基于OMI的寧夏臭氧時空分布特征及影響因素研究

陳雪萍，咸 龍，巨天珍，張江峪，王培玉，劉宏慶，裴 潔

(西北師范大學研究生院地理與環境科學學院環境系，甘肅 蘭州 730070)

臭氧是大氣中重要的微量氣體之一，是大氣的重要組成部分[1]，約90%的臭氧主要分布在高度為10～50 km的平流層，其余10%分布在對流層[2]。臭氧對波長為0.2～0.29 μm的太陽紫外輻射具有強烈的吸收作用，從而能夠阻擋過強的紫外輻射到達地面；另外，大氣中的臭氧也能夠影響碳、氮、氫等物質循環[3]。但在近地面臭氧是一種有害的污染氣體，會對人類和動物的呼吸系統以及植物產生一定損害。隨著工業發展和人類活動加劇，大氣臭氧層遭到嚴重破壞，導致地面太陽紫外線輻射和溫室效應加強。所以臭氧作為重要的大氣污染物和促進氣候變化的重要因子，其總量和時空分布變化直接影響人類生存環境，其引發的負面環境效應已經引起全球高度關注[4]。

隨著空間遙感技術的發展,衛星遙感為全球及不同區域尺度的臭氧監測提供了技術手段，并且星載紫外臭氧探測技術已經逐漸成為臭氧探測的主要方式。目前，用來監測臭氧的軌道衛星傳感器設備主要包括OMI、GOME-2、TOU以及OMPS[5]。這些傳感器可以監測全球尺度范圍內的臭氧變化,為臭氧研究提供更加豐富、精確的數據源。通過解譯的衛星遙感數據，國內外研究者對臭氧進行了一系列研究。HONG等[6]對東亞大城市首次用OMI-DOAS監測儀測得的臭氧柱總量與地面監測數據進行對比，表明TOCs-OMI(指臭氧監測儀監測到的臭氧總量數據)低值主要出現在夏季；KAR等[7]研究了OMI對城市地區臭氧污染的敏感性，認為由于受地表反射率的影響，越接近地表，監測儀能夠監測到的臭氧敏感度越低。國內對臭氧監測研究以地面為主，近年來利用衛星遙感的研究有所增加，大、中、小區域尺度均有涉及。白開旭[8]利用DHR模型模擬了全球大氣臭氧總量的變化趨勢，分析了其對區域氣候的影響機制;張艷等[9]利用3種遙感臭氧監測儀器的臭氧總量數據研究了1979—2014年全球及關鍵地區的臭氧總量及變化情況，得出臭氧總量分布在中高緯地區具有很強的不均勻性，青藏高原的臭氧形成機制原因很復雜等結論；杜君平等[10]也利用OMI數據分析了中國對流層臭氧的時空分布以及季節變化規律，總結出中國臭氧總量的變化特征為北高南低、東高西低；程麟鈞等[11]分析了京津冀地區近2 a的臭氧時空分布及污染趨勢變化。總體來看，國內臭氧研究主要集中在經濟發達地區和環境本底區，對大尺度區域使用遙感技術手段的研究較少，尤其對于寧夏地區大區域長時間段的臭氧時空分布以及臭氧來源的特殊性研究鮮見報道。為了解寧夏地區近10 a大氣臭氧變化情況，基于OMI數據產品提取2006—2016年寧夏地區的臭氧柱濃度，對其時空分布特征以及影響寧夏地區臭氧分布的因素進行探討。

1 研究區概況

寧夏地處中國西北地區,地理位置為35°14′～39°23′ N，104°17′～107°39′ E。區域輪廓呈“十”字型，東西相距250 km,南北相距456 km，區域總面積為6.64萬km2。寧夏東鄰陜西省，西部、北部與內蒙古相接，南部與甘肅省相嵌。寧夏下轄5個地級市，分別是銀川市、石嘴山市、吳忠市、中衛市和固原市。

寧夏地處東部季風區與西北干旱區的交匯地帶，大陸性氣候特征顯著，主要特點是日照充足、太陽輻射強；干旱少雨；年、日溫差較大。年均氣溫在5.1～9.6 ℃之間，呈北高南低分布趨勢，年均降水量在179～800 mm之間，北少南多。降水季節分配很不均勻，主要集中在夏季。整個區域水熱條件差異很大，呈南寒北暖、南濕北干分布特點。該地區地表形態復雜多樣，地勢南高北低,自北向南依次為賀蘭山地、寧夏平原、鄂爾多斯高原、黃土高原以及六盤山地。

