降量較大；秋季來自北方的氣團影響作用逐漸增強,西北向與北向氣流在關中平原堆積到一定強度后翻越秦嶺山脈到達中梁山槽谷地區,污染物的輸送以中低空為主,受來自北方干燥氣團的影響,槽谷氮、硫干沉降量逐漸增加；冬季氣團來源復雜,主要的氣團路徑為東北向(途徑山東、河南和湖北等地)以及西北向(經甘肅、陜西和四川等地),同時受到四川盆地內部氣團的影響顯著。我國冬季氣流來自西伯利亞地區,氣團性質干燥寒冷,冬季風由于青藏高原的阻擋作用,分為南北兩支到達重慶地區。北支氣流由甘肅、陜西南下翻越秦嶺、大巴山到達槽谷區,南支氣流由云南、貴州北上影響研究區。冬季風帶來大量的北方顆粒污染物致使氮、硫干沉降量出現最大值。氣團后向軌跡表明影響研究區氮、硫干濕沉降來源的主要因素是東亞季風,同時中梁山槽谷處于北東—南西走向的川東平行嶺谷大地貌格局內,這加劇了季風的影響。

5 結論

(4) 氣團后向軌跡表明影響研究區氮、硫干濕沉降來源的主要因素是東亞季風,同時中梁山槽谷處于北東—南西走向川東平行嶺谷大地貌格局內,這加劇了季風的影響。