原子氣體二維光譜

趙紫薇 陳祖喆

摘要：本文以美國S.T.Cundiff研究小組近二十年來的研究為例，將研究分為實驗和理論兩個部分，介紹了原子氣體二維光譜在超快光學中的研究地位，以及對物理、化學等系統的廣泛應用。

關鍵詞：原子氣體；二維光譜；金屬原子

1.前言

原子氣體光譜的研究，其主要研究對象為原子氣體。將金屬加溫，氣化后的分子之間的碰撞更加劇烈，分子相互破壞后就成為原子，這就是原子氣體的產生。光譜在理論上指的是復色光經過分離后，在如棱鏡、光柵等具有色散功能的元件作用下按單色光的波長或者頻率排列的圖案。原子氣體多維光譜的發展，為物理學、化學和生物學的研究都提供了極大的幫助和便利，對物理學而言，這能深入研究亞飛秒時間尺度上的動力學過程，屬于新學科-超快光學的研究范圍；對化學而言，通過觀察原子氣體的多維可以更明確各原子特性；而對生物學來說，多維光譜也可以用來分析蛋白質等物質內部結構。不可否認，原子氣體多維光譜將成為研究各學科系統的重要有力工具。本文將以美國S.T.Cundiff教授的研究小組為基礎，向讀者介紹近二十年來原子氣體多維光譜的研究與革新。

2.實驗研究

有關于二維光譜的研究，最早可以追溯到上世紀中后期，E. Bartholdi和R. R. Ernst兩位科學家已經揭示了由傅里葉光譜變換實驗中獲得的吸收和散射信號受到因果關系的影響。在十多年后，二維光譜的概念已經被提出，物理學家們搭建了相位匹配的集合模型，并通過二維磁共振技術的電子類似物在散射場中檢測出二維光譜的實部和虛部。

美國的S.T.Cundiff教授致力于研究超快光學譜領域。他的研究小組利用非常短的持續時間脈沖研究類似時間尺度上的發生過程。2005年，研究小組在800nm附近實現了光學二維傅立葉變換譜的穩定性，用四波混頻信號觀察相位變化規律，利用傅立葉變換得到了具有吸收和散射的二維頻譜。用GaAs量子阱樣品測量得到重空穴和輕空穴激子躍遷為對角峰，而兩個共振之間的耦合為非對角峰。實際上，這樣的研究理念并非由Cundiff教授提出，早在2000年就有日本科學家利用甲醇中氧化物的二維傅立葉變換光譜，創新出在飛秒時間尺度上研究光學二維光譜的方法，并且，這一方法為后來的研究開辟了先河，至今都被用來研究各種系統的二維光譜。2008年，研究小組同樣利用四波混頻信號在致密的鉀原子蒸汽中探測到電子能量波動。研究小組所使用的四波混頻裝置，是由三階非線性極化引起的非線性光學中的互調現象，其中兩個或三個波長之間的相互作用產生兩個或一個新的波長，用這種系統來改變輸入光束的時間延遲，還可以測量激發態壽命和退相率。同年，研究小組在介紹了有關半導體相干光譜的選定結果后，在2009年利用二維傅立葉變換譜技術在半導體中分離和分隔相干光學響應，在非輻射拉曼和雙量子相干的理論基礎上揭示了在大多數情況下，多體效應主導響應，而多體效應是可以通過極化抑制的。盡管由不均勻展寬的影響，分離依然是可以實現的。

很長一段時間之后，研究小組又在共振線型的基礎上，引入誤差函數和互補誤差函數進一步進行數值推導和模擬，并以K原子蒸汽和GaAs量子阱為例，得到了適用于任意非均勻共振的二維相干光譜的解析計算。緊接著共振線型的研究，小組在二能級系統中，研究了K蒸汽的相干光學效應，得到了D1，D2能級上再相和非再相光譜，并利用之前導出的數學理論進行模擬與實驗結論比較，證明去相是由能量波動導致的。同時，研究小組提出，二維傅立葉變換光譜失真是否與密度有關。在得到了共振線型后，研究小組更深入地探索了K蒸汽的雙量子相干信號的集體共振。因為K原子間沒有相互作用，所以實驗要基于弱原子間偶極和偶極相互作用引起的集體共振展開。雙量子的研究不止于此，2016年研究小組利用銣蒸汽的雙量子二維光譜，進行了偶極與偶極間靈敏地相互作用且無背景的檢測實驗。接著，研究小組又在測量GaAs量子阱二維光譜時發現，兩個正交方向的不同均勻線寬的差異來自于各向異性激發引起的相移，均勻線寬表現出了溫度依賴性。測定結果表示，均勻線寬的零激發密度和溫度為-34uev，而非均勻線寬為-1.9mev，這是兩種極化狀態。證實了之前光譜失真與密度有關的猜想。為了進一步論證密度對光譜的影響，研究小組用三維頻域中麥克斯韋方程組的方法，計算二能級系統中銣蒸汽的二維傅立葉變換光譜，實驗結果表明隨著光密度的增加，吸收和色散失真開始于峰值的線型展寬，進而分裂，最終完全失真。在研究了零量子、單量子、雙量子后，研究小組繼續用二維傅立葉變換譜研究不對稱InGaAs量子阱，證明對兩個量子阱而言，相干和非相干作用是明確分開的，且相干的阱間耦合來自于多體相互作用，這與密度矩陣的計算結果是一致的。

