池振昊 ,王海龍 ,倪海橋 ,牛智川
(1.山東省激光偏光與信息技術重點實驗室 曲阜師范大學 物理系,山東 曲阜 273165;2.中國科學院半導體研究所 半導體超晶格國家重點實驗室,北京 100089)
近年來,以量子通信、量子測量和量子計算為代表的量子信息技術飛速發展,基于單光子態操縱實現量子計算、量子通信是目前量子信息技術最重要的物理實現方法。半導體量子點具有線寬窄、波長較大范圍可調諧、可實現光纖耦合傳輸、使用壽命長等優點,是制備單光子源最有潛力的材料體系,被國際上廣泛研究。1.31~1.55 μm近紅外光電材料及器件研究是也成為光電器件和半導體材料領域的前沿課題[1-4],其中In(Ga)As/GaAs材料體系由于其優越的光電性能而被廣泛研究[5-7],但是由于InAs和GaAs之間約7%晶格失配的限制,很難將其發光波長延伸至通訊波段(C band)。通過在 GaAs襯底上生長InGaAs組分漸變緩沖層進而外延InAs量子點的方法,可以將InAs量子點的波長拓展至1.55μm[8-11],這也是制備通訊波段單光子源的重要途徑。
本文中,我們利用分子束外延技術,采用 “梯度生長法”[12-14],對量子點的成島參數和生長條件等外延生長過程進行研究,并探究了漸變層中最大In組分以及InAs淀積量等因素對于量子點發光性能的影響。
InAs量子點結構的生長是采用Veeco Mod Gen 930固源分子束外延系統,在GaAs(100)襯底上制備。通過引入InGaAs漸變層,將In的組分從0漸變到0.5左右,再在其上面生長InAs量子點,以此來降低InAs量子點的應力,增大量子點的尺寸使之實現1.55微米波段的發光。具體的生長結構如圖1所示。

圖1 InGaAs組分漸變層上生長InAs量子點的外延結構
首先,GaAs(100)襯底在As保護的情況下溫度升至690℃脫氧5分鐘,再升至710℃脫氧2分鐘。然后將300 nm厚的GaAs buffer緩沖層在630℃溫度下生長,之后生長20.5對的GaAs/Al0.9Ga0.1As的DBR,根據DBR的中心波長1 550 nm(4K)設計優化后得到GaAs和Al0.9Ga0.1As層的厚度分別為116.87 nm和134.23 nm。針對20對DBR的反射譜模擬結果可得,高反帶的中心位置為1 568.5 nm,高反帶帶寬為210 nm。再將襯底降溫至575℃生長InGaAs的組分漸變層,In組分由0漸變至0.45,Ⅴ/Ⅲ比調至生長In0.45Ga0.55As時所需的15倍。固定Ga的生長速率不變,為0.6 ML/s,將In速率由0漸變至0.49 ML/s,漸變層厚度為1 080 nm,生長時間約為75分鐘。后降低In爐溫度至速率0.2 ML/s用于下一步生長220 nm厚的蓋層用于釋放應力,進一步拓展波長。
為研究InGaAs漸變層的不同最大In組分、有源區InAs量子點淀積量等不同外延結構對InAs量子點形貌及其發光的影響,設計生長了不同樣品,深入研究了不同外延結構和生長條件對有源區InAs量子點發光性能的影響,生長樣品的參數如表1所示。
實驗方案中的變量控制為:將InGaAs漸變層最大的In組分分別設為0.36、0.45、0.47;設置有源區InAs量子點的淀積量從1.50 ML、1.65 ML、1.80 ML變化。

