李齊柱, 伏 霞, 張子旸, 王 旭, 陳紅梅,侯春彩, 黃源清, 郭春揚, 閔嘉華
(1. 上海大學材料科學與工程學院, 上海200444;2. 國家知識產權局專利局專利審查協作江蘇中心, 江蘇蘇州215163;3. 中國科學院蘇州納米技術與納米仿生研究所納米器件與應用重點實驗室, 江蘇蘇州215123)
分布反饋(distributed feedback, DFB)激光器可以提供高的邊模抑制比(side mode suppression ratio, SMSR)、窄的發射光譜和穩定的輸出波長, 因而已成為長距離光纖通信和波分復用系統的核心器件[1-2]. 基于InAs/GaAs 量子點(quantum dot, QD)的激光器具有很多優點, 如低的閾值電流、高的量子效率、優良的溫度穩定性. 量子點具有與原子類似的分立能級結構, 因而量子點中的載流子在3 個維度方向上都受到強烈的量子限制效應[3-6]. 對量子點有源區進行p 型調制摻雜, 可以提高量子點激光器的光學增益和閾值電流的溫度穩定性. 此外,由于p 摻雜提高了量子點的微分增益, p 摻雜量子點激光器也具有較快的響應速度[7-9].
制備GaAs 基DFB 激光器的傳統方法需要兩步高質量的外延生長工藝: 第一步外延生長停止在波導層生長完成后, 緊接著在外延片上制備布拉格光柵; 然后必須進行二次外延以完成激光器結構的生長. Stubenrauch 等[1]通過分子束外延(molecular beam epitaxy, MBE)和金屬有機氣相沉積(metal organic chemical vapor deposition, MOCVD)兩步生長工藝, 制備了1.3 μm GaAs 基DFB 激光器, 實現了良好的器件性能. 雖然通過這種二次生長方法制備的DFB 激光器可以獲得較好的性能, 但是其制備工藝相對繁瑣, 而且對外延片的清潔度要求較為嚴格, 限制了器件的大規模應用. 為了簡化DFB 激光器的制備過程, Miller 等[10]提出了一種不需要二次生長制備DFB 激光器的方法, 即在脊型波導兩側制備側向耦合布拉格光柵.用這種方法制備的激光器被命名為側向耦合分布反饋(laterally coupled distributed feedback,LC-DFB)激光器. LC-DFB 激光器展現出了較好的性能, 并吸引了諸多研究和關注. 現在普遍采用光柵深刻蝕的方法制備LC-DFB 激光器, 但是這種激光器的SMSR 僅有20 dB, 輸出功率為1.5 mW, 不能滿足實際應用的要求[11-12]. 這是因為在脊型波導側壁進行光柵深刻蝕會產生較大的內損耗, 并且光柵刻蝕深寬比非常大, 光柵圖案在向有源區轉移時容易失真, 這些都導致了激光器性能的降低. 更為棘手的是, 這種光柵深刻蝕結構所需的刻蝕深寬比高達20∶1,很難在已有的干法和濕法刻蝕工藝中實現[13].
本工作將淺刻蝕光柵應用于1.3 μm GaAs 基LC-DFB 激光器, 避免了激光器結構的二次生長, 減小了刻蝕深寬比, 使DFB 激光器的制備簡單易行. 通過這一改進的方法, 制備了性能優良的純折射率耦合的LC-DFB 激光器, 實現了室溫連續工作, SMSR 高達51 dB. 1.3 μm 淺刻蝕量子點LC-DFB 激光器有望在遠距離光纖通信領域實現巨大應用價值.
采用MBE 技術, 在Si 摻雜的GaAs(100)襯底上生長InAs/InGaAs/GaAs 量子點激光器結構. 這種結構包含8 層量子點, 每層量子點被33 nm 的GaAs 間隔層隔開. 每層量子點含有2.7 ML(monolayer, 單層) InAs, InAs 上覆蓋有6 nm 的InGaAs 應力釋放層. 整個有源區結構被夾在2 800 nm 的n-Al0.3Ga0.7As 下包層和1 800 nm 的p-Al0.3Ga0.7As 上包層之間. 圖1 為生長完整的量子點激光器結構示意圖, 其中展示了具有8 層量子點的有源區結構. 圖2 為量子點有源區的截面透射電子顯微鏡(transmission electron microscopy, TEM)圖, 從中可見被33 nm GaAs 層隔開的8 層量子點.
p 型調制摻雜樣品按照上述同樣的結構生長. 唯一不同的是, 采用Be 元素進行p 型調制摻雜, 摻雜濃度為3×1017cm-3. 摻雜區域在InAs/InGaAs 量子點層以上17 nm 的GaAs 層中, 摻雜區域的寬度為6 nm.

