關(guān)中城市群道路移動(dòng)源氣態(tài)污染物排放特征

陶雙成,鄧順熙,郝艷召,高碩晗,熊新竹,孔亞平

關(guān)中城市群道路移動(dòng)源氣態(tài)污染物排放特征

陶雙成1*,鄧順熙2,郝艷召3,高碩晗1,熊新竹1,孔亞平1

(1.交通運(yùn)輸部科學(xué)研究院,北京 100029；2.長(zhǎng)安大學(xué)環(huán)境科學(xué)與工程學(xué)院,陜西 西安 710064；3.長(zhǎng)安大學(xué)汽車(chē)學(xué)院,陜西 西安 710064)

基于MOVES模型對(duì)參數(shù)進(jìn)行本地化修正,計(jì)算機(jī)動(dòng)車(chē)排放的氣態(tài)污染物排放因子,以2012年為基準(zhǔn)年建立關(guān)中城市群的道路移動(dòng)源常規(guī)和非常規(guī)氣態(tài)污染物的排放總量清單,并得到不同車(chē)型、不同城市區(qū)域的機(jī)動(dòng)車(chē)污染物排放分擔(dān)率.結(jié)果顯示,關(guān)中城市群的道路移動(dòng)源常規(guī)氣態(tài)污染物中一氧化碳(CO)的排放量為45.40萬(wàn)t,氮氧化物(NO)為8.190萬(wàn)t、二氧化硫(SO2)為0.420萬(wàn)t、氨(NH3)為0.10萬(wàn)t;非常規(guī)氣態(tài)污染物中非甲烷碳?xì)浠衔?NMHC)的排放量為4.168萬(wàn)t,甲醛(HCHO)為0.057萬(wàn)t、乙醛(CH3CHO)為0.027萬(wàn)t、丙烯醛(C3H4O)為0.004萬(wàn)t、1,3-丁二烯(C4H6)為0.012萬(wàn)t、苯為0.090萬(wàn)t、甲烷(CH4)為0.123萬(wàn)t、氧化亞氮(N2O)為0.004萬(wàn)t.此外,各城市按照排放分擔(dān)率從高至低依次為西安(50%)、渭南(23%)、咸陽(yáng)(含楊凌)(12%)、寶雞(10%)和銅川(5%).本研究還發(fā)現(xiàn)污染物排放分擔(dān)率在不同車(chē)型中差異顯著,其中NO排放以重型貨車(chē)(33.85%)和中型貨車(chē)(21.21%)為主;SO2、醛類(lèi)物質(zhì)在重型貨車(chē)中排放分擔(dān)率分別為31.31%和30%;而CO、NMHC、C4H6、苯和CH4的排放主要來(lái)自小客車(chē)(分別為32.86%、17.55%、26.64%、26.45%和38.85%)和摩托車(chē)(分別為32.64%、55.21%、43.29%、49.04%和30.97%);NH3的小客車(chē)和重型貨車(chē)排放分擔(dān)率分別為49.5%和31.31%.

道路移動(dòng)源排放；氣態(tài)污染物；排放特征；MOVES模型；關(guān)中城市群

隨著我國(guó)城鎮(zhèn)化進(jìn)程的推進(jìn),城市連片區(qū)域環(huán)境空氣污染問(wèn)題日益嚴(yán)重,主要表現(xiàn)為區(qū)域重污染天氣事件頻發(fā),顆粒物總體濃度高、化學(xué)組成復(fù)雜,臭氧(O3)季節(jié)性、區(qū)域性污染問(wèn)題日趨嚴(yán)重,嚴(yán)重影響人民群眾的身心健康和日常生產(chǎn)生活[1-2].由于道路移動(dòng)源是城市群內(nèi)環(huán)境空氣污染時(shí)空變化的主要影響因素之一[3],摸清區(qū)域道路移動(dòng)源排放特征是識(shí)別和解析污染來(lái)源、支撐空氣污染預(yù)警預(yù)報(bào)[4]、分析解釋觀測(cè)結(jié)果和制定減排控制方案的重要基礎(chǔ).國(guó)內(nèi)已經(jīng)在珠江三角洲地區(qū)[5]、長(zhǎng)株潭地區(qū)[6]、京津冀地區(qū)[7-8]、海峽西岸經(jīng)濟(jì)區(qū)[9]等大氣污染主要區(qū)域,以及廊坊[10]、杭州[11-12]、成都[13]、南昌[14]、青島[15]等典型城市開(kāi)展了機(jī)動(dòng)車(chē)污染排放特征研究,初步摸清了機(jī)動(dòng)車(chē)排放常規(guī)氣態(tài)污染物一氧化碳(CO)、氮氧化物(NO)與二氧化硫(SO2)以及顆粒物(PM2.5和PM10)排放特征,部分研究還計(jì)算了氧化亞氮(N2O)、二氧化碳(CO2)等溫室氣體排放清單[16].這些研究為厘清典型區(qū)域和城市的機(jī)動(dòng)車(chē)污染物排放狀況,合理制定機(jī)動(dòng)車(chē)污染防治策略提供了理論支持和決策依據(jù).已有研究多集中在機(jī)動(dòng)車(chē)常規(guī)氣態(tài)污染物和顆粒物排放特征方面,對(duì)非甲烷碳?xì)浠衔?NMHC)、醛類(lèi)物質(zhì)等非常規(guī)氣態(tài)污染物研究較少,研究表明機(jī)動(dòng)車(chē)排放的非甲烷碳?xì)浠衔?NMHC)、甲醛(HCHO)、乙醛(CH3CHO)、丙烯醛(C3H4O)、1,3-丁二烯(C4H6)、苯(C6H6)、氧化亞氮(N2O)和氨(NH3)等氣態(tài)污染物具有較強(qiáng)的光反應(yīng)活性[17],在光照或與羥基(OH·)、O3結(jié)合條件下會(huì)迅速發(fā)生反應(yīng),是城市光化學(xué)煙霧污染O3和過(guò)氧乙酰硝酸酯(PAN)以及二次氣溶膠形成的重要前體物,在城市光化學(xué)煙霧污染[18-20]和二次氣溶膠[21]形成中起著關(guān)鍵作用.另?yè)?jù)報(bào)道,醛類(lèi)物質(zhì)中的甲醛、乙醛、丙烯醛和苯甲醛等都是重要的致癌物質(zhì)[22-23],隨著區(qū)域性機(jī)動(dòng)車(chē)保有量的爆發(fā)式增長(zhǎng),城市大氣中醛類(lèi)物質(zhì)等氣態(tài)污染物對(duì)環(huán)境和人體健康的危害會(huì)越來(lái)越嚴(yán)重,必須引起足夠重視.

