碎屑石榴石地球化學物源分析與解釋：粒度的影響

黃鑫，簡星，張巍，洪東銘，關平，杜瑾雪，張鵬飛

1.廈門大學近海海洋環境科學國家重點實驗室，海洋與地球學院，福建廈門 361102 2.北京大學造山帶與地殼演化教育部重點實驗室，地球與空間科學學院，北京 100871 3.中國地質大學地球科學與資源學院，北京 100083 4.長慶油田分公司坪北石油合作開發項目經理部，陜西延安 717408

0 引言

基于單礦物地球化學分析的物源研究，最常見的如碎屑鋯石U-Pb年代學[1]、碎屑石榴石主量元素地球化學[2-3]、碎屑金紅石微量元素地球化學[4]，一般隨機分析一定數量的礦物顆粒，使用所有樣本地球化學數據的總體結果來反映碎屑沉積樣品的源區性質。在該過程中，碎屑礦物的粒度組成(即沉積水動力分選作用)往往會被忽略，其是否影響物源分析結果并不清楚。Yangetal.[5]對長江流域的碎屑鋯石進行研究時，提出了碎屑鋯石的年齡與粒度存在反相關關系的看法，即碎屑鋯石的粒度越大，其U-Pb年齡有變老的趨勢；Malusàetal.[6]在對Alps的碎屑鋯石進行年代學及熱年代學研究時發現，粒度會使結果產生較大誤差；與之相反，Sircombeetal.[7]在對加拿大西北部Slave craton的碎屑鋯石進行U-Pb年代學研究時卻認為粒度對于碎屑鋯石的年齡沒有影響；Trieboldetal.[8]對Alps和Erzgebirge的碎屑金紅石研究表明金紅石的地球化學信息不受粒度的影響。然而不同粒徑的石榴石元素地球化學特征對物源解釋結果是否存在影響，目前尚無定論。

石榴石是常見的造巖礦物，廣泛存在于不同類型的沉積巖、變質巖及巖漿巖中。石榴石是砂巖中常見的重礦物，在沉積、成巖過程中相對較為穩定[9]。作為島狀結構硅酸鹽礦物的重要類型，石榴石晶體結構表現為孤立的硅氧四面體，結構緊密。石榴石的化學表達為X3Y2[SiO4]3，其中X代表二價陽離子，主要為Ca2+、Mg2+、Fe2+、Mn2+等，而Y代表三價陽離子，主要為Al3+、Fe3+、Cr3+等，也可以有Ti4+、V3+、Y3+等陽離子[10]。石榴石中二價陽離子中的Mg2+、Fe2+和Mn2+具有較小的離子半徑，而Ca2+離子半徑較大，因此Ca2+難以與Mg2+、Fe2+和Mn2+形成類質同像，這決定了石榴石中存在兩種類型的類質同像系列：鋁質石榴石和鈣質石榴石系列。鋁質石榴石系列包括鎂鋁榴石、鐵鋁榴石和錳鋁榴石；而鈣質石榴石系列包括鈣鋁榴石、鈣鐵榴石和鈣鉻榴石[11-12]。

不同巖石來源的石榴石元素含量不同，如榴輝巖和基性麻粒巖中的石榴石往往具有高Mg和低Ca的特征；角閃巖相變泥質巖石中的石榴石往往是鐵鋁榴石；矽卡巖中產出的石榴石一般為鈣鋁榴石；錳鋁榴石則主要產自于偉晶巖中[13]。碎屑石榴石能夠應用于沉積物源分析正是基于石榴石的地球化學多樣性。例如，李任偉等[14]利用鎂鋁榴石、鈣鋁榴石、鐵鋁榴石、錳鋁榴石等端元的含量對合肥盆地的碎屑石榴石進行物源分析，最終判定物源區為大別造山帶高壓和超高壓變質巖；卜香萍等[15]應用碎屑石榴石對魯西隆起區進行物源分析以及物源區構造演化示蹤；Aubrechtetal.[16]應用錳鋁榴石—鎂鋁榴石—鐵鋁榴石和鈣鋁榴石—鎂鋁榴石—鐵鋁榴石兩種三元圖解進行Czorsztyn組的物源分析研究，并給出了不同于前人的物源解釋結果。

