T型微通道反應器內氣液兩相流及氣液固多相流模擬研究*

孫 冰

(中國石化青島安全工程研究院化學品安全控制國家重點實驗室，山東青島 266071)

0 前言

微流體控制技術是指微米或納米尺度的低維通道結構中，控制體積為皮升或納升的液體進行流動并傳質傳熱的技術。微流體反應器的反應尺度小，比表面積大，傳質傳熱迅速徹底，可以精確控制反應過程和條件，在化工合成、生物檢測領域獲得了廣泛的應用。微流體反應器(或微通道反應器，簡稱微反應器)中物料能夠迅速混合、反應，且反應產生的熱量能夠迅速被移除。反應器尺寸小，比表面積大，反應生成的自由基在與管壁的不斷碰撞中被猝滅，火焰難以傳播。即使氫氧混合后發生了爆炸，由于涉及物料量少，爆炸釋放的能量少，對周圍環境和人員造成的損傷也較小，能夠極大地降低危險工藝過程的風險。因此，微反應技術逐漸成為一種本質安全化的新型化工技術。

強放熱或吸熱多相催化反應對反應器傳熱性能要求較高，往往需要采用較細的反應管。而管內的高流速和壓降又要求顆粒尺寸不能過小，一般為2～10 mm[1]，管徑與顆粒直徑的比在4

近年來，人們開始利用CFD(Computational Fluid Dynamics)作為工具獲取填充床中流體具體流動及標量傳遞的信息[7-10]，尤其是模擬固定床在低顆粒雷諾數(Re<1000)以及低管徑與顆粒粒徑比率(2

基于現有方法存在的問題，提出了耦合DEM的顆粒孔隙尺度網格劃分方法，操作簡單，計算量低。該方法的計算流程如下：首先采用結構化網格對整個反應管進行網格離散，然后基于DEM方法模擬催化劑顆粒的堆積過程，獲得顆粒孔隙的空間分布規律，進一步通過結構化網格中心點坐標與DEM獲得的堆積結構的映射關系，將網格屬性分別劃分為流體域和固體域。其中，網格尺寸與網格劃分精度密切相關，圖2為不同網格尺寸對應的球形顆粒結構圖以及床層壓降與經驗公式的比較，從圖中可以看出，隨著網格尺寸的減小，本方法對顆粒形狀的刻畫更為準確，當將網格尺寸設定為顆粒特征尺寸的1/100時，模擬結果與理論公式預測結果定量一致(圖2(b))。

圖1 4種常見的接觸點處的處理方法

圖2 網格尺寸對模擬結果的影響

1 模型的建立與網格無關性分析

1.1 ST兩相流模型

Fluent中的常用的兩相流模型有Mixture、VOF、Eulerian3種，其中VOF模型主要用于模擬具有明顯分界面的兩相不互溶的多相流體系，最適合本工作的要求。此外，為了進一步提高相界面追蹤的精確度，本工作采用的多相流模型為VOF-levelset耦合模型：

連續性方程：

(1)

動量方程：

(2)

式中：u——速度矢量，m·s-1；

ρ——流體密度，kg·m-3；

μ——流體黏度，Pa·s；

p——壓力，Pa；

g——重力加速度，kg·m·s-2；

Fσ——根據CSF方法得到的表面張力的體積力形式，N·m-3。

體積分數(VOF)方程：

(3)

式中：αq——q相的體積分數(q為氣相或液相)。

水平集(LS)方程：

(4)

ρ(φ)=αqρG+(1-αq)ρL

(5)

式中：φ——距離函數；

x——位置矢量，m；

d——t時刻點x距界面的最短距離。

φ等于d,0,-d時，分別表示x位于液相、相界面和氣相中。

混合物性方程為：

ρ=αGρG+(1-αG)ρL

(6)

μ=αGμG+(1-αG)μL

(7)