關(guān)中城市群是陜西省的工業(yè)、經(jīng)濟(jì)、文化和教育中心,但天然的“U”字型河谷地形極不利于本地大氣污染物的擴(kuò)散,易形成污染物累積并發(fā)生二次污染[24].近年來(lái),關(guān)中地區(qū)光化學(xué)煙霧污染頻發(fā)、夏季O3濃度超標(biāo)明顯,O3已經(jīng)超過(guò)PM2.5和PM10成為該地區(qū)當(dāng)前占比最高的污染物[25],隨著機(jī)動(dòng)車(chē)保有量的迅速增加,機(jī)動(dòng)車(chē)排放對(duì)以西安為中心的城市群內(nèi)大氣光化學(xué)煙霧污染的貢獻(xiàn)愈發(fā)顯著并將嚴(yán)重影響該區(qū)域的經(jīng)濟(jì)可持續(xù)發(fā)展和居民健康.建立關(guān)中城市群道路移動(dòng)源氣態(tài)污染物排放清單,分析機(jī)動(dòng)車(chē)排放的常規(guī)和非常規(guī)氣態(tài)污染物的基本特征和分擔(dān)率,是做好區(qū)域大氣污染防治特別是光化學(xué)煙霧等二次污染防控工作的基礎(chǔ),目前針對(duì)關(guān)中城市群機(jī)動(dòng)車(chē)排放氣態(tài)污染物的研究比較缺乏.本研究在對(duì)MOVES模型輸入?yún)?shù)本土化修正的基礎(chǔ)上,以2012年為基準(zhǔn)年建立了關(guān)中城市群道路移動(dòng)源常規(guī)和非常規(guī)氣態(tài)污染物排放清單,研究了分車(chē)型、城市區(qū)域的機(jī)動(dòng)車(chē)氣態(tài)污染物排放特征與分擔(dān)率,以期為決策者制定機(jī)動(dòng)車(chē)污染防治措施提供依據(jù),并為城市群光化學(xué)煙霧污染防控提供支持.

1 材料與方法

1.1 研究區(qū)域與對(duì)象

關(guān)中城市群是以西安為中心,包括咸陽(yáng)、寶雞、渭南、銅川等地級(jí)城市以及楊凌農(nóng)業(yè)示范區(qū),本研究以這5市(其中將楊凌區(qū)并入咸陽(yáng)市一起考慮)為研究對(duì)象,關(guān)中城市群地理位置如圖1所示.

圖1 關(guān)中城市群地理位置示意

研究建立關(guān)中城市群道路移動(dòng)源常規(guī)和非常規(guī)氣態(tài)污染物排放清單,主要包括機(jī)動(dòng)車(chē)排放的CO、NO、NH3與SO2等4種常規(guī)氣態(tài)污染物和非甲烷碳?xì)浠衔?NMHC)、甲醛(HCHO)、乙醛(CH3CHO)、丙烯醛(C3H4O)、1,3-丁二烯(C4H6)、苯(C6H6)、甲烷(CH4)和氧化亞氮(N2O)等8種非常規(guī)氣態(tài)污染物.研究對(duì)象為汽車(chē)、摩托車(chē)和低速汽車(chē)三大類(lèi)道路移動(dòng)排放源,不包括非道路移動(dòng)源(如農(nóng)用機(jī)械、工程機(jī)械等)的排放.

1.2 清單建立方法

機(jī)動(dòng)車(chē)污染物排放量的計(jì)算基于排放因子法,主要涉及三個(gè)參數(shù):機(jī)動(dòng)車(chē)保有量、年均行駛里程和機(jī)動(dòng)車(chē)排放因子.估算采用以下式(1)[26]:

式中:EQ為污染物年排放總量,g;EF為型車(chē)的排放因子,g/(km·輛);P為型車(chē)的保有量,輛;VKT為型車(chē)的單車(chē)年均行駛里程,km.

