北方地區典型高速公路近路區域大氣污染特征研究

高碩晗，陶雙成，熊新竹，黃山倩，李娜

1. 交通運輸部科學研究院，北京 100029；2. 內蒙古自治區交通建設工程質量監督局，內蒙古 呼和浩特 010051

隨著國家經濟高速發展，機動車保有量迅速增加，中國大氣復合污染特征日益顯著，引起了社會各界的廣泛關注（Lai et al.，2016；Tan et al.，2016；Zhu et al.，2016）。機動車尾氣排放的光化學污染氣態前體物（氮氧化物、揮發性有機化合物等）通過紫外線驅動光化學過程，最終形成了有機硝酸鹽等細顆粒物。相關研究顯示，在中國人口密集度高的城市，機動車排放是主要的大氣污染源（李云燕等，2017），且污染物質量濃度與交通量高峰密切相關（Ducret-Stich et al.，2013；嚴晗，2014），其中，貨運車輛特別是重型柴油車是主要的交通污染物排放源（Song et al.，2018；陳艷艷等，2018）。近年來，中國國家干線公路網規模持續擴大，承擔的貨物運輸運量和旅客周轉量快速增長（中華人民共和國交通運輸部，2019），運輸車輛的污染物排放量也大幅度提高。以京津冀地區為例，北京市國家干線公路機動車NOx和CO的排放占比達到區域排放量的8.45%和2.25%，天津市和河北省國家干線公路機動車NOx排放約為行政區總排放量的3%（張帆等，2017）。因此，貨運車輛占比較高的國家干線公路大氣污染特征應予以關注。

大氣污染質量濃度時空變化特征分析是大氣污染防治領域的研究熱點，許多學者在北京（Chen et al.，2015；程念亮等，2015；陶雙成等，2016；）、成都（張玥瑩等，2018）、福州（周俊佳等，2017）、包頭（周海軍等，2017）等地區開展了相關研究工作，為區域環境空氣污染防治提供基礎支撐，但針對近路區域大氣污染特征的研究尚不多見，不足以支撐道路交通大氣污染防治對策的制定。目前已有研究均圍繞城市道路開展（陶雙成等，2016；王濤等，2016；熊新竹等，2017），且大部分缺乏對交通流量的協同監測，對于以貨運車輛為主的高速公路等國省干線公路近路區域大氣污染特征還缺乏深入研究。本研究利用2016年1月及8月京藏高速畢克齊互通交通環境監測站點空氣質量監測逐時數據，研究了中國北方典型高速公路近路區域冬、夏季環境空氣污染物質量濃度變化規律，對比了高速公路交通環境和城區大氣污染特征差異，以期為交通大氣污染防治措施制定及完善交通監測站點建設提供理論及數據支撐。

1 材料與方法

1.1 監測站點和數據源

本研究選取的近路空氣質量在線監測站（點位1）位于京藏高速（G6）呼和浩特至包頭高速公路畢克齊互通路段東側的三角區內（圖1），該路段為雙向八車道高速公路，監測站點距離高速公路主路外沿2 m，采樣頭距離路面垂直高度2.5 m，監測點周圍除高速公路外無其他污染源。監測時間段為2016年1月1日-31日（冬季）及2016年8月1日-31日（夏季），每天進行24 h連續監測。城區監測數據來源于同時段呼和浩特市國家環境空氣質量自動監測點位實時數據，所選站點為距離畢克齊互通較近的工大金川校區（點位 2）、呼市一監（點位3）、小召（點位4）3個站點（圖1）。

圖1 在線監測點位置圖Fig. 1 Monitoring station location

1.2 監測設備

主要監測指標包括 PM2.5、PM10、NOx、CO，同時監測交通流量、氣象等參數。其中PM2.5和PM10監測采用 Metone BAM-1020微粒子監測儀，NOx分析采用API 200E型化學發光分析儀，CO分析采用API 300E紅外吸收分析儀，車流量監測采用微波雷達車流量監測儀。為保證監測數據的準確性和有效性，監測前對儀器進行零/跨校準，監測期間每7天進行1次零/跨漂檢查。

2 結果與分析

2.1 總體污染物水平

研究時段內各監測指標質量濃度見表 1，冬季PM2.5、PM10、NOx和 CO 的日均質量濃度分別為(46.8±33.7)、(96.5±49.9)、(374.10±165.24)、(0.83±0.44) mg·m-3，對照《環境空氣質量標準》（GB 3095—2012）二級質量濃度限值，各項指標的日均質量濃度超標率依次為23.3%、20%、96.8%和0%；夏季 PM2.5、PM10、NOx和 CO的日均質量濃度分別為(17.9±10.3)、(58.9±25.0)、(300.57±60.11)、(0.41±0.25) mg·m-3，對照《環境空氣質量標準》（GB 3095—2012）二級質量濃度限值，NOx的日均質量濃度超標率為 100%，其他污染物均不超標。可見冬、夏季高速公路路側NOx污染較重，總體污染水平冬季高于夏季。