圖1 量子點樣品的結構示意圖Fig.1 Schematic structure of the QD samples

圖2 量子點有源區的截面TEM 圖Fig.2 Cross-sectional TEM image of the QDs active layer structure
圖3 展示了本工作所設計的淺刻蝕1.3 μm GaAs 基量子點LC-DFB 激光器的結構示意圖. 不同于以往的結構設計, 首先本工作一次性完成了完整的量子點激光器結構的生長, 然后在外延片上進行激光器結構的設計和制備, 避免了繁瑣的制備工藝和復雜的清洗流程. 以往的深刻蝕光柵LC-DFB 激光器是采用光柵和波導同時制備的方法, 而本工作是將波導和光柵分別制備. 在脊型波導制備完成后, 在其兩側制備光柵, 從而大大減小了光柵的刻蝕深寬比, 降低了工藝難度, 實現了光柵的淺刻蝕.
本工作通過光刻和刻蝕的方法在平整的外延片上制備脊型波導, 然后通過電子束曝光(electron beam lithography, EBL)技術在脊型波導兩側制備布拉格光柵, 通過刻蝕技術完成光柵向有源區的轉移. 布拉格光柵僅僅被刻蝕了100 多nm, 就可以接近器件的有源區. 隨后在光柵區填充SiO2等折射率較小的介質材料, 使光柵區的有效折射率和有源區的折射率產生差異, 利用有源區外的倏逝場與布拉格光柵的耦合作用完成對光模式的篩選. 極淺的刻蝕深度可以在已有的干法或者濕法刻蝕工藝中輕松實現. 工藝難度的降低可以提高光柵的保真度, 使其在刻蝕過程中不易變形. 光柵刻蝕深寬比的減小, 使得這種淺刻蝕結構可以采用一階光柵,從而大幅提高DFB 激光器的耦合系數. 由于這種淺刻蝕LC-DFB 結構在制備光柵時其外延層上已經提前制備了脊型波導結構, 外延片上存在高度落差, 在勻膠時會在波導側壁堆膠, 因此在不平整表面上制備百納米級光柵是本結構需要克服的一個障礙.

圖3 淺刻蝕量子點LC-DFB 激光器結構示意圖Fig.3 Schematic structure of QD LC-DFB laser with shallow-etched gratings
LC-DFB 激光器通過內含的布拉格光柵對光的反饋作用來實現篩選縱模與壓縮線寬, 只有滿足如下布拉格條件的波長的光才能在激光器的諧振腔里形成穩定的振蕩:

式中, Λ 是光柵的周期, λ 是激光器的工作波長, q 是光柵的階數, neff是材料的有效折射率. 光柵為一階光柵, 設計周期為196 nm. 采用一階光柵可以得到較高效率的衍射激光和較大的耦合系數, 顯著提高DFB 激光器的性能. 光柵階數越低, 工藝制備難度越大. 但是淺刻蝕工藝大大減小了刻蝕深寬比, 可以輕松實現一階光柵. 另外, 光柵與有源區的距離是決定LC-DFB 激光器性能的關鍵, 當這個距離為150 nm 時, 光柵可以對光形成較好的耦合[14-15].
對于淺刻蝕量子點LC-DFB 激光器結構, 由于在使用EBL 技術制備光柵掩膜時, 整個外延片上都被涂布了電子束膠. 經過曝光、顯影和刻蝕工藝, 不僅脊型波導兩側會形成光柵條紋,脊型波導上方也會形成布拉格光柵. 經過SiO2材料填充后, 在脊型波導上會形成GaAs/SiO2光柵. 脊型波導上方需要進行刻蝕來制備電流注入窗口, 這就導致了很難在這種具有光柵結構的波導上刻蝕形成表面光滑的電流注入窗口, 無法實現良好的p 面電極的歐姆接觸. 為了解決這一問題, 本工作在脊型波導上方生長了75 nm 的SiO2光柵掩膜層. 波導上方的SiO2層會在光柵掩膜轉移和光柵刻蝕階段很好地保護整個波導結構, 避免了脊型波導上方出現電流注入窗口表面粗糙度增大和電極黏附性不好的問題.
本工作首先采用化學汽相沉積(plasma enhanced chemical vapor deposition, PECVD)技術在外延片上生長了75 nm 的SiO2作為光柵掩膜層. 經過光刻和顯影在平整的外延片上形成了脊型波導圖形. 采用電感耦合等離子體(inductively coupled plasma, ICP)刻蝕和濕法刻蝕結合的方法將圖形向下轉移, 刻蝕停止在距離有源區300 nm 處的區域.
脊型波導制備完成后, 采用EBL 技術制備光柵圖案. 由于此時的外延片被刻蝕了脊型波導, 在平面上存在高度差, 導致在此外延片上勻電子束膠時容易在脊型波導的側壁堆膠. 這種側壁堆膠會導致制備的光柵與脊型波導連接不緊密, 嚴重降低光柵的耦合能力. 為了解決這個問題, 本工作選用了較薄電子束膠, 并優化了光刻參數, 所選用的電子束膠為聚甲基丙烯酸甲酯(polymethyl methacrylate, PMMA), 厚度為75 nm. 圖4 為勻膠后的波導截面掃描電鏡(scanning electron microscope, SEM)圖. 可以發現, 在脊型波導兩側并沒有出現嚴重的堆膠現象, 波導側壁非常垂直光滑, 這對提高激光器的光學限制因子以及性能大有幫助. 圖5 為經過淺刻蝕制備的光柵截面SEM 圖. 可以看出, 光柵形貌均勻規整, 刻蝕深度為135 nm, 刻蝕深寬比僅為1.4∶1, 光柵周期為196 nm, 占空比約為0.4. 圖6 為所制備的LC-DFB 激光器結構的SEM 圖. 可以看出, 光柵和波導之間沒有任何縫隙, 連接緊密.