1.3 排放因子

污染物排放因子反映了一個(gè)地區(qū)某種車(chē)型的污染物排放水平,獲得地區(qū)不同類(lèi)型車(chē)輛單車(chē)污染物排放因子EF是進(jìn)行道路移動(dòng)源污染物排放清單計(jì)算的基礎(chǔ).近年來(lái)美國(guó)環(huán)境保護(hù)署基于VSP分布開(kāi)發(fā)了最新一代排放模型—MOVES模型,該模型能夠運(yùn)用于國(guó)家、城市和路段等尺度的排放模擬研究[27],模擬精度較MOBILE模型等更高,其中增加了NMHC、NO、NO2、甲醛、乙醛、丙烯醛、苯等光化學(xué)煙霧前體物的計(jì)算,提高了計(jì)算結(jié)果與光化學(xué)煙霧反應(yīng)化學(xué)機(jī)制的匹配性.郝艷召等[28-29]利用該模型研究了西安市機(jī)動(dòng)車(chē)排放清單和輕型車(chē)顆粒物排放,邱兆文等[30]利用該模型模擬評(píng)估了平面交叉口區(qū)域的機(jī)動(dòng)車(chē)排放污染,基于前期研究,本文利用關(guān)中城市群內(nèi)的實(shí)地調(diào)研和測(cè)試數(shù)據(jù)對(duì)MOVES模型進(jìn)行本土化修正后作為道路移動(dòng)源氣態(tài)污染物排放因子計(jì)算模型.論文對(duì)車(chē)齡分布、燃油信息、平均速度分布、道路類(lèi)型分布、行駛里程時(shí)間分布、氣象信息、燃油和發(fā)動(dòng)機(jī)分類(lèi)、機(jī)動(dòng)車(chē)保有量等8項(xiàng)具有區(qū)域性特征的參數(shù)進(jìn)行了關(guān)中地區(qū)本土化修正,占模型可修正參數(shù)總數(shù)的80%,I/M制度和匝道比例2項(xiàng)參數(shù)采用模型默認(rèn)值.

1.3.1 車(chē)齡分布 模型中車(chē)齡分布參數(shù)是指研究區(qū)域內(nèi)在用機(jī)動(dòng)車(chē)不同登記年代的車(chē)輛占同類(lèi)型在用機(jī)動(dòng)車(chē)保有量的百分比.論文通過(guò)統(tǒng)計(jì)年鑒、現(xiàn)場(chǎng)抽樣調(diào)查(調(diào)查有效樣本1332輛,其中小客車(chē)240輛,大客車(chē)450輛,載貨汽車(chē)642輛)獲得關(guān)中城市群道路機(jī)動(dòng)車(chē)車(chē)齡分布參數(shù).其中城市群內(nèi)不同車(chē)齡載貨汽車(chē)分布比例見(jiàn)圖2.

圖2 關(guān)中城市群載貨汽車(chē)車(chē)齡分布

1.3.2 燃油信息 根據(jù)調(diào)查,關(guān)中地區(qū)機(jī)動(dòng)車(chē)使用的燃油類(lèi)型主要有汽油、柴油和壓縮天然氣(CNG)三種,車(chē)用燃油大部分為國(guó)III標(biāo)準(zhǔn).本文參照國(guó)家標(biāo)準(zhǔn)《車(chē)用汽油》(GB17930-2011)[31]、《車(chē)用柴油》(GB19147-2009)[32]和《車(chē)用壓縮天然氣》(GB18047-2000)[33]各類(lèi)燃油的組分指標(biāo),選取與MOVES模型給定的燃油組分中最接近的燃油配方,用我國(guó)燃油標(biāo)準(zhǔn)中的參數(shù)將模型參數(shù)進(jìn)行修正,主要采用常規(guī)汽油(ID為10)和常規(guī)柴油(ID為20).

1.3.3 平均速度和行駛里程時(shí)間分布 論文通過(guò)在測(cè)試車(chē)輛(客車(chē)20輛,貨車(chē)10輛)上安裝GPS設(shè)備(Multifunction GPS Data Logger),實(shí)時(shí)收集不同類(lèi)型監(jiān)測(cè)車(chē)輛的瞬時(shí)速度、經(jīng)緯度、時(shí)間和海拔高度等數(shù)據(jù)信息,觀測(cè)時(shí)間覆蓋了工作日和周末,24h連續(xù)監(jiān)測(cè),包含全部4種道路類(lèi)型,試驗(yàn)期間獲得有效樣本量為小型客車(chē)7161645s,大型客車(chē)1154592s,重型貨車(chē)198103s.通過(guò)跟蹤監(jiān)測(cè)獲得的GPS數(shù)據(jù)與GIS(Map info)解譯的道路地圖匹配,將CSV格式數(shù)據(jù)通過(guò)Access導(dǎo)入到GIS地圖,進(jìn)而計(jì)算出平均速度分布比例、行駛里程(VMT)時(shí)間分布比例.其中行駛里程的周和小時(shí)分布比例見(jiàn)圖3和圖4.