最近兩年，研究小組更細節和深入地研究了各種情況下的二維光譜，并與其它物理概念結合，得出更新的結論。2017年，研究小組搭建了全新的二維電子光譜的裝置，將部分共線泵浦探頭幾何結構和主動鎖相技術結合起來，用非共線放大器作為泵浦源和探針源，并在CdSe/ZnS納米晶體溶液樣品上實驗，證明這種裝置集成了雙色操作、具有強大相位穩定性等等有點。利用泵浦探針幾何結構的實驗在幾年前也被提出過，來自日本的物理學家就使用共線脈沖對泵浦探針幾何結構和傳統光學運用二維傅立葉變換譜技術，證明這樣的方法能研究分子動力學，偶聯結構能力。Cundiff的研究小組，在這樣的基礎上加上了主動鎖相，開發了具有很多有點的二維電子光譜裝置。同年，研究小組還展示了一種使用頻率梳的，具有高速、高分辨率和無背景的半導體材料的多維相干光譜。并在GaAs量子阱樣品上證實，這方法是一種勇于在短時間內以高分辨率獲得二維吸收光譜的通用工具。該方法的分辨率使得多維相干光譜與具有窄共振的原子系統相關。接下來實驗小組使用雙量子多維相干光譜揭示了偶極與偶極相互作用誘導的銣蒸氣中的集體超精細共振。實驗觀察到雙量子二維光譜中的傾斜和細長線形，這在多普勒展寬系統中從未被發現過，細長的線形狀表明信號主要來自具有接近零相對速度的相互作用原子。接下來，Cundiff教授和他的研究小組成員們將在之前的研究基礎上開發一種使用光電流檢測的新方法，而不是相干信號光束。

3.理論研究

在有了一定實驗研究結果的支持下，研究小組于2010年以Bloch方程為起點，利用投影切片定理，從二維傅立葉變換譜中導出了共振線型，揭示了二維頻域中對角線和交叉對角線的切片形式，這可以用來實現任意不均勻展寬的定量測量。Bloch方程是由薛定諤方程導出的研究瞬態光學的基礎。這里引入的投影切片定理，實際上就是傅立葉變換譜的一種應用：密度函數的二維傅立葉變換在頻域中沿同一方向過原點直線上的值，通俗來說，時域中的投影相當于頻域中的切片。2012年，研究小組繼續了有關半導體激子的研究，在不同“等待時間”測量GaAs量子阱的二維光譜，研究光譜的時間依賴性，發現多體相互作用表現為非對角線衰減，且不受限于相干極限理論知識。這里所指的等待時間是四波混頻系統產生的時延，四波混頻系統相鄰的每個脈沖之間都會產生時延，最后一個脈沖與信號間也會產生時延，分別是τ、T、t，“等待時間”實際上指的是T這個時延。

4.結語

基于原子氣體二維光譜的研究和創新還在不斷進行當中，同時原子氣體三維光譜的發展也在不斷地革新，力求有更好的研究成果。

參考文獻

[1] E. Bartholdi，and R. R. Ernst，“Fourier Spectroscopy and the Causality Principle，” J. Magn. Reson. 11，9–19（1973）.

作者簡介：趙紫薇，1996.10.12，女，內蒙古突泉縣，本科，研究方向：光電信息科學與工程（通訊方向）；

陳祖喆，1997-08-13，女，青海省西寧市，本科在讀，光電信息科學與工程方向。

（作者單位：杭州電子科技大學）