各監測指標質量濃度日變化情況見圖2、圖3。冬季近路區域氣態污染物和顆粒物日均質量濃度呈現“形成-累積-擴散”的周期性趨勢，該周期為5-7 d，北京地區冬季也有相似研究結果（熊新竹，2017）。夏季近路區域污染物日均質量濃度變化無明顯規律特征。

表1 2016年1月和8月各監測指標質量濃度及超標情況Table 1 Mass concentration and non-attainment index of major pollutants in Jan and Aug 2016

2.2 污染物質量濃度與交通量的關系

為了探究道路交通對污染物質量濃度變化的影響，剔除風速＞1.0 m·s-1的小時數據，主要污染物小時平均質量濃度與交通量之間的相關性見表 2、表3。NOx和CO是機動車尾氣排放的主要污染物，但相關性分析表明冬季 NOx質量濃度與交通量呈顯著負相關（r=-0.492），而夏季NOx質量濃度與交通量相關性不顯著。這與NOx濃度變化主要受光化學反應進程主導有關，白天NOx大部分時間處于光解生成 O3的化學反應過程中（NO2+hv→NO+O；O+O2+M→O3+M），NOx質量濃度總體較低，夜晚光化學反應停止且處于濃度累積狀態，NOx質量濃度總體較高（陶雙成等，2016）。進一步分析發現夏季凌晨時段（00：00-06：00）NOx與交通量呈顯著正相關（r=0.584），CO質量濃度也與交通量呈顯著正相關（r=0.424），表明夏季路側NOx和CO質量濃度顯著受到交通量影響。PM2.5和PM10與車流量的相關性均未通過顯著性檢驗。

圖2 PM2.5與PM10質量濃度日均變化圖Fig. 2 Daily change of average mass concentration of PM2.5 and PM10

圖3 NOx與CO質量濃度日均變化圖Fig. 3 Daily change of average mass concentration of NOx and CO

表2 冬季主要污染物質量濃度及其與交通量之間的相關性Table 2 Correlation coefficient of pollutant mass concentration and traffic flow in winter

表3 夏季主要污染物質量濃度及其與交通量之間的相關性Table 3 Correlation coefficient of pollutant mass concentration and traffic flow in summer

2.3 污染物質量濃度日變化特征分析

在源排放、大氣混合以及污染物輸送變化的影響下，近地面污染物質量濃度呈現出日變化（圖4），圖中各污染物的小時濃度為其對應觀測期間在相同時刻的平均濃度。交通量呈現明顯的“雙峰雙谷”特征，冬季交通活動主要集中在 08：00-19：00，日平均總交通量為31048 pcu·d-1，夏季交通活動主要集中在 06：00-22：00，日平均總交通量為 41332 pcu·d-1，是冬季的1.3倍。

冬、夏季PM2.5和PM10質量濃度均在晝間車流高峰時段出現峰值，表明可能受到機動車行駛過程中尾氣排放及輪胎磨損、揚塵等非尾氣排放的影響。由于機動車排放的一次顆粒物粒徑范圍主要集中在10-300 nm（Wehner et al.，2002；李新令等，2007），在PM2.5和PM10質量濃度中占比較低，因此交通量對顆粒物質量濃度的影響并不顯著。與氣象因素的相關性分析發現（表 4），PM10質量濃度與風速呈顯著正相關（冬季r=0.890，夏季r=0.612），主要是因為周邊地區地表植被稀疏，風速增加導致揚塵現象。冬季 PM2.5質量濃度與風速呈顯著負相關（r=-0.473），而夏季則與風速呈顯著正相關（r=0.587）。PM2.5是一次和二次污染物混合體，受區域污染物傳輸影響明顯。冬季主導風向為西北風，監測點位于呼和浩特城區的上風向，風速增大有利于污染物擴散；而夏季主導風向為東南風，監測點位于呼和浩特城區的下風向，因此風速增大使得監測點接收到更多來自城區的污染物。此外，PM2.5質量濃度與溫度呈顯著正相關（冬季r=0.495，夏季r=0.565），可能是由于太陽輻射強，光化學反映強烈生成高濃度的O3，使大氣形成較強的氧化環境，促進了二次顆粒物的生成（尚媛媛等，2018），而夏季太陽輻射強于冬季，因此其相關性更顯著。