圖3 行駛里程周分布

圖4 行駛里程日分布

1.3.4 道路類(lèi)型分布 模型中道路類(lèi)型分布是指機(jī)動(dòng)車(chē)在不同類(lèi)型道路上行駛里程分布比例.論文將關(guān)中地區(qū)典型道路類(lèi)型與MOVES模型中的道路類(lèi)型進(jìn)行匹配,其中快速路對(duì)應(yīng)城市限制入口道路(如西安市二環(huán)、三環(huán)等)、非快速路對(duì)應(yīng)城市非限制入口道路(如城市內(nèi)主干路、次干路、支路等)、高速路對(duì)應(yīng)鄉(xiāng)村限制入口道路(如連霍高速等)、非高速路對(duì)應(yīng)鄉(xiāng)村非限制入口道路(如一級(jí)公路、二級(jí)公路等).通過(guò)測(cè)試車(chē)輛GPS數(shù)據(jù)與GIS地圖匹配,按照車(chē)型-道路類(lèi)型-車(chē)輛行駛里程的格式分類(lèi),統(tǒng)計(jì)分析出不同類(lèi)型車(chē)輛在不同類(lèi)型道路上的實(shí)際行駛距離,并按車(chē)型進(jìn)行具體比例計(jì)算.關(guān)中城市群內(nèi)典型機(jī)動(dòng)車(chē)在不同道路上的行駛里程分布情況,具體如圖5所示.

1.3.5 氣象信息 根據(jù)陜西省氣象局西安基準(zhǔn)站(E108°56′,N34°18′)的常規(guī)地面氣象觀測(cè)數(shù)據(jù),得到關(guān)中地區(qū)每月的平均溫度和濕度變化,具體見(jiàn)表1,相關(guān)數(shù)據(jù)輸入模型.

圖5 不同類(lèi)型道路上的行駛里程分布

表1 關(guān)中地區(qū)月平均溫度和相對(duì)濕度

1.3.6 燃油和發(fā)動(dòng)機(jī)類(lèi)型 關(guān)中地區(qū)不同機(jī)動(dòng)車(chē)燃油類(lèi)型占比情況如圖6所示.由圖6可以看出,小型客車(chē)絕大部分為汽油車(chē),占比達(dá)到96.36%;中型客車(chē)和輕型貨車(chē)中汽油車(chē)比例也較高,分別為61.5%和65.6%;重型貨車(chē)絕大部分為柴油車(chē),占比達(dá)到87.88%;中型貨車(chē)中柴油車(chē)略占主導(dǎo),占比達(dá)到60.77%;而大型客車(chē)中汽油、柴油和其他燃油車(chē)基本各占1/3,相關(guān)數(shù)據(jù)輸入模型.

1.4 機(jī)動(dòng)車(chē)保有量

根據(jù)西安、寶雞、銅川、咸陽(yáng)(含楊凌)、渭南等城市歷年的統(tǒng)計(jì)年鑒[34-38]和陜西省環(huán)境監(jiān)測(cè)站的統(tǒng)計(jì)數(shù)據(jù),按照用途、載重量和軸數(shù)等參數(shù),將我國(guó)典型的機(jī)動(dòng)車(chē)類(lèi)型與MOVES模型中設(shè)定的車(chē)型進(jìn)行匹配,得到2012年關(guān)中城市群各市的機(jī)動(dòng)車(chē)保有量如表2所示.其中,載客汽車(chē)、載貨汽車(chē)詳細(xì)車(chē)型構(gòu)成情況如下,載客汽車(chē)中以小型客車(chē)為主,占比達(dá)97.05%,中型客車(chē)和大型客車(chē)的比例很低,分別為1.47%和1.48%.載貨汽車(chē)中輕型貨車(chē)最多,占52.94%,重型貨車(chē)比例次之為28.24%,中型貨車(chē)的比例最低占18.82%.

圖6 不同類(lèi)型汽車(chē)燃油類(lèi)型比例

表2 關(guān)中城市群機(jī)動(dòng)車(chē)保有量(2012年)(輛)

1.5 年均行駛里程

圖7 各車(chē)型實(shí)調(diào)年均行駛里程

通過(guò)對(duì)機(jī)動(dòng)車(chē)檢測(cè)站、客運(yùn)站和貨運(yùn)站實(shí)地抽樣調(diào)查(調(diào)查有效樣本1332輛,其中小客車(chē)240輛,大客車(chē)450輛,載貨汽車(chē)642輛)獲得車(chē)輛行駛里程和車(chē)齡信息數(shù)據(jù),得到各車(chē)型年均行駛里程見(jiàn)圖7.對(duì)于中型客車(chē)、摩托車(chē)、低速汽車(chē)年均行駛里程,以中國(guó)環(huán)境科學(xué)研究院統(tǒng)計(jì)數(shù)據(jù)[39]和國(guó)家環(huán)境保護(hù)部《道路機(jī)動(dòng)車(chē)排放清單編制技術(shù)指南(試行)》和《非道路移動(dòng)污染源排放清單編制技術(shù)指南(試行)》中推薦數(shù)據(jù)作為參考值.

2 結(jié)果與討論

2.1 排放因子特征

利用輸入?yún)?shù)本土化修正后的MOVES模型,對(duì)關(guān)中城市群內(nèi)小型客車(chē)、中型客車(chē)、大型客車(chē)、小型貨車(chē)、中型貨車(chē)、大型貨車(chē)、摩托車(chē)等7種車(chē)型氣態(tài)污染物排放因子進(jìn)行計(jì)算.低速汽車(chē)(主要包括農(nóng)用三輪和四輪車(chē))的NO和CO排放因子采用《非道路移動(dòng)源排放清單編制技術(shù)指南(試行)》推薦值,NMHC、NH3和SO2等排放因子參考計(jì)算得到的輕型柴油貨車(chē)的值.分車(chē)型污染物排放因子見(jiàn)表3.