2 數據來源與方法

2.1 數據來源

臭氧數據和NO2數據均來源于搭載在EOS-Aura衛星上的OMI傳感器測得數據。Aura是由多個國家的航空航天局共同研制的近極地、太陽同步軌道科學探測衛星，軌道高度為705 km,搭載包括OMI在內的4個對地觀測儀。臭氧層監測儀(ozone monitoring instrument,OMI)由荷蘭和芬蘭共同研制。OMI傳感器工作原理是通過觀測地球大氣和地球表面的后向散射輻射來獲取信息[12]，其可通過的波長范圍在270～500 nm之間，波譜分辨率為0.5 nm，軌道掃描寬度為2 600 km，空間分辨率為13 km×24 km，全球掃描僅需1 d[6];數據包括Level-0、Level-1、Level-2、Level-3 共4個處理等級,可以測量臭氧、HCHO、NO2、SO2柱濃度和廓線以及氣溶膠、云、表面紫外輻射等多種數據[13]。可利用臭氧在331.2和317.5 nm波段處的強吸收特性來進行臭氧反演[14]。

大氣NO2柱濃度數據來自OMI二級產品OMNO2。大氣臭氧柱濃度數據為2006—2016年的L2_V003數據產品，該產品名稱為OMTO3.003，是由比利時太空高層大氣研究所(BIRA-IASB)反演并發布在NASA官網上的GES DISC，數據的平均精度優于1%，與其他數據產品相比，該產品數據對太陽天頂角度和緯度的依賴性不明顯[15]。

2.2 數據處理方法

選取2006—2016年每日OMI臭氧數據產品和2014年NO2數據產品，以研究區時間、經緯度和云量為條件，提取出每日臭氧垂直柱濃度值。由于像元質量的主要影響因素是云量，云量的存在會降低云層下柱量值的準確性，所以對研究區采用閾值為0.2的云層參數進行像元過濾[16]。考慮到研究區邊界插值精度，提取時將邊界經緯度分別擴大0.5°，這些過程均通過VISAN軟件完成。將提取到的數據運用HDFView軟件轉換為更具空間分析價值的shapfile格式,再運用ArcGIS軟件對每日點數據進行克里金插值、裁剪以及月、季、年度平均值計算。根據最終結果繪制年均、季均和月均柱濃度圖，分析研究區臭氧柱濃度值的時間和空間分布特征。

3 結果與分析

3.1 臭氧柱濃度月變化

為了研究臭氧柱時間變化特征，繪制寧夏地區2006—2016年共計132個月的臭氧柱濃度月均值變化趨勢圖。如圖1所示，11 a間寧夏地區臭氧柱濃度月均值呈現周期性變化，每年最高值均出現在3—5月，最低值基本出現在8—10月，季節性變化特征為最高值出現在春季，最低值出現在夏末秋初。11 a中最大值出現在2010年3月，柱濃度值為375.02 DU；最小值出現在2016年12月，柱濃度值為230.21 DU。總體來看，2010年以前臭氧柱濃度月均值呈緩慢上升趨勢，2010年以后臭氧柱濃度月均值逐年降低。

圖1 2006—2016年寧夏臭氧垂直柱濃度月均值變化趨勢

為便于比較和研究，將臭氧月均垂直柱分為6個等級，<230、230～260、>260～290、>290～320、>320～350、>350～380 DU分別為1～6級。由于各年內月均臭氧柱濃度值具有一定的相似性，以2015年月均臭氧柱濃度分布情況為代表進行分析(圖2)。由圖2可見，月均臭氧柱濃度最高值主要分布在固原市，與其相鄰的中衛市及吳忠市東部地區部分月份臭氧柱濃度值也較高。2015年，1—5月整個研究區濃度值最高，大部分區域濃度值都在3級以上；6—8月整個研究區濃度值相對較低，低值區主要分布在銀川市及吳忠市西部地區,高值區主要分布在石嘴山市和吳忠市東部地區；9—10月臭氧柱濃度又有所升高，高濃度區域主要分布在固原市、中衛市南部地區及吳忠市東部地區；11—12月整個區域臭氧柱濃度又較低，其中11月為2015年月均臭氧柱濃度值最小月份。

圖2 2015年寧夏臭氧月均垂直柱濃度分布

3.2 臭氧柱濃度季節變化

2006—2016年寧夏地區臭氧垂直柱濃度季節變化特征見圖3。從圖3可見，11 a來四季(3—5月春季，6—8月夏季，9—11月秋季，12—次年2月冬季)臭氧柱濃度值表現為春季(325.61 DU)>冬季(290.92 DU)>夏季(268.19 DU)>秋季(265.61 DU)。陳希[17]研究表明，中、高緯度地區的北半球3—4月和南半球9—10月臭氧濃度最高；張瑩等[18]研究表明，冬春季中國臭氧總量高于夏秋季，中國臭氧總量在春季最高，秋季最低，筆者的研究結論與之相符。四季臭氧柱濃度變化趨勢基本同步，四季臭氧柱濃度最大值均出現在2010年，春、夏、秋、冬季分別為368.23、345.35、323.2和338.76 DU。2010年之前四季臭氧柱濃度值一直呈波動上升趨勢，2010年之后四季臭氧柱濃度值呈同步下降趨勢，其中春季下降相對緩慢。