表1 不同樣品的生長參數
圖2給出了三個樣品的1 100~1 700 nm波段的全譜光致熒光譜,N170906、N180501、N180415三個樣品的漸變層最大In組分分別是0.36、0.45和0.47。進行對比可得到如下規律,隨漸變層最大In組分的增加:(1)1 200 nm浸潤層發光波段的發光峰逐漸消失;(2)最大In組分0.47相較于0.36的樣品PL譜整體出現約30~50 nm的紅移;(3)1 550 nm波段的發光強度逐漸增強,同時其它波段的發光強度變弱。
上述的變化可以從InGaAs漸變層的組分與其上生長的InAs量子點的關系進行分析。當漸變層的最大In組分增加時,漸變層最上層與InAs量子點的失配變小,InAs量子點與漸變層之間的應力變小,導致量子點的尺寸得以進一步增加。量子點的發光波長是由量子點的尺寸決定,量子點的尺寸增加導致了光致熒光譜的紅移。因為量子點尺寸大的點變多,尺寸小的點變少,所以1550波段的發光強度得到了增強同時其它波段強度變弱。關于最大In組分為0.45和0.47的兩個樣品中浸潤層波段發光的消失,與1 550 nm波段量子點變密、發光增強,導致載流子基本不在浸潤層高能態的發光有關。

圖2 漸變層不同最大In組分的PL譜
為進一步分析InAs量子點的淀積量對發光質量的影響,選取N180428和N180501兩個樣品的光致熒光譜進行對比,兩個樣品的InAs量子點的淀積量分別為1.80 ML和1.65 ML。
N180428樣品不同區域的光致熒光譜如圖3所示,量子點的單峰發光波長都在1 550 nm附近??梢苑直娉鰪姸容^強并且線寬較小的量子點的發光峰。通過將波長轉換為能量,再對單個發光峰進行洛倫茲擬合(Lorentz fitting)可以得到每個發光峰的半高寬(Full Width Half Maximum,FWHM)。圖3(a)中量子點的峰值波長位于1 547.85 nm,半高寬為686μeV。圖3(b)中量子點的峰值波長位于1 537.73 nm,半高寬為807 μeV,該峰可隱約看出是由兩個峰構成的,因此其半高寬較大。

圖3 N180428樣品不同區域的量子點的光致熒光譜
N180501樣品不同區域的光致熒光譜如圖4所示,量子點發光的單峰都清晰可分辨,單峰發光波長分布在1 535~1 554 nm范圍內,發光峰的底部包絡仍然存在但相較之前的樣品較小。該樣品中整體的線寬比較小,如圖4(b)所示半高寬達到了225 μeV。N180501樣品相較于N180428樣品中的InAs量子點淀積量從1.80 ML降低到了1.65 ML,單個量子點的發光峰線寬變小,并且發光峰的底部包絡得到了進一步的抑制。
InAs量子點的成島對于InAs的淀積量非常敏感。當InAs淀積量過大時,InAs量子點逐漸長大的過程中也在漸變緩沖層表面進行遷移進而大量成島,在表面形成大而密集的量子點。所以在N180428樣品的微區光致熒光譜中會存在兩個發光峰合并成一個發光峰的現象,進而導致發光峰的線寬增加。而InAs的淀積量較為適中時,InAs量子點可以在漸變緩沖層的表面成島,形成較為稀疏的尺寸較大的點。所以在N180501的樣品中可以得到線寬較窄并且強度較高的量子點發光峰,量子點的發光質量比較好。

圖4 N180501樣品不同區域的量子點的光致熒光譜
通過在GaAs基上的InGaAs組分漸變緩沖層上外延生長InAs量子點的方式將InAs量子點的發光波長拓展到了1 550 nm波段,量子點發光峰的線寬可達到225 μeV。研究了漸變層中最大In組分對于量子點發光波長的影響,實驗表明,漸變層最上層In組分越大,與InAs量子點的失配越小生長尺寸越大,量子點的發光波長越長,光致熒光譜呈現整體紅移的趨勢。進一步研究了有源區InAs淀積量對于發光質量的影響,在漸變緩沖層上外延InAs的淀積量為1.65 ML時可以得到線寬較窄強度較高的單量子點發光峰,樣品生長質量比較好。