全逆流混合澄清槽核臨界安全計算分析

郭云 刁妍紅

中核四○四有限公司第三分公司 甘肅蘭州 730000

1 概述

乏燃料組件后處理工藝技術在我國屬首次進行工程應用。在乏燃料的溶劑萃取循環中，由于含有可裂變物質235U，臨界安全問題比較突出，除從濃度加以限制外，還必須采用幾何良好的臨界安全萃取設備。本工作是在設計輸入工藝條件下，和超設計輸入工藝條件下對所選擇的萃取設備—全逆流混合澄清槽，開展核臨界安全計算和分析。經過不斷地研究，設計出了既能保證核臨界安全又適用于乏燃料組件處理的全逆流混合澄清槽。經實驗驗證，該結構的混合澄清槽在確保了核臨界安全的情況下運行穩定、傳質和凈化效率高、槽體密封良好，達到了工程應用的工藝技術指標并符合核臨界安全要求[1]。

2 設備原理

混合澄清槽是一種箱式傳質設備，由混合室和澄清室兩部分組成。在混合室中，借助于攪拌作用，使有機相和水相充分混合，達到兩相間傳質目的。在澄清室中，利用有機相和水相的密度差，使來自混合室的混合液進行澄清分相。由這樣一個混合室和一個澄清室所組成的單元稱為一級，溶劑萃取分離工藝中使用的通常是由若干個單元連接在一起的多級混合澄清槽。

核燃料后處理過程中，用TBP-煤油作萃取劑從硝酸水溶液中萃取分離鈾、钚和裂變產物時，混合澄清槽是一種較常用的萃取設備。全逆流混合澄清槽的研究始于上世紀70年代，主要用于稀土分離、抗生素提取、鈾水冶及礦物中一些貴重金屬的濕法冶金等溶劑萃取工藝，這種混合澄清槽相對較新穎，具有結構簡單、兩相在槽內完全逆流流動等特點[2]。

3 模型建立

混合澄清槽臨界計算時，料液按三種情況考慮，一是有機相與水相體積比按1:2計算；二是全部按鈾水均勻溶液計算；三是全部按含鈾有機相均勻溶液計算。不考慮混合澄清槽周圍管道及閥門，每級間設的擋油板、擋水板、隔板、擋流板、攪拌槳等。槽體材料與設備壁厚全部用料液代替。按槽體有效高度85mm；國外槽體有效高度75mm、60mm、45mm。料液濃度分別按正常料液濃度2．5g/L，超設計濃度50g/L進行計算。其中鈾全部按235U計算，不考慮鈾的其他同位素，在無水反射和全水反射狀況下進行臨界計算[3]。

4 計算方法

臨界計算采用MCNP4C程序，此程序是美國Los Alamos實驗室研制的一個大型的多功能蒙特卡羅中子、光子輸運程序。配備的界面數據庫覆蓋了所有常用核素，并可作連續能量截面方式和多群截面方式的計算，可用于解決中子、光子或中子、光子耦合輸運問題，計算次臨界及超臨界的本征值問題。MCNP程序特點：使用精細的點截面核數據庫，對熱中子可以選用自由氣體模型和S（α，β）模型處理。程序提供了多種截面庫，離散的中子截面庫、光子點截面庫、以及熱中子點截面庫等。幾何描述功能非常強大，可以處理任意三維幾何結構的問題，應用于復雜的可裂變物質的臨界計算。本報告的臨界計算通常計算1050代，每代投入計算的粒子數為1000個，抽樣統計結果是滿足MCNP4C程序要求的[4]。

表1 試驗型混合澄清槽臨界計算結果

表2 工程應用混合澄清槽臨界計算結果

表3 國外混合澄清槽臨界計算結果

5 臨界計算結果

經過對不同尺寸混合澄清槽和料液狀態的核臨界安全計算，試驗型混合澄清槽、工程應用型混合澄清槽及國外混合澄清槽計算結果見表1、表2、表3。

6 結論

（1）通過以上計算結果可以看出，試驗型混合澄清槽和工程應用混合澄清槽在設計濃度下有效增殖因子（Keff）很小，均滿足核臨界安全接受準則Keff＜0．95設計要求。即使在異常狀態下超出設計濃度，達到50g/L時依然能夠保證臨界安全。并且具有很大安全裕量，其處理能力還可以提升很多，比如適當增加有機相中TBP濃度，提高進料中的鈾含量等措施。

（2）經實驗驗證，證明該結構的混合澄清槽在確保了核臨界安全的情況下運行穩定、傳質和凈化效率高、槽體密封良好，達到了工程應用的工藝技術指標并符合核臨界安全要求。

（3）無論混合澄清槽槽體尺寸、濃度、有機相/水相的比例多少，臨界安全最不利的情況都是在全水反射，鈾水均勻溶液狀況下即全水相狀態。

（4）國外混合澄清槽的臨界安全研究較為深入，運用比較大膽，濃度控制接近臨界濃度，但是臨界安全裕量不足，控制不當容易引發核臨界安全事故。