圖4 勻膠后的脊型波導截面SEM 圖Fig.4 Cross-sectional SEM image of ridge waveguide after spin-coated with PMMA resist

圖5 干法刻蝕后的光柵截面SEM 圖Fig.5 Cross-sectional SEM image of grating after dry etching

圖6 淺刻蝕量子點LC-DFB 激光器結構的俯視SEM 圖Fig.6 Top view SEM image of the QD LC-DFB laser structure with shallow-etched grating
最后, 采用PECVD 技術在整個結構表面沉積400 nm 厚的SiO2. 采用反應離子刻蝕(reactive ion etching, RIE)技術在SiO2上打開1 μm 寬的電極窗口. 樣品減薄和拋光后,Ti/Au 和Au/Ge/Ni/Au 電極分別鍍在樣品上下表面.
PL 是對半導體材料物理性質表征的常用手段. 在進行PL 實驗時, 采用532 nm 的Ar+激光器作為激發光源, 激發功率為200 mW. 量子點有源區之上為p-Al0.3Ga0.7As 上包層和重摻雜的GaAs 歐姆接觸層. 這兩層會吸收532 nm 的激發光. 為了解決這個問題, 本工作對量子點激光器材料樣品進行了腐蝕處理, 腐蝕停止在有源區上200 nm 處, GaAs 歐姆接觸層和部分p-Al0.3Ga0.7As 上包層被腐蝕, 使得有源區能夠獲得足夠的光激發. 圖7 和8 為室溫下非摻雜和p 摻雜量子點樣品的PL 譜, 內插圖為非摻雜和p 摻雜量子點樣品的有源區示意圖. 可以看出, 兩個樣品都展現了基態(ground state, GS)單峰發光, 沒有出現浸潤層或者InGaAs 層的發光. 這表明在浸潤層或者InGaAs 中產生的光生載流子可以迅速弛豫到量子點中, 然后輻射復合發光. 非摻雜和p 摻雜量子點樣品的發光峰位分別是1 303 和1 309 nm, 非摻雜樣品發光峰位相對p 摻雜樣品有一定程度的藍移. 這是由生長p-Al0.3Ga0.7As 上包層時產生的等效退火效應所產生的. p-Al0.3Ga0.7As 上包層的生長溫度(600?C)高于有源區量子點的生長溫度(500?C), 在長時間生長p-Al0.3Ga0.7As 上包層的過程中會對有源區產生退火效應. 退火時產生的In-Ga 互混效應會使量子點的發光峰產生藍移[16-17]. 由于p 摻雜抑制了Ga 空位的產生和轉移, 而Ga 空位濃度是影響In-Ga 互混的主要因素, 所以在有源區進行p 摻雜會抑制量子點與其周圍介質進行In-Ga 互混的程度[18], 也因此在生長p-Al0.3Ga0.7As 時, p 摻雜量子點產生了較小程度的In-Ga 互混, 導致了其發光峰位較小的藍移. 從圖中還可以看出, 與非摻雜量子點PL 譜比較, p 摻雜量子點的PL 譜有一定幅度的展寬. Kumagai 等[19]也觀測到類似的現象. 這主要是因為p 摻雜導致了較為顯著的能態填充效應.
所有的器件都被處理成1 mm 的腔長, p 面朝上正焊于熱沉上. 所有的測試結果都是在激光器腔面未鍍膜的情況下取得的, 在連續注入電流下進行測試, 包括功率-電流(power-current,P-I)和發光光譜測試.