圖3 2006—2016年寧夏臭氧垂直柱濃度季節變化特征

圖4為2006—2016年寧夏地區臭氧柱濃度季均值分布情況，共分為5級(1級218～248 DU、2級>248～278 DU、3級>278～308 DU、4級>308～338 DU、5級>338～368 DU)。

圖4 2015年寧夏臭氧季均垂直柱濃度分布

由圖4可見，春季時臭氧柱濃度值最高，石嘴山市區域處于1級，固原市、中衛市絕大部分區域處于5級，其余區域臭氧柱濃度為2～3級；夏季全境臭氧柱濃度值處于次高，固原市為5級，中衛市和吳忠市部分區域為4級，其他區域為1～2級；秋季時臭氧柱濃度稍有降低，相比于春季，1～2級臭氧濃度值區域擴大，4～5級臭氧濃度值區域減小；冬季臭氧低值區范圍進一步擴大,1～2級臭氧濃度值區域明顯擴大，且南部臭氧濃度值明顯小于北部,5級區域范圍縮小至中衛市西部小部分區域。整個區域的東、西地區濃度相對較高。一般來說，臭氧濃度易受高溫、日照等氣候條件影響，所以臭氧高值應出現在夏季。然而，春季北半球中緯度地區大氣臭氧濃度值出現高峰這一現象很普遍，對于春季出現高峰的原因各地原因不盡相同且尚有爭議，但基本觀點是由大氣輸送以及NOx、VOCs等前體物在春季的光化學反應造成的[19]。

3.3 臭氧柱濃度年際變化

由圖5可見，2006—2016年臭氧柱濃度變化較緩。11 a間臭氧柱濃度呈先上升后下降的變化趨勢，臭氧柱濃度最高值出現在2010年，為343.87 DU。杜君平等[10]研究也表明，中國年均臭氧總量極大值出現在2010年，全國臭氧總量為310 DU。

圖5 2006—2016年寧夏臭氧垂直柱濃度年均值變化趨勢

究其原因，ZIEMKE等[20]分析認為，2010年俄羅斯西部衛星出現長波輻射(OLR)異常增高、對流層變暖的現象，表明2010年俄羅斯西部野火事件與2010年異常升溫、該地區持續的沉降和反氣旋循環活動有關。而氣象變化異常是對流層臭氧增加的主要驅動力，所以這也應該是全國及該研究區2010年臭氧柱濃度明顯高于其他年份的原因之一。研究區臭氧柱濃度最低值出現在2016年，為287.57 DU。2010年之前，臭氧柱濃度增長緩慢，年均增長率為2.95%；2010年之后，臭氧柱濃度緩慢降低，年均減少率為3.2%。

圖6為 2006—2016年寧夏地區臭氧垂直柱濃度年均值時空分布變化情況，共分為5個濃度等級(260～280、>280～300、>300～320、>320～340、>340～360 DU分別為1～5級)。從圖6可以看出，11 a間，研究區臭氧柱濃度空間分布變化特征為由北多南少向南多北少變化，由東多西少向西多東少變化。可以看出，2011年之前臭氧柱濃度高值區一直分布在北部，即石嘴山、銀川及吳忠市的北部地區；2011—2012年臭氧柱濃度高值區向研究區南部和西部地區遷移；2012年以后，臭氧柱濃度高值區分布在西部和南部地區，即中衛市西部和固原市等地。

圖6 2006—2016年寧夏臭氧年均垂直柱濃度分布

4 臭氧柱濃度的影響因素

平流層的臭氧一般是由光化學反應生成或對流層臭氧動力輸送得到，來源比較簡單。對流層的臭氧來源一般分為人為源和自然源，比較復雜。目前認為自然源最主要的來源有由平流層輸入和光化學反應生成以及由植物直接排放，不過這部分的來源很少。而人為源的來源主要有汽車尾氣、石油化工類的工業污染排放、燃煤電廠的煙羽、生物質燃燒等。近年來，研究者認為導致臭氧柱濃度上升的原因中人為因素占主導地位。如崔繼菊[21]和李霄陽等[22]認為近地層的臭氧主要由大量人為源和少量天然源排放的前體物污染物NOx、CO和多種揮發性有機物經光化學反應產生。而該研究中的大氣臭氧柱總量變化主要受大氣動力影響所致，人為源的作用相對較小。