由表3可以看出,中型貨車(chē)NO排放因子最高,是小客車(chē)的18倍之多,大型客車(chē)和重型貨車(chē)次之.摩托車(chē)和中型貨車(chē)CO排放因子較其他車(chē)型明顯高,分別為小客車(chē)CO排放因子的5倍和4倍,分析認(rèn)為這主要與不同車(chē)型的燃料類(lèi)型、車(chē)齡和車(chē)況等因素的差異有關(guān).從機(jī)動(dòng)車(chē)直接排放的NMHC來(lái)看,摩托車(chē)排放因子最高,其次為中型貨車(chē),分別為小客車(chē)排放因子的15倍和4.5倍,摩托車(chē)直接排放的甲烷、1,3-丁二烯和苯的單車(chē)排放因子也明顯高于其他車(chē)輛,分別為相應(yīng)小客車(chē)排放因子的4倍、9倍和9.2倍之多,這與摩托車(chē)其發(fā)動(dòng)機(jī)燃燒不完全、車(chē)輛劣化嚴(yán)重等因素有關(guān),提高摩托車(chē)單車(chē)污染控制技術(shù)水平、加強(qiáng)摩托車(chē)生產(chǎn)和在用車(chē)輛污染物排放限值達(dá)標(biāo)控制、推行城市限摩措施[40]等,對(duì)關(guān)中城市中心區(qū)的有機(jī)污染物排放控制不容忽視.據(jù)研究[41-42],NH3已成為影響我國(guó)大城市空氣質(zhì)量的重要污染物,其能夠與城市大氣中高濃度的NO2、SO2和揮發(fā)性有機(jī)酸等物質(zhì)反應(yīng)生成二次氣溶膠,會(huì)導(dǎo)致細(xì)粒子污染問(wèn)題發(fā)生.機(jī)動(dòng)車(chē)尾氣排放的NH3是大氣環(huán)境中氨氣和銨離子的重要來(lái)源之一[43].關(guān)中地區(qū)各種車(chē)型都會(huì)產(chǎn)生一定的NH3,其排放因子在0.014～0.024g/km之間,中型客車(chē)和中型貨車(chē)的NH3排放因子相對(duì)較高,研究表明汽油車(chē)排放的NH4+約有56.32%未被強(qiáng)酸根中和,是重要的活性NH4+排放源[44],機(jī)動(dòng)車(chē)NH3排放將對(duì)城市環(huán)境空氣二次氣溶膠形成產(chǎn)生顯著影響.

表3 機(jī)動(dòng)車(chē)污染物排放因子(g/km)

將本文研究得到的關(guān)中地區(qū)小客車(chē)(汽油) CO、NO和HC(NMHC+CH4)污染物排放因子與清華大學(xué)2008~2010年在北京、廣州和深圳實(shí)測(cè)的輕型汽油轎車(chē)排放因子進(jìn)行比較,將甲醛、乙醛、苯等非常規(guī)氣態(tài)污染物排放因子與北京理工大學(xué)輕型汽油車(chē)臺(tái)架試驗(yàn)排放因子進(jìn)行比較,見(jiàn)表4.從表4中可以看出,關(guān)中地區(qū)機(jī)動(dòng)車(chē)CO、NO和HC(NMHC+CH4)污染物的排放因子水平整體偏高,處于研究實(shí)測(cè)值歐Ⅱ和歐Ⅲ之間,非常規(guī)氣態(tài)污染物甲醛和苯的排放因子與北京理工大學(xué)實(shí)測(cè)汽油車(chē)排放因子比較一致,模擬得到的乙醛排放因子值較實(shí)測(cè)值偏低.

表4 輕型汽油轎車(chē)排放因子結(jié)果對(duì)比(g/km)

2.2 總量排放特征

根據(jù)各城市不同類(lèi)型機(jī)動(dòng)車(chē)活動(dòng)水平數(shù)據(jù)和計(jì)算得到的排放因子,按照式(1)計(jì)算得到2012年為基準(zhǔn)年的關(guān)中城市群道路移動(dòng)源污染物年排放總量清單,計(jì)算結(jié)果見(jiàn)表5.結(jié)果表明,關(guān)中城市群道路移動(dòng)源排放的常規(guī)污染物中CO的年排放量最高,達(dá)到45.4萬(wàn)t;其次是NO,排放量為8.19萬(wàn)t,是2012年陜西省NO非電力排放量(54.68萬(wàn)t)[47]的16.28%;SO2排放量相對(duì)較低,為0.42萬(wàn)t,是2012年陜西省SO2非電力排放量(57.62萬(wàn)t)[47]的0.73%; NH3的年排放量為0.1萬(wàn)t,其中西安市機(jī)動(dòng)車(chē)NH3排放量為0.054′104t是其2013年人為源大氣氨排放量[48]的1.14%,對(duì)西安市二次氣溶膠形成具有重要作用,隨著機(jī)動(dòng)車(chē)保有量的增加其對(duì)城市NH3排放的貢獻(xiàn)量將不斷增大,城市機(jī)動(dòng)車(chē)的NH3排放越發(fā)受到關(guān)注,將是城市機(jī)動(dòng)車(chē)污染減排的重要對(duì)象之一.非常規(guī)污染物中NMHC為4.168萬(wàn)t,典型有機(jī)污染物中甲烷年排放量最高,達(dá)到0.123萬(wàn)t,其次是苯為0.09萬(wàn)t,甲醛為0.057萬(wàn)t,乙醛為0.027萬(wàn)t,丙烯醛為0.004萬(wàn)t,1,3-丁二烯為0.012萬(wàn)t.隨著機(jī)動(dòng)車(chē)排放非常規(guī)污染物的增加,城市大氣中NO和NHMC、醛類(lèi)、烯烴類(lèi)物質(zhì)等發(fā)生反應(yīng)形成二次污染的耦合過(guò)程更加復(fù)雜,會(huì)使城市大氣污染防控策略制定更加艱難.