圖7 室溫下非摻雜量子點激光器材料樣品的PL 譜Fig.7 PL spectra measured at room temperature from the undoped QD laser material samples

圖8 室溫下p 摻雜量子點激光器材料樣品的PL 譜Fig.8 PL spectra measured at room temperature from the p-doped QD laser material samples
3.2.1 器件P-I 測試
圖9 為不同溫度(15, 25, 35, 45?C)下非摻雜量子點LC-DFB 激光器的P-I 曲線. 可見,在25?C 時, 非摻雜量子點LC-DFB 激光器具有非常低的閾值電流, 其大小僅為9 mA, 每層量子點的閾值電流為1.12 mA, 斜率效率為0.12 W/A, 且隨著溫度從15?C 增加到45?C, 非摻雜量子點LC-DFB 激光器的閾值電流線性增加.
圖10 為不同溫度(15,25,35,45?C)下p 摻雜量子點LC-DFB 激光器的P-I 曲線.可見:在25?C 時, 與非摻雜量子點LC-DFB 激光器相比, p 摻雜量子點LC-DFB 激光器的閾值電流較高, 這是因為p 摻雜使非輻射復合和自由載流子吸收更加顯著; p 摻雜量子點LC-DFB 激光器具有較大的斜率效率, 為0.17 W/A, 這是因為p 摻雜提高了有源區的增益, 且雖然p 摻雜量子點LC-DFB 激光器的激射晚于非摻雜量子點激光器, 但因其較大的斜率效率, 導致其在100 mA 時的輸出功率大于非摻雜量子點LC-DFB 激光器; 隨著溫度從15?C 增加到45?C,p 摻雜量子點LC-DFB 激光器的閾值電流基本保持不變. 通常, 激光器閾值電流的溫度穩定性通過特征溫度T0來描述. T0越大表明激光器的閾值電流對溫度越不敏感, 器件的溫度穩定性越高. 在未摻雜的量子點中, 價帶中的空穴數量有限, 很容易由于熱激發逃逸到較高能級, 從而使基態的空穴占據幾率降低. 引入p 型調制摻雜后, 雜質原子提供了大量額外的空穴填充到量子點價帶能級中, 使價帶能級始終處于填滿狀態, 基態空穴很難熱逃逸, 提高了價帶基態載流子的占據幾率, 從而提高了量子點激光器的特征溫度[20].

圖9 非摻雜量子點LC-DFB 激光器的P-I 特征曲線Fig.9 P-I characteristics of the undoped QD LC-DFB lasers

圖10 p 摻雜量子點LC-DFB 激光器的P-I 特征曲線Fig.10 P-I characteristics of p-doped QD LC-DFB lasers
3.2.2 器件光譜測試
在25?C 連續工作下, p 摻雜量子點LC-DFB 激光器的輸出光譜如圖11 所示. 激光器實現了在1 310 nm 處的單縱模輸出, SMSR 高達51 dB, 體現了淺刻蝕光柵的優勢. 因為淺刻蝕工藝減小了刻蝕深寬比, 降低了工藝難度, 使得有條件采用一階光柵, 并且提高了光柵的制備質量,保證了光柵對光較好的耦合,實現了高SMSR 的單縱模連續輸出.此外,淺刻蝕LC-DFB結構保證了平滑的波導側壁, 減小了光學散射損耗, 對提高SMSR 大有好處. Goshima[11]采用深刻蝕的方法制備了純折射率耦合的LC-DFB 激光器. 激光器的斜率效率為0.03 W/A,SMSR 為20 dB, 與實際應用要求存在一定差距. 這是因為深刻蝕難以保證光柵質量, 容易造成光柵失真. 此外深刻蝕在波導側壁造成了較大光學損耗, 也是器件性能下降的主要原因. 基于同樣的淺刻蝕結構設計, Briggs 等[21]成功地制備了中紅外2.65 μm GaSb 基LC-DFB 激光器. 但是由于在器件制備時光柵和脊型波導產生了一定距離的分離, 光柵未能與光形成比較好的耦合, 導致輸出單模的SMSR 僅為20 dB. 在本工作的結構設計中, 選取了較薄的電子束膠作為光柵掩膜, 極大地減少了光刻膠在脊型波導側壁的堆積, 并優化了光刻參數, 使光柵和脊型波導實現了零縫隙的緊密接觸, 保證了光柵對光的有效耦合, 提高了LC-DFB 激光器的性能.