石榴石的主量元素地球化學數據可利用電子探針獲得，并且基于大量的地球化學數據，前人總結出了多個物源解釋圖解，來分析碎屑石榴石的母巖類型。主要包括如下：

(1) Mortonetal.[2]總結了大量的數據，利用源區包含高級變鐵鎂質巖石，高級麻粒巖相變泥質巖石和中低級變泥質巖石的現代河砂和海灘砂中的碎屑石榴石，提出了以Ca2+-Mg2+-Fe2++Mn2+為端元的適合于碎屑石榴石物源分析的判別圖解模型(圖1a)。在該模型中Type A 表示低Ca，高Mg的高級麻粒巖相變沉積巖、紫蘇花崗巖等；Type B表示低Mg，可變Ca的角閃巖相變沉積巖，片巖，片麻巖等；Type C表示高Ca，高Mg的高級變基性巖如榴輝巖等。

(2) Mangeetal.[17]在此基礎上，又對Type B和Type C的石榴石母巖解釋圖解進行了細分，Type B分為Type Bi，Type Bii，Type C分為Type Ci和Type Cii，并增加了Type D類型。其中Type Bi表示中酸性火成巖；Type Bii表示低級角閃巖相變沉積巖；Type Ci表示變基性(鐵鎂質)；Type Cii表示超基性巖；Type D表示低級變基性巖。

(3) Aubrechtetal.[16]在對the Czorsztyn Unit (Pieniny Klippen Belt, Western Carpathians, Slovakia)沉積物進行研究時，對所占組分較大的碎屑石榴石進行了地球化學成分測定，并提出了鎂鋁榴石(Mg2+)—鐵鋁榴石(Fe2+)—錳鋁榴石(Mn2+)(圖1b)和鎂鋁榴石(Mg2+)—鐵鋁榴石(Fe2+)—鈣鋁榴石(Ca2+)兩種三元判別圖(圖1c)。在該模型中類型B表示高壓和超高壓巖石，類型C1表示榴輝巖和麻粒巖相巖石，類型C2表示角閃巖相巖石(可分為兩個亞類C1：高級角閃巖相到麻粒巖相；C2：角閃巖相，包括其他巖石，如藍片巖、矽卡巖、蛇紋巖、火成巖等)。

(4) Teraokaetal.[18-19]分析了日本西南九州東部小野川古生代，中生代砂巖和日本西南中部地區白堊紀，古近紀沉積物的碎屑石榴石，提出了以錳鋁榴石(Mn2+)—鎂鋁榴石(Mg2+)—鈣鋁榴石(Ca2+)含量的三元物源判別圖解模型(圖1d)。在該模型中L表示低溫壓相，la表示至角閃巖相的中溫壓相，H表示高溫壓相，lg1，lg2表示麻粒巖相，E表示榴輝巖相，G表示鈣鋁鐵榴石。

圖1 四種判別圖解模型示意圖Fig.1 Four models for the discrimination diagram

大量的學者(包括上述圖解的提出者)在進行物源分析時，均未考慮石榴石的粒徑對于地球化學物源解釋結果的影響，本文利用柴達木盆地北緣第三系16個樣品的680個碎屑石榴石數據[3]，探討不同粒徑組成碎屑石榴石地球化學成分的變化規律，研究粒度(即沉積水動力分選作用)如何影響上述圖解的物源解釋結果。

1 地質背景及樣品

柴達木盆地是位于青藏高原東北部的大型陸內沉積盆地(圖2b)。盆地面積大約12×104km2。盆地的海拔2 700～3 000 m，并保存了3～16 km巨厚的中、新生代沉積物。柴達木盆地北緣(North Qaidam)以古生代變質帶、淺海地層、糜棱巖、花崗巖為代表，含少量榴輝巖和石榴石橄欖巖[3]。南祁連地體(South Qilian)以上元古界—下古生代變質巖為主[20]；阿爾金山南部地體由花崗巖、變質雜巖、奧陶系及侏羅系巖石組成；阿爾金山東部則以古生代和中生代花崗巖為主；祁連山的基底以元古界達背大板群不同級別變質巖為典型特征[21-22]。Jianetal.[3]在對柴達木盆地北部地區的第三系沉積物進行物源分析時，綜合巖石學、重礦物分析和礦物化學數據，認為柴北緣和南祁連地體為其主要的沉積源區，并將研究區劃分為三個沉積區(即A、B、C)(圖2)。