式中下角標G和L分別為氣相和液相。

其中，壓力和速度的耦合采用PISO算法(pressure-implicit with splitting ofoperators)，壓力項采用PRESTO格式(pressurestaggering option)，動量方程和水平集方程采用二階迎風格式，氣液相界面的處理采用幾何重構方案，通過調節亞松弛因子以達到計算收斂。

1.2 網格無關性分析

在數值模擬的過程中，網格的劃分是一個很重要的過程。網格劃分的越精細，得到結果就越精確，但是相應的計算量就越大，越耗費計算時間。為了得到準確的結果，同時節省計算時間，需要對網格大小對計算結果的影響進行研究。由于本次模擬所建立的為二維平面模型，結構簡單，可以采用四邊形的結構網格劃分。設微通道寬度為D，繪制了尺寸分別為1/10D、1/15D、1/20D的四邊形網格，在氣相速度為0.5 m/s，液相速度為0.8 m/s的條件下進行了模擬。模擬結果如圖3所示。

圖3 網格無關性模擬結果

從計算結果可以看出，提高網格密度會使得氣液界面更加清晰，但是不同網格密度得到的流型基本一致。為了節約計算時間，本次模擬采用尺寸為1/10D(4e-5 m)的網格進行計算。

2 微通道內多相流模擬結果與討論

2.1 微通道內氣液兩相流型圖

文獻中報道過的微通道內兩相流型有：泡狀流(bubbly flow，對氣液兩相流)、液滴流(droplet flow，對液液兩相流)、彈狀流(slug flow，或稱Taylor flow、segmented flow等)、子彈-環狀流(slug-annular flow)、環狀流(annular flow)、紊亂流(churn flow)等。

為了得到操作條件下氣液兩相的流型圖，分別采用不同的氣液相流速進行CFD模擬，將得到結果進行統計，得到如圖4所示的以表觀氣液相速度表示的氣液兩相流型圖。

從圖4中可以看出，在相同氣速下，隨著液速的增加，氣液兩相流逐漸由彈狀流向泡狀流轉變。圖5展示了在相同氣速下，隨著液相速度的增加，氣彈長度逐漸減小，氣彈間距逐漸增加并轉變成氣泡的過程。

圖4 氣液兩相流型相圖

圖5 液相速度對流型的影響

綜合以上的模擬結果可以看出：氣液兩相的表觀速度對微通道中氣液兩相的流型有著很大的影響。在氣液相速度相差不大的情況下，氣液兩相在微通道中會形成彈狀流。當液相速度明顯大于氣相速度時，氣液兩相在微通道中會形成泡狀流，且在氣速較低(ug<0.1 m/s)的時候很難形成泡狀流。如需在微通道中形成泡狀流，最佳的操作條件是氣相速度在0.3～0.7 m/s，液相速度在0.5～1.2 m/s之間。

2.2 氣相入口尺寸對氣泡形狀的影響

為了研究氣相入口尺寸對微通道中氣液兩相流流型的影響，分別模擬了不同氣相入口尺寸下的氣液兩相流動狀況。在模擬過程中，分別建立了氣相入口尺寸為0.1，0.14，0.16，0.2，0.22 mm的微通道模型，在相同操作條件下進行了模擬計算，得到的模擬結果如圖6、圖7。

從模擬結果中可以看出，隨著氣相入口寬度的減小，彈狀流中氣彈的長度逐漸減小，而且氣彈之間的間距也逐漸減小。當氣相入口寬度由0.22 mm減小至0.1 mm時，氣液兩相流已經由彈狀流轉變為泡狀流。因此，在液相速度不變的情況下，減小氣相入口寬度也是實現由彈狀流轉換為泡狀流的有效方法。

2.3 孔隙尺度的多相流模擬

在反應器內加入固相催化劑后，反應器結構示意圖以及網格劃分如圖8所示。其中，微通道入口段為邊長為0.4 mm的方管，反應段為邊長為0.8 mm的方管，其中反應段中規整填充了80個球形催化劑顆粒。