4.1 氣象條件對臭氧柱濃度的影響

4.1.1風向對臭氧柱濃度影響

風力和風向會直接影響污染物濃度的擴散速度和擴散方向。由圖7可知，寧夏各市全年主導風向均為北風。銀川市、固原市次主導風向為南風、東南風；石嘴山市次主導風向為南風、西風；吳忠市次主導風向為南風、東北風；中衛市次主導風向為南風、東風。根據寧夏風向頻率圖，受大氣輸送影響，污染物由北向南輸送轉移。加之南部地區多山地、高原阻擋，山地地形不利于氣流交換，容易累積污染物[23]。這也是導致固原、中衛附近臭氧柱濃度相對較高的原因。

4.1.2降水對臭氧濃度的影響

從理論上說一般在高溫、強日照條件下易發生一系列光化學反應生成臭氧。研究區屬于溫帶大陸性氣候區，降水主要集中在夏季，對臭氧及其前體物有較強的清理作用。同時雨天時云層較厚，太陽輻射較弱，不利于光化學反應的進行[24]。對銀川11 a間月均臭氧柱濃度與月均降水量進行相關性分析，發現兩者為負相關關系，決定系數R2為0.543，說明降水不利于光化學反應，這也是研究區夏季臭氧濃度較低的原因之一。

4.2 人為因素對臭氧柱濃度的影響

對研究區2006—2016年臭氧柱濃度值與人口、工業總產值、煤炭消耗總量進行相關性分析，結果表明相關系數均不高，分別為0.074、-0.01、0.015，可見這幾項人為因素對寧夏臭氧濃度影響很小。

除此以外，機動車尾氣排放是NOx的來源之一，而機動車保有量是影響尾氣排放量的重要因素。在城市地區，汽車尾氣產生的NO、NO2及 VOCs 氣體環境濃度都能夠影響環境中的臭氧濃度[25]。汽車尾氣直接排入大氣，尾氣產生的大量NOx經過光化學反應消耗轉化為臭氧。所以機動車保有量對臭氧柱濃度有直接影響。

圖中數據表示某一風向的頻率。

以2014年寧夏大氣臭氧柱濃度月均值與大氣NO2柱濃度月均值進行相關性分析，發現兩者為負相關關系，決定系數R2為0.683。這與劉芷君等[26]分析得出的長三角地區 NO2與臭氧年均濃度呈負相關的結果相符。

綜上所述，研究區大氣臭氧柱濃度值與人口數、工業總產值、煤炭消耗量相關性不大，說明臭氧柱來源受這幾項人為因素影響較小。再者，該研究是通過遙感手段對整個大氣臭氧柱開展研究，不涉及近地面臭氧監測，這也是受人為因素影響較小的一個重要原因。而研究區大氣臭氧柱濃度值與大氣NO2柱濃度呈顯著負相關，說明臭氧柱來源受NOx等前體物的光化學反應作用影響較大。在氣象要素方面，臭氧柱濃度和降水量呈負相關，而研究區屬于大陸性氣候區，降水集中在夏季，導致夏季臭氧柱濃度較低。該研究結果的特殊性在于研究區臭氧柱濃度受大氣傳輸作用影響顯著，寧夏常年主導風向為北風，因此，主導風向北風的大氣傳輸作用加上南部地形不利于氣體交換，導致南部地區臭氧柱濃度相對較高。

5 結論

(1)時間尺度上，2006—2016年寧夏地區臭氧濃度總量年際變化呈單峰型，其值先增大后減小，在2010達最大值。季節變化特征為每年最高值出現在3—5月，11 a中臭氧柱濃度最大值出現在2010年3月，每年最低值出現在8—10月，11 a中臭氧柱濃度最小值出現在2016年12月。四季臭氧柱濃度值大小表現為春季最高，冬季次之，秋季最低，且四季的年際變化趨勢基本保持一致。

(2)空間尺度上，2006—2016年寧夏地區臭氧柱濃度呈現北多南少向南多北少變化以及東多西少向西多東少變化的趨勢。以2011—2012年為過渡，2011年之前臭氧柱濃度值高值區一直分布在北部，且臭氧濃度分級增加，2012年起臭氧柱濃度高值區向南部和西部地區遷移。

(3)寧夏地區大氣臭氧總量的時空分布特點與其自然因素(包括地理位置、氣象等)有關，也與研究區的人為活動如機動車、工業布局調整等變化有密切關聯。