A區的沉積物具有較高的礦物成熟度，較高的石英、碎屑鋯石、金紅石、電氣石礦物含量。并且具有較高的ZTR指數(碎屑巖中三種重礦物碎屑鋯石、金紅石、電氣石在透明重礦物碎屑中所占的質量比)和較低的Ruzi指數(碎屑巖中碎屑金紅石與碎屑金紅石和碎屑鋯石質量和的比值)，Gzi指數(碎屑巖中碎屑石榴石與碎屑石榴石和碎屑鋯石質量和的比值)，Eti指數(綠簾石與綠簾石和電氣石質量和的比值)。A區的沉積物具有遠源及多源的特征，母巖主要是不同等級的變質巖和中酸性火成巖；B區的沉積物具有較低的礦物成熟度以及較高的變質巖巖屑含量。較高的Ruzi，Gzi，Eti指數，較低的ZTR指數，反映了B區的沉積物的母巖類型相對單一。綜合上述結果認為，B區沉積物主要的母巖類型為中低變質巖和高級變質巖；C區的沉積物具有較高的長石含量，中等的ZTR，Gti，Ruzi，Eti指數，C區沉積物可能具有多源的特征，由于分析樣品較少，物源解釋具有不確定性。

圖2 柴達木盆地及研究區地質圖(a)主要樣品采樣點分布以及沉積區劃分；(b)研究區位置圖(自Jian et al.[3])Fig.2 Geological setting of the Qaidam Basin and study area(a) locations of the main investigated wells and depositional area; (b) location of the research area (modified from Jian et al.[3])

2 分析方法

碎屑石榴石的主量元素電子探針分析由北京大學造山帶與地殼演化教育部重點實驗室完成，分析方法可見Jianetal.[3]。碎屑石榴石粒徑數據的測量方法參考Lawrenceetal.[23]以及Garzantietal.[24]對于碎屑礦物的粒徑測量方法。具體流程為：測量石榴石靶圖上已分析的碎屑石榴石顆粒X軸(長軸)、Z軸(短軸)長度，視Y軸長度與Z軸相等，并對三軸長度積開立方，即可得到該顆粒的等效球粒直徑(ESD)。為了使研究結果更具普遍性，碎屑石榴石粒度范圍分類參考Wentworth.[25]對于砂巖的經典粒度分類方法。即，將砂巖的粒徑分為極細砂(0.063～0.125 mm)；細砂(0.125～0.25 mm)；中砂(0.25～0.5 mm)；粗砂(0.5～1 mm)；極粗砂(1～2 mm)。在有效的663個粒徑數據中，有229個顆粒的粒徑在63～125 μm之間，有352個顆粒的粒徑在125～250 μm之間，有82個顆粒的粒徑在250～500 μm之間。

3 結果與討論

3.1 圖解與解釋

將總計16個樣品的663個數據分別投入Morton圖解(圖3a)、Aubrechtetal圖解(圖3b，c)、Teraoka圖解(圖3d)(由于在該圖解中區域較多，故根據各區域的溫壓條件將其分為低溫壓區(原L區和未定區)，中溫壓區(La區，lg1區，lg2區)，高溫壓區(H區，E區，G區)。統計各圖中各區域樣品顆粒數量并將結果歸一化。再以各圖解中的區域類型為端元，以各樣品投入圖解后落入各區域的顆粒數量百分比為端元值成圖(圖4)。根據圖4的結果我們可以發現，0.063～0.125 mm粒徑范圍的碎屑石榴石具有比0.125～0.25 mm粒徑范圍的碎屑石榴石更加集中于某些端元的特征。以圖4為依據，并綜合四種圖解和全部樣品，得出物源解釋結果(表1)。根據該表可以給出，采用特定粒徑范圍的碎屑石榴石比采用全部粒度樣品得到的物源解釋結果更為準確的結論。此外，圖4a的結果顯示，0.063～0.125 mm的碎屑石榴石比0.125～0.25 mm的碎屑石榴石更加集中在特定端元。即同一樣品內，隨著粒徑范圍的變小，該端元含量逐漸變大。換句話說，該端元(低級角閃巖相變沉積巖)產出的低Mg石榴石粒徑主要分布在0.063～0.125 mm范圍內。為了驗證該結論，做以粒度-Fe2+/Mg2+和Mn2+/Mg2+的二元圖(圖5)。Fe2+/Mg2+和Mn2+/Mg2+是變質作用巖中常用的溫壓計。隨著壓力和溫度的上升，變質巖中的Mg2+含量增加，Fe2+，Mn2+減少，故隨著變質等級的增加，二者的比值變小[26-27]。根據圖5可以得到，隨著變質等級的升高，碎屑石榴石的粒度存在著逐漸變大小的特征。故0.063～0.125 mm的碎屑石榴石更可能為低級角閃巖相變質巖產出。

