利用光熱反射法研究多層薄膜結構的散熱性能

王建立，吳文智，毛成錕，熊大曦，3，陳云飛

(1.東南大學 機械工程學院，江蘇 南京 211189；2.黑龍江大學 電子工程學院，黑龍江 哈爾濱 150080；3.中國科學院 蘇州生物醫學工程技術研究所，江蘇 蘇州 215163)

0 引 言

隨著電子器件集成度不斷提高，高功率密度將導致微器件因溫度過高而失效.傳統的半導體材料已經無法在保證良好絕緣性能的基礎上同時滿足散熱要求，因此需要采用高導熱材料制作多層薄膜襯底，以解決微器件的散熱問題.類金剛石(DLC)由于包含很大比例的sp3鍵，使它具有類似金剛石的許多物理特性，例如高機械硬度、 化學穩定性、 光學透明度、 高導熱性等，因此在大功率電子器件襯底制備中得到了大量應用[1].

DLC薄膜的物理性質很大程度上取決于sp3和sp2的成鍵比例，而成鍵比例由不同的加工工藝和參數所決定，使得目前實驗和理論計算得到的DLC薄膜熱學性質有很大差別.在實驗方面，Morath等[2]用皮秒激光熱反射法測量了等離子束增強氣相沉積、 離子束沉積加工得到的DLC薄膜熱導率，前者熱導率為0.2～0.6 W/(m·K), 而離子束沉積得到的薄膜熱導率稍大，為0.6～1 W/(m·K)； Hurler等[3]用激光蜃景效應測量了等離子束沉積得到的a-C： H薄膜，其熱導率僅有 0.2～1 W/(m·K)； Chen等[4]用光熱反射法測量了陰極電弧真空鍍膜得到的ta-C 薄膜熱導率，在20～100 nm 厚度范圍內，熱導率隨厚度變化不明顯，均為4.7 W/(m·K); Shamsa等[5]用3ω法測量了不同加工工藝制備得到的DLC薄膜熱導率，包括等離子束增強化學氣相沉積、 磁控濺射、 陰極電弧真空鍍膜等，研究表明，ta-C薄膜熱導率最高，達到3.5 W/(m·K) ，而聚合物薄膜熱導率僅0.27 W/(m·K)，該課題組進而研究了ta-C薄膜熱導率隨薄膜厚度的變化關系，研究表明熱導率隨厚度增加而增大，范圍在0.09～3.6 W/(m·K)[6].在理論計算方面，采用分子動力學模擬了包括沉積能量、 角度、 基底溫度等條件對DLC薄膜殘余應力、 微觀結構等的影響規律[7-10].在此基礎上，Zhang等[11]進一步建立了沉積能量與DLC薄膜熱導率的變化關系，研究表明，隨著沉積能量增加，DLC薄膜中sp3成鍵比例先增加后減小，而DLC薄膜熱導率隨sp3成鍵比例呈線性增加.

雖然關于DLC薄膜熱導率報道較多，但這些數據分散性大，僅可作為參考，特別是在工業產品中，不僅DLC薄膜較厚，通常為微米尺寸，而且除了DLC鍍膜以外，根據特定要求同時沉積其他薄膜材料，使得多層薄膜器件的散熱性能很難得到準確評估，因此需要用簡便的方法快速原位測量工業應用的多層DLC薄膜器件的熱學性質.在所采用的實驗方法中，盡管3ω方法被廣泛采用，但是該方法在測量薄膜熱學性質過程中，必須要求所測薄膜的熱導率遠低于基底材料，而且需要在薄膜表面加工特定四焊盤電極，因此限制了其在工業產品上的應用.相比之下，光熱反射法用脈沖光作為加熱源，用連續激光作為探測光，通過測量反射信號的變化提取薄膜及界面傳熱信息，測量時間短，金屬傳感器制備工藝簡單，因此可以方便快捷地用于實物器件中各層薄膜熱物性的原位測量.

為了測量實物器件中的多層薄膜結構的熱輸運性質，本文搭建了光熱反射實驗系統，通過探測器件不同位置的反射信號，在多層薄膜熱傳導模型的基礎上，結合Laplace逆變換的Stehfest數值近似，得到了不同薄膜本身的熱物性以及界面的傳熱特性，進而為電子器件封裝鍍膜的有限元熱分析提供了依據.

