乙酸在方解石表面吸附的密度泛函研究

柴汝寬，劉月田，楊莉，辛晶，徐萬里，馬晶

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乙酸在方解石表面吸附的密度泛函研究

柴汝寬1，劉月田1，楊莉2，辛晶1，徐萬里1，馬晶1

(1. 中國石油大學(北京) 油氣資源與探測國家重點實驗室，北京，102249；2. 中海油研究總院 開發研究院，北京，100028)

為了探究乙酸在方解石表面的吸附機理，利用密度泛函方法研究乙酸的反應活性特征及其在CaCO3(104)表面吸附過程中的電子轉移以及化學鍵形成特征。研究結果表明：乙酸前線軌道主要分布于乙酸中重原子之上，其中O(1)原子為反應活性中心；乙酸在CaCO3(104)表面的最穩定吸附位處于穴位和短橋位之間即2個Ca原子之間；乙酸以解離態吸附，其中乙酸根趨向于以雙齒橋鍵合模式吸附于CaCO3(104)表面，H(4)原子與CaCO3(104)表面O(3)原子形成羥基；乙酸與CaCO3(104)表面之間存在電子的轉移和化學鍵的形成，其中Ca(1)—O(1)和Ca(2)—O(2)形成離子鍵，H(4)—O(3)形成共價鍵，H(4)—O(2)形成氫鍵。

密度泛函理論；CaCO3(104)表面；乙酸；吸附機理

近年來，有機物與方解石晶體反應機理研究引起廣泛的關注，這是因為有機物與方解石晶體的相互作用涉及生物化學和地球化學等多個領域[1]，直接影響晶體生長[2]、礦物浮選[3]和提高采收率[4]等過程。以提高采收率研究為例，原油作為有機混合物吸附于碳酸鹽巖儲層礦物表面，原油與方解石晶體的相互作用方式及強度直接決定儲層潤濕性以及潤濕性改變的程度，進而影響油藏采收率[5-6]。因此，研究有機物與方解石表面的相互作用具有重要意義。SUBHAYU等[7]利用原子力顯微鏡研究不同組分對儲層潤濕性的影響，提出疏水反應影響非極性組分吸附造成潤濕性反轉；……