3.2 粒度對碎屑礦物地球化學物源分析結果的影響

Yangetal.[5]在對長江流域的碎屑鋯石進行U-Pb定年研究時認為，由于較老的碎屑鋯石在結晶之后受到了更多巖漿活動，構造活動和沉積再生活動的影響，經歷的風化過程和侵蝕過程較為嚴重，故存在著年齡較大的鋯石粒度較小的特征；Malusàetal.[6]應用碎屑鋯石進行熱年代學研究時提到，由于富U和Th鋯石的自我輻射和輻射損傷會使得礦物顆粒隨著時間的推移變為無定形狀態，這就會造成礦物的粒度與年齡產生一定程度的相關性；Sircombeetal.[7]在討論碎屑鋯石的粒徑是否會對U-Pb定年產生影響時，根據粒度與碎屑鋯石的年齡二元圖判斷二者是否存在關聯的結論為否；Trieboldetal.[8]在應用Alps的金紅石進行物源分析時討論了粒度與金紅石的的地球化學成分是否存在關系時，根據二者的相關性圖解給出了0.063～0.125 mm與0.125～0.25 mm粒徑范圍的金紅石地球化學成分沒有系統性差別的結論。

在本研究中，利用柴達木盆地北部地區的680個碎屑石榴石樣品進行物源解釋時，應用特定范圍粒徑(0.063～0.125 mm)所得到的物源分析解釋結果為低級變沉積巖，分析全部單礦物顆粒(680個碎屑石榴石顆粒)得到的物源分析解釋結果為中—低級變沉積巖，酸性巖漿巖、榴輝巖等原巖類型。并且發現，粒度較小(0.063～0.125 mm)的碎屑石榴石具有更可能由低級變沉積巖產出的特征。這個現象可以解釋為：低級變沉積巖所產出的礦物變質結晶程度較弱，故粒度較小[28]，而在高級變質巖中，礦物變質結晶程度較高，結晶程度較成熟，產出的石榴石顆粒也就較大。而該解釋不僅可以被本次的實驗數據所驗證(圖4a，b，c中分別有68.75%，81.25%，81.25%的樣品顆粒符合上述結論，圖5)，又可以被前人大量的數據驗證[29-33]。

因此，本文的研究結果表明：在一定程度或特定的研究區域內，粒度對單礦物地球化學物源分析的影響是不可忽略的，若僅僅隨機分析一定數量的單礦物顆粒，可能會得出較為寬泛的物源解釋。而選取一定粒徑范圍內的碎屑礦物進行分析，則能夠得出更加準確的物源解釋結果。

4 結論

(1) 利用柴達木盆地北緣中碎屑石榴石的巖石學數據和地球化學數據對該沉積區的進行物源分析時，應用特定范圍粒徑(0.063～0.125 mm)所得到的物源分析解釋結果為低級變沉積巖，分析全部單礦物顆粒(680個碎屑石榴石顆粒)得到的物源分析解釋結果為中—低級變沉積巖，酸性巖漿巖、榴輝巖等原巖類型。這表明碎屑石榴石的顆粒大小在一定程度上會影響其地球化學物源解釋結果。

圖3 各判別圖解碎屑石榴石樣品投點圖沉積區A：B1-05，JLS-19，LQ1-05，X9-01，Mb1-04，LLH-30，LLH-47，LLH-58；沉積區B：L87-09，YCG-02，YCG-08，YCG-17，YCG-30，YCG-38；沉積區C：S81-01，S85-01Fig.3 Discriminant graphical solutions for the clastic garnet sample projection

圖4 碎屑石榴石地球化學的數據再統計注：圖4a中端元A為圖1a中的區域A，端元B，C以及圖4b，圖4c，圖4d同理；圖中各點端元值為各樣品落入對應圖解中各區域的顆粒數量百分比Fig.4 Restatistical diagrams of geochemical data for clastic Garnet

表1 各圖解物源解釋結果Table 1 The provenance result of each diagram

注：特定粒徑指0.063～0.125 mm。Aubrechtetal圖解1三端元為Mn2+-Mg2+-Fe2+，Aubrechtetal圖解2三端元為Ca2+-Mg2+-Fe2+。

圖5 溫壓計—粒度二元關系圖Fig.5 Temperature-pressure Gauge-grain size diagram

(2) 在進行應用碎屑石榴石進行物源分析時，應注意到粒度可能會對物源分析結果產生影響，并在進行研究時，選取特定粒徑組成的碎屑礦物進行分析，可以獲得更為準確的物源解釋結果。