1 實驗原理

在光熱反射法測量薄膜/基底樣品結構的過程中，一般還需要在樣品表面制備一層金屬薄膜.根據Drude模型，在較小溫差范圍內，金屬薄膜反射率隨溫度呈線性變化關系[12]，通過測量金屬表面的反射信號的變化，可以得到樣品表面溫度隨時間的變化過程.通過導熱模型，建立樣品受激光加熱后金屬層表面溫度與薄膜熱學性質、 界面熱阻、 基底材料熱學性質等參數的關聯，就可以通過測量金屬表面瞬態反射信號擬合得到薄膜熱學性質、 界面熱阻等參數.

在求解導熱模型過程中，通常將熱傳導過程比擬為電傳導過程，進而采用傳輸線理論[13]求解各層薄膜的溫度分布.不同于傳輸線理論，借鑒Schmidt等[14]用飛秒激光熱反射法測量多層薄膜的計算模型，推導溫度分布過程更為方便直觀.當具有高斯分布脈寬的加熱光均勻照射樣品表面，假設加熱光斑直徑遠大于薄膜厚度，當探測光光斑足夠小時，在有限時間范圍內，只需要考慮沿厚度方向的溫度分布，模型見圖 1.

圖 1 多層薄膜結構示意圖Fig.1 Schematic diagram of multilayer films

對于任一層薄膜，其相對溫升滿足方程為

(1)

式中：αi為第i層薄膜的熱擴散系數.對式(1)進行Laplace變換

(2)

式中：p為Laplace算子，可將式(1)轉換為

(3)

式(3)的通解可表示為

(4)

對應熱流為

(5)

式中：Ai，Bi為積分常數；λi為熱導率.對于N層薄膜(包含基底)，這些未知參數都需要根據第一層薄膜(激光照射的金屬層)和最后一層薄膜(熱半無限大基底)的熱流邊界條件結合各層薄膜間熱流和溫度平衡條件求解得到.假設第i層薄膜表面溫度和熱流分別為υi(0)和Fi(0)，則薄膜背面溫度和熱流υi(di)和υi(di)可以表示為[15]

(6)

式中：d為薄膜厚度，

(7)

考慮界面熱阻的影響，假設Ri,i+1表示第i層和第i+1層薄膜間的界面熱阻，則有

(8)

將上式同樣寫成類似式(6)的矩陣形式

(9)

以此類推，可以得到第N層薄膜上表面的溫度和熱流表達式為

(10)

式中：υ1(0)和F1(0)為激光照射金屬薄膜表面溫度和熱流.而對于第N層熱無限大基底，由于x→∞時，υN(∞)和FN(∞)均為有限值，可得式(4)中AN=0，因此

(11)

因此式(10)可簡化為

(12)

式中：A,B,C和D由式(10)求解矩陣得到.進而

(13)

假設加熱光脈沖滿足Gaussian分布，即

(14)

式中：σ和tm分別為Guassian分布的標準差和期望值，對其Laplace變換可得到

(15)

將式(15)代入式(13)，并進行Laplace逆變換，即可得到激光加熱薄膜的表面溫度

(16)

該Laplace逆變換通常由Stehfest數值[16]近似得到

(17)

式中：

在數值計算過程中，M取值對結果穩定性和準確性非常重要.以高斯函數為例，圖 2 比較了原函數與Laplace逆變換得到的時域近似解隨M取值的變化關系.從圖中可以看出，當M>24時，逆變換后的高斯函數長時間以后無法收斂，因此M通常取22，可以在保證收斂性的同時，滿足數值計算的精度要求，與文獻[17]報道結論一致.

圖 2 高斯時域函數與Stehfest數值近似結果Fig.2 Comparison between Gaussian function and the converted profile from the numerical Stehfest method with different M values

對于“金屬/絕緣層/基底”的三層薄膜結構，在式(16)中，金屬層的體積比熱容、 熱導率、 厚度以及絕緣層厚度、 基底材料的體積比熱容、 熱導率等參數已知，未知參數包括絕緣層熱導率和體積比熱容、 絕緣層與金屬層間的界面熱阻以及絕緣層與基底的界面熱阻，需要通過擬合瞬時反射信號得到.對于“金屬/絕緣層/DLC/基底”的四層薄膜結構，未知參數為絕緣層與DLC薄膜的界面熱阻，以及DLC薄膜的熱導率以及體積比熱容，這些參數由matlab優化工具箱進行非線性最小二乘擬合得到.