表5 2012年氣態(tài)污染物年排放總量清單(′104t)

2.3 城市分擔(dān)率

由圖8可以看出,2012年各城市的污染物排放分擔(dān)率受機(jī)動(dòng)車(chē)保有量、機(jī)動(dòng)車(chē)活動(dòng)水平影響明顯,不同城市排放分擔(dān)率差異較大.NO、CO、NH3和SO2等常規(guī)氣態(tài)污染物的排放量分擔(dān)率占比西安最高,分別達(dá)到49.88%、47.82%、55.56%和50%,這與西安市機(jī)動(dòng)車(chē)保有量占關(guān)中地區(qū)總量的48.98%基本一致,其次是渭南,咸陽(yáng)(含楊凌)、寶雞,銅川分擔(dān)率最低.非常規(guī)氣態(tài)污染物如NMHC、甲醛、乙醛、丙烯醛等的排放城市分擔(dān)率也呈現(xiàn)相同特點(diǎn).分析認(rèn)為,西安市、渭南市機(jī)動(dòng)車(chē)排放的NO和有機(jī)污染物區(qū)域分擔(dān)率總體較高,從城市光化學(xué)煙霧形成潛勢(shì)來(lái)看,在相同氣象條件下,這兩個(gè)城市更易發(fā)生區(qū)域性光化學(xué)煙霧污染天氣.研究表明城市機(jī)動(dòng)車(chē)排放污染物主要集中在水平高度1m左右的人體呼吸區(qū)域,中心城區(qū)因高密度路網(wǎng)結(jié)構(gòu)而成為典型的高強(qiáng)度排放區(qū)域[49],關(guān)中城市群建成區(qū)路網(wǎng)密度高、人口聚集,機(jī)動(dòng)車(chē)污染物排放控制形勢(shì)更嚴(yán)峻.研究認(rèn)為要減少關(guān)中城市群道路移動(dòng)源污染物排放總量,著重加強(qiáng)西安市和渭南市機(jī)動(dòng)車(chē)污染物排放控制(占總排放量的61.99%~75.47%)是必要的選擇.

圖8 關(guān)中機(jī)動(dòng)車(chē)氣態(tài)污染物排放的城市分擔(dān)率

2.4 車(chē)型分擔(dān)率

根據(jù)關(guān)中城市群道路移動(dòng)源污染物排放總量,結(jié)合不同城市、不同車(chē)型污染物排放量,計(jì)算得到關(guān)中地區(qū)不同車(chē)型氣態(tài)污染物排放分擔(dān)率.由圖9可以看出,不同車(chē)型對(duì)不同污染物排放分擔(dān)率差別較大,其中重型貨車(chē)對(duì)NO的排放分擔(dān)率最高,達(dá)到33.85%,其次為中型貨車(chē),小型客車(chē)和大型客車(chē)的分擔(dān)率分別占10%以上;小型客車(chē)和摩托車(chē)是CO的主要排放源,兩種車(chē)型排放CO占總排量的60%以上;重型貨車(chē)對(duì)SO2的排放分擔(dān)率最高,達(dá)到了31.31%,這與其以柴油發(fā)動(dòng)機(jī)為主有直接關(guān)系,其次為小型客車(chē)、中型貨車(chē)和大型客車(chē),排放分擔(dān)率分別為21.15%、15.0%和13.89%;小型客車(chē)對(duì)NH3的排放分擔(dān)率達(dá)到50.25%,相關(guān)研究中也指出小型客車(chē)是機(jī)動(dòng)車(chē)氨排放的主要貢獻(xiàn)者[50],這主要與燃料的不完全燃燒及小客車(chē)安裝尾氣催化裝置等有關(guān),其中尾氣催化裝置產(chǎn)生的NH3更多,可能存在氨逃逸等問(wèn)題.研究結(jié)果表明,機(jī)動(dòng)車(chē)排放常規(guī)氣態(tài)污染物減排控制中,應(yīng)當(dāng)以不同車(chē)型的總量貢獻(xiàn)為出發(fā)點(diǎn),在NO減排中應(yīng)加強(qiáng)重型貨車(chē)、中型貨車(chē)和大型客車(chē)的污染物控制,CO減排則需要重點(diǎn)考慮小客車(chē)和摩托車(chē),NH3減排控制以小客車(chē)、重型貨車(chē)為主,SO2減排控制則重點(diǎn)以重型貨車(chē)、小型客車(chē)、中型貨車(chē)為主.