圖6 氣相速度ug=0.5 m/s液相速度ul=0.8 m/s入口寬度分別為0.22，0.2，0.16，0.14，0.1 mm(左上至右下)時的模擬結果

圖7 氣相速度ug=0.4 m/s液相速度ul=0.7 m/s入口寬度分別為0.22，0.2，0.16，0.14，0.1 mm(左上至右下)時的模擬結果

圖8 微通道反應器結構與網格示意

氣相體積流率為2～10 mL/min，液相體積流率為0.1～1 mL/min，估算得邊長為0.4 mm管口處的流速在0.01～0.1 m/s。本文暫時取流體入口流速為0.1 m/s，空氣和水間歇進入，在初始階段，反應管中充滿空氣。通常來說，流體的表面張力作用是否明顯，與流體的雷諾數有關。

當Re?1時，通過毛細管數Ca來判斷，Ca?1時表面張力很重要。

(8)

當Re>>1時，通過韋伯數來判斷，We>>1時表面張力很重要。

(9)

當取入口處管口當量直徑為特征長度，取水的密度、粘度和表面張力系數作為計算的物性參數，得到體系的雷諾數在4～50之間，而We?1，所以，表面張力不重要；當取顆粒的直徑為特征長度，空氣的密度、粘度以及與水界面的表面張力系數作為計算物性參數時，雷諾數在0.01～0.7之間，而計算得到的Ca?1，此時表面張力很重要。本文要考察的是氣液兩相流的流動狀態，所以，考慮了表面張力的影響。另外，設定液相與固體顆粒間的接觸角為120°。

模擬得到的入口處0.073 s時，反應器中速度分布、壓力分布以及空氣體積分率分布如圖9所示。由于顆粒與顆粒之間的流動通道減小，使得顆粒間隙處的流體速度較大，最大將近1 m/s，流體流速的急劇變化也是導致模擬計算中難于收斂，需要較小時間步長的原因。而從壓力分布圖中可看處，流體進入反應器后，在液體區域的壓強小于氣體區域，這可以通過式(10)中的伯努利方程來解釋，液體密度大，相同的速度下動能比氣相大，所以壓強會比氣相小。

(10)

圖9 0.073 s時，反應管內速度分布、

圖10所示為不同時刻下，空氣在反應器中的分布圖。從圖中可以看出，空氣氣泡在漸擴管會停滯，然后幾個小氣泡匯聚成為一個大氣泡。而液體區域同樣是幾小段液滴匯集成一個大液滴。

圖10 不同時刻空氣在反應器中的分布

除了對含有球形顆粒的催化劑顆粒進行模擬，還對空管(不含顆粒)進行了模擬。氣泡在漸擴管處仍然會幾個小氣泡匯聚成大氣泡。這種現象在微通道反應器中需要注意的，因為漸擴管的存在，會改變微通道反應器中氣柱或液柱的長度，從而可能會對反應產生影響。而對于過氧化氫直接合成反應體系中，氣柱與液柱的長度，會直接影響氫氣在兩相間的傳質速率，從而對反應產生影響。

3 結論

采用CFD模擬技術，對微通道中氣液混合的各個環節，包括氣泡生成、顆粒孔隙中氣液兩相運動及傳質過程進行了模擬研究，分析了進料氣液比、微通道結構、催化劑顆粒形狀等因素的影響規律，得到主要結論如下。

a)建立了氣液兩相流流型相圖，獲得了隨兩相速度變化，流型由彈狀流向泡狀流的轉化過程，得到實驗條件下泡狀流的最佳操作條件為氣相速度在0.3～0.7 m/s，液相速度在0.5～1.2 m/s之間，并提出了通過減小氣相入口寬度實現由彈狀流轉換為泡狀流的方法。

b)獲得了顆粒孔隙尺度氣液兩相的運動規律，發現微通道的漸擴管結構會導致氣泡和液滴的合并，增大氣柱與液柱長度，不利于兩相分散；催化劑顆粒表面親水性增強，可以強化液滴分散過程，有效提高氣液相界面接觸面積。