圖11 2Ith 條件下p 摻雜量子點LC-DFB 激光器的激射光譜Fig.11 Lasing spectrum of p-doped QD LC-DFB laser measured at 2Ith
圖12 展示了在I=2Ith的注入電流下, p 摻雜量子點LC-DFB 激光器的輸出波長隨溫度的變化關系. 經過一次函數線性擬合, 得到輸出波長的變化速率是0.092 nm/K. 這一變化速率與文獻[12]中LC-DFB 激光器的結果一致. 隨著溫度提高, p 摻雜量子點LC-DFB 激光器的輸出波長存在紅移, 其紅移速率主要由激光器有效折射率隨溫度的變化決定. 此外, 本工作還測試了法布里-帕羅(Fabry-Perot, FP)激光器的紅移速率, 其值為0.46 nm/K. 經過布拉格光柵的調制, LC-DFB 激光器輸出波長隨溫度的變化速率為激光器變化速率的1/5. 對于FP 激光器而言, 其紅移速率主要是由材料增益譜隨溫度的變化決定的. 這種變化速率的差異說明了LC-DFB 激光器的輸出光譜具有較好的熱穩定性[12].

圖12 2Ith 條件下, p 摻雜量子點LC-DFB 激光器激射光譜的變溫特性Fig.12 Temperature dependence of emission wavelength of p-doped QD LC-DFB laser measured at 2Ith
圖13 為室溫條件下, p 摻雜量子點LC-DFB 激光器在不同注入電流情況下的發光光譜.隨著注入電流增加, 發光峰位朝著長波長方向線性移動. 當注入電流從40 mA 增加到120 mA時, 峰位從1 309.83 nm 移動到1 310.71 nm, 移動速率僅為0.011 nm/mA, 體現了布拉格光柵具有鎖定和穩定輸出波長的作用. 這一紅移速率略小于文獻[21]中所報道的值. 因此, 輸出波長的紅移主要與電流的熱效應有關.

圖13 在不同注入電流下, p 摻雜量子點LC-DFB 激光器的激射光譜Fig.13 Emission wavelength spectra of p-doped QD LC-DFB laser at different injection currents
與采用常規工藝所制備的DFB 激光器相比, 本工作設計的激光器取得了較為優良的性能. 除了Goshima[12]報道的深刻蝕LC-DFB 激光, Li 等[22]、Apiratikul 等[23]也采用深刻蝕的方法制備了LC-DFB 激光器, 其SMSR 分別是37 和40 dB. 深刻蝕導致的較大的光學損耗是限制這類DFB 激光器性能提高的主要原因. Takada 等[2]采用二次生長的方法制備了DFB 激光器, SMSR 為45 dB, 但其制備工藝相對繁瑣, 而且對外延片清潔度要求較為嚴格. 基于側向耦合思路, 本工作將淺刻蝕光柵應用于1.3 μm GaAs 基DFB 激光器. 在簡化工藝流程和減輕工藝制備難度的同時, 實現了更高的SMSR 和穩定的光譜輸出. DFB 激光器性能提升的原因主要有3 點: ①采用光柵淺刻蝕的方法保證了光柵質量, 形成了規整且周期性良好的一階光柵; ②在脊型波導兩側淺刻蝕光柵, 保障了波導側壁具有平滑的表面, 不至于產生較大的光學散射損耗; ③采用薄的電子束膠作為掩膜, 解決了側壁堆膠問題, 優化了相關參數, 實現了光柵和脊型波導的零縫隙接觸, 使光柵對光有較好的耦合.
本工作采用淺刻蝕的方法在非摻雜和p 摻雜量子點材料上成功制備了1.3 μm LC-DFB激光器. 通過測試激光器性能, 得出了以下結論.
(1) 非摻雜量子點LC-DFB 激光器具有較低的閾值電流, 為1.12 mA/量子點層.
(2) p 摻雜量子點LC-DFB 激光器展現了較高的斜率效率, 為0.17 W/A. p 摻雜量子點LC-DFB 激光器也具有穩定的閾值電流, 其值在15~45?C 之間基本保持不變.
(3) 淺刻蝕量子點LC-DFB 激光器結構不僅降低了工藝難度, 而且提升了器件性能, 實現了高達51 dB 的SMSR 室溫連續工作.
(4) 淺刻蝕量子點LC-DFB 激光器具有穩定的輸出波長, 在不同的注入電流和溫度測試下, 紅移速率僅為0.011 nm/mA 和0.092 nm/K, 表現出了優良的波長穩定性.