2 實 驗

實驗樣品由江蘇鑫鉆新材料科技有限公司提供，其樣品制備過程如下： 對厚度為2 mm的Al基底進行拋光，然后在基底表面放置芯片位置附近濺射沉積一層厚度為2 μm的DLC薄膜，最后整個表面旋涂一層90 μm厚度的絕緣層，樣品實物照片見圖3(a).為了用光熱反射法測量得到瞬時溫度信號，在絕緣層表面濺射一層100 nm厚度的Al薄膜作為溫度傳感器.在實驗過程中，比較測量有/無DLC薄膜的兩個位置，對應圖3(b)所示的位置“2”和位置“1”，進而分別得到絕緣層與DLC薄膜的熱學性質，提高了優化求解過程中擬合參數的準確性.

圖 3 樣品實物圖及其截面示意圖Fig.3 Photo image of sample and cross-section schematic of sample in the experiment

圖 4 給出了光熱反射實驗系統示意圖.

圖 4 光熱反射實驗系統Fig.4 Photothermal reflectance experimental system

在測量過程中，采用共軸雙色(532 nm和 671 nm)泵浦-探測激光熱反射系統樣品的反射信號.加熱光由Contunuum Surelite II 型激光器輸出，其脈寬為7 ns，單脈沖最大能量為800 mJ，重復頻率為10 Hz，波長是532 nm.為了避免單脈沖能量過大造成樣品表面損壞，采用衰減片將加熱光功率衰減至10 mW左右，同時引出部分加熱光作為示波器的觸發源，其余進入籠狀系統，經透鏡聚焦至樣品上.探測光由PSU-H-LED型半導體連續激光器輸出，其波長為671 nm，功率計測得樣品處其功率為0.5 mW左右.部分探測光作為參考信號引入差分探測器(New Focus 1607-AC-FC).差分探測器的上升沿時間為800 ps，而所需測量的是13 μs左右的反射信號，因此探測器有足夠的響應時間.反射后的探測光除了引入差分探測器以外，還有部分進入CCD探測器，用于實時觀查探測光與加熱光在樣品上的相對位置，便于信號調試.這套系統采用了納秒激光作為加熱光，連續激光作為探測光，最終用差分探測器和示波器(Tektronix TDS3054B)直接讀出反射信號隨時間的變化，免去了飛秒激光熱反射等類似系統中的機械延遲、 光電調制、 鎖相放大器等部分，不僅簡化了實驗系統，而且測量速度快，可用于實時觀測和讀取反射信號.

3 結果與討論

圖 5 和圖 6 分別對應了圖3(b)中激光照射“1”位置和“2”位置的反射信號.

圖 5 三層薄膜結構(位置“1”)的測量反射信號及擬合結果Fig.5 Time-resolved temperature detected from three-layer films and the corresponding fitting results

圖 6 四層薄膜結構(位置“2”)的測量反射信號及擬合結果Fig.6 Time-resolved temperature detected from four-layer films and the corresponding fitting results

通常將加熱光脈沖到達樣品表面時間定義為初始時刻(t=0).在加熱光到達樣品表面之前，即前一個加熱脈沖照射后約0.1 s，此時反射信號較小.加熱光達到樣品表面，通過金屬層的電子-光子-聲子的相互作用，樣品溫度迅速升高，所以存在明顯的反射階躍信號.之后隨著熱量在樣品內部擴散，樣品表面溫度逐漸下降，對應反射信號不斷減小.通過Stehfest數值擬合可以得到，90 μm 絕緣層熱導率為0.75 W/(m·K)，絕緣層的體積比熱容約為2.4×106J/(m3·K)，與磁控濺射Al薄膜間的界面熱阻約為10-8m2K /W.由于金屬傳感器厚度較小，其熱物性參數對反射信號的影響可以忽略.將以上結果代入圖6所對應的四層薄膜模型中時，可以看出反射信號對DLC薄膜熱物性參數以及DLC薄膜與絕緣層之間的界面熱阻并不非常敏感.用于計算圖6的參數包括： DLC薄膜熱導率為3.5 W/(m·K)，熱擴散率為3×10-6m2/s，DLC薄膜與絕緣層之間的界面熱阻為10-7m2K /W.