冬、夏季NOx質量濃度均呈現晝間低夜間高的特征（圖4），晝間受光化學反應影響NOx處于消耗狀態而呈現“低谷”，而夜間大氣層結穩定不利于擴散導致NOx質量濃度累積，NOx質量濃度峰值出現在黎明、傍晚和夜間。冬季CO質量濃度變化表現為晝間高夜間低，可能與冬季燃煤采暖有關，而夏季CO質量濃度晝夜變化較小，但濃度峰值與交通量峰值一致。與氣象因素的相關性分析發現（表4），NOx質量濃度變化與相對濕度呈顯著正相關（冬季r=0.707，夏季r=0.577）。相對濕度反映大氣中水蒸氣的飽和程度，一定程度上影響光化學反應中的輻射條件，李順姬等（2018）在西安的研究發現隨著相對濕度的增加，NOx質量濃度表現出先增加后減少的過程，在相對濕度80%左右存在光化學反應強度臨界值，而安俊琳等（2009）在北京的研究則發現這一相對濕度臨界值為60%。本研究高速公路監測點1月份相對濕度范圍為43.13%-46.32%，8月份相對濕度范圍為 48.31%-74.0%，基本在光化學反應強度臨界值以內。NOx質量濃度還與溫度呈顯著負相關（冬季r=-0.763；夏季r=-0.528），溫度受控于太陽輻射，正午地表光化學反應劇烈，溫度與NOx的強相關性可能是太陽輻射強度日變化在統計學上的表現。冬季CO質量濃度與風速呈顯著負相關（r=-0.629），主要與冬季供暖導致CO濃度升高，而風速增大促進污染物擴散有關。CO質量濃度與溫度、相對濕度的相關性均未通過顯著性檢驗。

圖4 污染物質量濃度日變化特征Fig. 4 Daily variation characteristics of pollutants mass concentration

表4 污染物質量濃度與氣象因素的相關性Table 4 Correlation coefficient of pollutant mass concentration and meteorological parameters

2.4 近路區域與城區空氣質量對比分析

為探究高速公路交通環境與城市環境大氣污染特征差異，對比了高速公路路側監測點（點位1）與呼和浩特城區國控站點（點位 2、3、4）污染物質量濃度日變化（圖5、圖6）。冬季高速公路監測點位于城區上風向，路側PM2.5、PM10及CO質量濃度均低于城區。PM2.5和CO質量濃度晝間峰值時間段與城區一致，但夜間沒有明顯峰值，可能是由于郊區擴散條件較好，污染物夜間累積效應相對較弱。PM10的日變化趨勢與城區整體一致，可能與城郊區氣象條件日變化一致有關。夏季高速公路位于呼和浩特城區下風向，PM2.5、PM10和 CO質量濃度及變化趨勢均與城區相近，但PM2.5、PM10質量濃度峰值高于城區。

監測結果表明（圖6），冬、夏季高速公路NOx質量濃度均遠高于城區NO2質量濃度，冬季達到城區NO2質量濃度的3.8-12.7倍，夏季達到城區NO2質量濃度的 3.7-32.7倍，分析原因可能是由于該路段為雙向八車道高速公路，重型柴油貨車占有相當比例，而重型柴油車的NO、NO2、NOx排放因子可達到汽油車的 81、24、65倍（Song et al.，2018），此外交通環境NO的分擔率也顯著高于城市對比點（申衛國等，2010）。

圖5 高速公路和城區顆粒物質量濃度日變化特征對比Fig. 5 Comparison of daily variation characteristics of particulate matter mass concentration in expressway and urban area

圖6 高速公路和城區氣態污染物質量濃度日變化特征對比Fig. 6 Comparison of daily variation characteristics of gaseous mass concentration in expressway and urban area

3 結論

（1）高速公路近路區域大氣污染特征有顯著季節差異，表現為冬季污染水平重于夏季，且呈“形成-累積-擴散”的周期性趨勢，主要超標污染物為NOx。

（2）由于光化學反應主導NOx濃度變化，冬季NOx質量濃度與交通量呈負相關。夏季區域污染物質量濃度本底值較低，CO質量濃度與交通量呈顯著正相關，凌晨時段（00：00-06：00）NOx質量濃度也與交通量呈顯著正相關。PM2.5和PM10與車流量均無顯著相關性。

（3）PM2.5、PM10、CO質量濃度均在晝間車流高峰時段出現峰值，可能受到機動車尾氣排放及輪胎磨損、揚塵等非尾氣排放的影響。結合氣象因素進行分析，PM10主要受風速影響揚塵對其貢獻較大；PM2.5為一次和二次污染物混合體，主要受到區域傳輸及二次顆粒物生成條件變化的影響；NOx質量濃度與溫度、濕度、輻射條件變化導致的光化學反應速率變化有關；冬季CO質量濃度主要與擴散條件有關。

（4）高速公路監測點冬季位于城區上風向，夏季位于城區下風向，PM2.5、PM10及 CO質量濃度冬季顯著低于城區，而夏季與城區相近；由于高速公路交通環境下重型柴油車占比高，NOx排放量大且NO分擔率高，冬、夏季NOx質量濃度均顯著高于城區，應將其列為高速公路交通環境監測站首要監測污染物。