圖10 關(guān)中機(jī)動(dòng)車(chē)非常規(guī)氣態(tài)污染物排放分車(chē)型分擔(dān)率

圖10是機(jī)動(dòng)車(chē)排放有機(jī)污染物NMHC、甲烷、甲醛、1,3-丁二烯、丙烯醛、苯等分車(chē)型排放分擔(dān)率情況.由圖10可以看出,不同車(chē)型對(duì)不同有機(jī)污染物的貢獻(xiàn)差異較大,總體來(lái)看摩托車(chē)和小客車(chē)是有機(jī)污染物排放的主要車(chē)型,低速汽車(chē)、重型貨車(chē)和中型貨車(chē)在醛類(lèi)物質(zhì)排放中貢獻(xiàn)顯著.摩托車(chē)對(duì)NMHC和甲烷的排放分擔(dān)率分別達(dá)到55.21%和30.97%,摩托車(chē)NMHC排放貢獻(xiàn)量是小客車(chē)的3.15倍,是重型貨車(chē)的7.72倍.小客車(chē)和摩托車(chē)對(duì)1,3-丁二烯和苯的排放分擔(dān)率高達(dá)68.93%和75.59%,這與小客車(chē)保有量高、摩托車(chē)燃燒不充分導(dǎo)致單車(chē)排放高等因素有關(guān).重型貨車(chē)、中型貨車(chē)、低速汽車(chē)和摩托車(chē)是甲醛、丙烯醛等醛類(lèi)物質(zhì)的重要來(lái)源,四類(lèi)車(chē)型的總排放量占甲醛、丙烯醛年總排量的76.71%和78.14%.研究結(jié)果表明,機(jī)動(dòng)車(chē)排放的NMHC和甲烷總量減排中應(yīng)加強(qiáng)摩托車(chē)的有機(jī)污染物排放控制,甲醛、丙烯醛等醛類(lèi)污染物減排中需重點(diǎn)對(duì)重型貨車(chē)、中型貨車(chē)、低速汽車(chē)和摩托車(chē)進(jìn)行控制,1,3-丁二烯和苯污染物減排以控制小客車(chē)和摩托車(chē)為主.

2.5 不確定性分析與排放清單對(duì)比

建立道路移動(dòng)源排放清單過(guò)程中需要采集的數(shù)據(jù)較多,各類(lèi)數(shù)據(jù)的獲取方法也不同,不確定性主要來(lái)源于機(jī)動(dòng)車(chē)活動(dòng)水平數(shù)據(jù)缺失以及排放因子的本地化差異.本研究機(jī)動(dòng)車(chē)保有量數(shù)據(jù)來(lái)自各城市統(tǒng)計(jì)年鑒,不確定性較小,但由于我國(guó)機(jī)動(dòng)車(chē)統(tǒng)計(jì)口徑與MOVES模型的車(chē)型設(shè)定存在差異,車(chē)型匹配過(guò)程中可能會(huì)存在一定的誤差.另外,受限于區(qū)域外流動(dòng)機(jī)動(dòng)車(chē)數(shù)據(jù)的可得性,本研究未考慮關(guān)中城市群區(qū)域外注冊(cè)車(chē)輛的跨域流動(dòng)帶來(lái)的排放,增大了排放清單的不確定性.本研究采用的年均行駛里程數(shù)據(jù)基于現(xiàn)場(chǎng)抽樣調(diào)查獲得,同時(shí)部分車(chē)型數(shù)據(jù)參考了相關(guān)文獻(xiàn),可能無(wú)法精確反映關(guān)中城市群內(nèi)機(jī)動(dòng)車(chē)年均行駛里程狀況.本研究基于MOVES模型模擬的排放因子綜合考慮了車(chē)齡分布、燃油信息、道路類(lèi)型、平均速度、行駛里程、氣象信息、燃油和發(fā)動(dòng)機(jī)類(lèi)型等本地化因素,排放因子較為可靠.

表6 關(guān)中地區(qū)機(jī)動(dòng)車(chē)排放氣態(tài)污染物清單對(duì)比(′104t/a)

目前,關(guān)于關(guān)中城市群道路移動(dòng)源氣態(tài)污染物排放的研究較少.通過(guò)文獻(xiàn)調(diào)研收集總結(jié)了相關(guān)學(xué)者對(duì)關(guān)中典型城市機(jī)動(dòng)車(chē)常規(guī)氣態(tài)污染物排放清單的研究結(jié)果,如表6所示.從表6可以看出,本研究結(jié)果與王靜晞等[51]、閆東杰等[52]、蘇航等[48]的研究結(jié)果在數(shù)量級(jí)上一致,但略有差異,CO和NH3的數(shù)據(jù)一致性較好,NO差異較大,這種差別來(lái)自于活動(dòng)水平設(shè)定的不同以及排放因子選取的差異.從活動(dòng)水平設(shè)定上看,本文重點(diǎn)考慮到了NO主要貢獻(xiàn)車(chē)型大客車(chē)和載貨汽車(chē)年均行駛里程對(duì)排放造成的影響,通過(guò)現(xiàn)場(chǎng)調(diào)查等方式獲取了相對(duì)準(zhǔn)確的行駛里程數(shù)據(jù).從排放因子選取上看,本文基于輸入?yún)?shù)本地化修正后的MOVES模型模擬的排放因子與王靜晞等通過(guò)匯總國(guó)內(nèi)的相關(guān)研究獲得的排放因子存在著固有差異.