根據圖 5 的擬合結果，計算得到絕緣層對應的熱擴散厚度為2(α2τ)0.5，約為4 μm，其中τ為測量時間，在實驗中τ=13 μs.熱擴散厚度表明表面加熱在絕緣層材料中的熱影響范圍.顯然在所關注的時間范圍內，由于絕緣層較厚，表面溫度變化并不能靈敏地反映絕緣層以外的信息.而文獻所研究的DLC薄膜[2-6]均在1 μm范圍內，所測量的時間范圍在μs量級，其對應熱擴散厚度與薄膜厚度相當，甚至遠大于薄膜厚度.當熱擴散厚度遠大于薄膜厚度時，Kading等[17]在研究過程中，將薄膜和界面作為一個熱阻而忽略薄膜熱容的影響.由于本文所測量的薄膜厚度較厚，將測量時間τ增加至13 μs，已經可以用于研究該多層薄膜結構的熱輸運性質.比較圖 5 和圖 6 的測量結果可以看出，在4 μs以內反射信號均下降較快； 在測量“1”位置時，4 μs以后信號仍然緩慢下降，而在測量“2”位置時，4 μs以后的信號基本不再發生變化.因此可以判斷： ① 該多層薄膜結構整體散熱效果不佳，即使經過13 μs，表面溫度仍沒有有效下降； ② 僅考慮厚度方向一維散熱，絕緣層與Al基底的散熱效果優于絕緣層/DLC/Al基底的復合薄膜結構.

在飛秒/皮秒激光熱反射系統中，反射信號時間由延遲臺和兩個脈沖間隔時間中的較小值決定，通常不超過20 ns，對應熱擴散厚度僅有幾十nm，熱影響區域非常有限，理論上無法用于測量和評價工業上廣泛應用的多層微米厚度薄膜結構，而是用于研究高時間分辨率下的光、 熱、 電載流子之間的超快能量傳遞過程.相比之下，本文光熱反射系統加熱光脈沖間隔為0.1 s，理論上熱擴散厚度可達mm級，而且每次樣品測量時間非常短(示波器信號多次平均)，因此有望在研究工業級多層薄膜結構熱輸運性質等領域得到普及.

在得到絕緣層熱導率、 DLC薄膜熱導率以及界面熱阻等參數后，通過建立電子器件封裝鍍膜的熱分析有限元模型，進而評估了DLC薄膜對芯片熱點溫度的影響.有限元計算得到的絕緣層上表面沿y方向的溫度分布見圖 7 所示.圖中陰影線為熱源寬度(0.2 mm)，加熱功率密度為106W/m2.沉積DLC薄膜后，熱點溫度最高為62.4 K，比沒有沉積DLC薄膜的結果低2.3 K.考慮到絕緣層厚度(90 μm)遠大于DLC薄膜，可以預測，當絕緣層厚度進一步減小，沉積較厚DLC薄膜以后，利用DLC薄膜優良的面向導熱性能，芯片局部熱點溫度可以得到進一步下降.因此利用激光熱反射法測量得到的熱物性參數，結合有限元分析，可以準確預估大功率發光二極管等集成電路的封裝散熱性能，為提高微器件的使用壽命和性能提供依據[18，19].

圖 7 DLC薄膜對芯片局部熱點溫度的影響Fig.7 Comparison of hot spot temperatures before and after the deposition of DLC film

4 結 論

在多層薄膜結構基礎上，推導得到了與傳輸線理論相一致的溫度函數，并用Stehfest數值計算了脈沖加熱后的降溫過程.搭建了激光熱反射實驗系統，測量了13 μs時間內的反射信號，擬合得到絕緣層熱導率為0.75 W/(m·K)，與Al薄膜間的界面熱阻約為10-8m2K/W，進而分析了電子封裝結構中DLC薄膜對芯片熱點溫度的影響.研究表明，通過測量幾十μs甚至更長時間的反射信號，可用于研究微米級厚度多層薄膜的熱輸運過程.該研究將為器件散熱和絕緣涂層設計，以及電子器件封裝鍍膜的有限元熱分析提供依據.