3 結(jié)論

3.1 在對(duì)MOVES模型參數(shù)進(jìn)行關(guān)中本地化修正的基礎(chǔ)上,研究了常規(guī)氣態(tài)污染物、非常規(guī)氣態(tài)污染物的排放因子,其中CO排放因子最高,NO和有機(jī)污染物排放因子次之,SO2排放因子較低.各車(chē)型中中型貨車(chē)NO排放因子最高,其次是重型貨車(chē)和低速汽車(chē).摩托車(chē)有機(jī)污染物排放因子最高,其次為中型貨車(chē).將本研究得到的關(guān)中地區(qū)機(jī)動(dòng)車(chē)CO、HC和NO常規(guī)污染物的排放因子水平與歐洲標(biāo)準(zhǔn)相比整體偏高,非常規(guī)污染物甲醛和苯的排放因子與國(guó)內(nèi)同類(lèi)實(shí)驗(yàn)研究結(jié)果比較一致,乙醛排放因子略低.

3.2 2012年關(guān)中城市群道路移動(dòng)源常規(guī)氣態(tài)污染物排放量CO為45.4萬(wàn)t,NO為8.19萬(wàn)t,SO2為0.42萬(wàn)t,NH3為0.1萬(wàn)t,主要集中在西安市(占關(guān)中城市群的50%).機(jī)動(dòng)車(chē)排放非常規(guī)氣態(tài)污染物中有機(jī)污染物年排放量NMHC為4.168萬(wàn)t,典型有機(jī)污染物年排放量中甲烷最高,其次是苯,分別為0.123萬(wàn)t和0.09萬(wàn)t.

3.3 關(guān)中地區(qū)對(duì)NO和SO2的年排放量分擔(dān)率最高的車(chē)型為重型貨車(chē),分別達(dá)到33.85%和31.31%;小型客車(chē)和摩托車(chē)是CO的主要排放源,占總排量的60%以上,小型客車(chē)對(duì)NH3的排放分擔(dān)率達(dá)到50.25%.關(guān)中地區(qū)有機(jī)污染物排放分擔(dān)率較高的車(chē)型是摩托車(chē)和小客車(chē),其對(duì)NMHC的排放分擔(dān)率分別達(dá)到55.21%和17.55%.對(duì)甲醛、丙烯醛等醛類(lèi)物質(zhì)貢獻(xiàn)較大的車(chē)型是重型貨車(chē)、中型貨車(chē)、低速汽車(chē)和摩托車(chē),四者貢獻(xiàn)率之和超過(guò)75%.

3.4 關(guān)中各城市的污染物排放分擔(dān)率與城市機(jī)動(dòng)車(chē)保有量、機(jī)動(dòng)車(chē)活動(dòng)水平有關(guān),總體呈現(xiàn)出西安最高、銅川最低.

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Vehicle emission characteristics of gaseous pollutants in Guanzhong urban agglomeration.

TAO Shuang-cheng1*, DENG Shun-xi2, HAO Yan-zhao3, GAO Shuo-han1, XIONG Xin-zhu1, KONG Ya-ping1

(1.China Academy of Transportation Sciences, Beijing 100029, China；2.School of Environment Science and Engineering, Chang’an University, Xi’an 710064, China；3.School of Automobile,Chang’an University, Xi’an 710064,China)., 2019,39(2)：542~553

This research calculated the emission factors of conventional and unconventional vehicle-emitted gas pollutants, based on the MOVES model with all parameters corrected and simulated to the situation of Guanzhong urban agglomeration. And the motor vehicle pollutant emission inventoryin 2012 of the research area was established, including the contributions from various motor vehicle types in each part of the area.The results showed that the amounts of conventional vehicle-emitted gas pollutants were 81.9kt, 454k, 1k and 4.2k tons of NOx, CO, NH3and SO2, respectively. While the amounts of unconventional gas pollutants were 41.68kt, 0.57kt, 0.27kt, 0.04kt, 0.12kt, 0.95kt, 1.23kt and 0.04kt of NMHC, formaldehyde, acetaldehyde, propylene aldehyde, 1, 3-butadiene and benzene, CH4and N2O, respectively. In addition, the shares of major vehicle-emitted gas pollutants in this area ranking from highest to lowestwere Xi’an(50%), Weinan (23%), Xianyang (including Yanglin) (12%), Baoji(10%), Tongchuan(5%), respectively. Furthermore, the shares of different types of vehicle varied significantly, among whichthe main source of NOxemission wereheavy trucks and medium trucks withcontributionaround 33.85% and 21.21%, respectively. While heavy trucks contributed the most to the emission of sulfur dioxide (~31.31%) and aldehydes(~30%). Specifically, small-size buses and motorcycles covered the most to the emission of CO, NMHC, 1,3-butadiene, benzene and methane, with 32.86%, 17.55%, 26.64%, 26.45%, 38.85% for the former and 32.64%, 55.21%, 43.29%, 49.04%, 30.97% for the later, respectively. And small-size buses and heavy trucks were the maincontributors to NH3emission with 49.5% and 31.31%, respectively.

vehicleexhaust；gaseous pollutants；emission characteristics；MOVES；Guanzhong urban agglomeration

X511

A

1000-6923(2019)02-0542-12

陶雙成(1981-),男,甘肅白銀人,副研究員,博士,主要研究方向?yàn)榻煌ōh(huán)境與安全技術(shù).發(fā)表論文10余篇.

2018-07-17

中央級(jí)公益性科研院所基本科研業(yè)務(wù)費(fèi)項(xiàng)目(20160609, 20180614);國(guó)家自然科學(xué)基金項(xiàng)目(51478045);陜西省科技統(tǒng)籌創(chuàng)新工程項(xiàng)目(2012KTZB03-01-04)

* 責(zé)任作者, 副研究員, tsc504@126.com