TAGE:一種新的大氣污染物來源及輸送情況的網格化分析方法

藺旭東,付獻斌,孔德瀚,王春迎,景長勇

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TAGE:一種新的大氣污染物來源及輸送情況的網格化分析方法

藺旭東1*,付獻斌1,孔德瀚1,王春迎2,景長勇3

(1.河北環境工程學院信息工程系,河北 秦皇島 066102；2.河北先河環?？萍脊煞萦邢薰?河北 石家莊 050035；3.河北環境工程學院環境工程系,河北 秦皇島 066102)

提出了一種新的大氣污染物來源及輸送情況的網格化分析方法. 首先,不依賴于排放源清單,而是以預設的網格化排放源來運行空氣質量模型,得到排放源的污染影響因子.然后,結合污染物監測數據,構建排放源總合排放強度求解方程組,并利用遺傳算法進行求解.最后,基于排放源的污染影響因子和總合排放強度,計算出排放源的污染貢獻占比,從而完成對大氣污染物來源及輸送情況的網格化分析.這一方法的提出,為缺少準確排放源清單情況下大氣污染狀況的分析與治理,提供了新的思路.利用此方法,對北京市、石家莊市、保定市2017年10 ~12月期間PM2.5的來源及輸送情況進行了驗證性實驗.

大氣污染物來源；大氣污染物輸送；網格化；空氣質量模型；遺傳算法

隨著經濟的發展,大氣污染問題越發嚴重.作為中國經濟發展最快的地區之一,京津冀地區的霧霾天氣尤其嚴重.而準確定位大氣污染物的來源,進而采取針對性的措施消除這些污染來源,是最根本的大氣污染治理方法.同時,對于污染物在大氣中的各種源、匯及其轉化的認識都受到時間變化和空間不確定的影響,揭示其空間分布及變化規律是正確認識污染物在區域大氣中的行為和評估污染物對區域大氣環境影響的基礎.

描述大氣污染物的空間分布及變化規律,分析大氣污染物的來源及輸送情況,目前主要有兩大類方法:不依賴污染物排放源清單的方法(簡稱為非排放源類方法)、依賴于污染物排放源清單的方法(簡稱為排放源類方法).非排放源類方法又可細分為:(1) 基于衛星遙感數據的反演方法;(2) 基于地統計學的空間插值方法;(3) 基于氣團軌跡和受體模型的方法.排放源類方法又可細分為:(4) 利用空氣質量模型進行大氣污染過程模擬分析的方法;(5) 空氣質量模型與資料同化相結合的反演方法.下面對各類方法分別加以闡述.

(1) 基于衛星遙感數據的反演方法

盧亞飛[1]利用MODIS遙感影像數據,反演了北京市1km空間分辨率的AOD分布,并和地面監測站點的PM2.5濃度數據相結合,分析了北京市的大氣污染特征以及影響因素.許妍等[2]則利用暗像元算法和深藍算法,對濃密植被和城市亮目標地區進行了AOD反演.張瑩、李正強研究團隊[3]于2015年提出了一種PM2.5遙感新方法PMRS,并于2016年通過地基數據的驗證研究,對PMRS方法進行了改進[4],又于2017年對PMRS方法的重要輸入參數FMF的融合技術進行了改進[5].

(2) 基于地統計學的空間插值方法

李展等[6]利用克里格插值對北京市的SO2等生成了相應的空間分布預測圖.劉家福等[7]利用克里格插值對霧霾天氣的各類主要污染物進行了空間特征分析.梅楊等[8]利用時空指示克里格理論和方法,對山東省2014年PM2.5時空分布的不確定性進行了分析.還有一些研究將LUR模型與地統計學方法相結合.陳莉等[9-11]利用此類方法分別模擬了天津市和濟南市PM10和NO2的濃度空間分布.漢瑞英等[12]利用此類方法模擬了杭州市PM2.5的濃度空間分布.

(3) 基于氣團軌跡和受體模型的方法

此類方法通過對氣團后向軌跡聚類分析確定污染物輸送路徑,然后結合PSCF[13]、CWT[14]等受體模型來定量分析污染物的輸送源區和對目標城市大氣污染過程的貢獻度.Hsu等[15]利用此類方法研究了美國芝加哥多氯聯苯的潛在源區.朱書慧等[16]利用此類方法對長三角地區細顆粒物的潛在源區進行了分析.劉娜等[17]利用此類方法對蘭州市的大氣污染來源進行了分析.

(4) 利用空氣質量模型進行大氣污染過程模擬分析的方法

Cai等[18]基于WRF-CMAQ模型對2012~2020年期間京津冀地區的PM2.5濃度分布變化進行了模擬.唐嫻等[19]利用NAQPMS模型對遼寧中部城市群一次灰霾天氣過程的外來影響程度進行了研究.黃思等[20]探索將NAQPMS、CAMx、CMAQ一起納入多模式集合預報系統中,改進北京地區PM10的日均濃度預報水平.楊欣等[21]利用HYSPLIT模式對2014~2017年北京城區霾污染傳輸通道和潛在污染源區進行了研究.

(5) 空氣質量模型與資料同化相結合的反演方法

Xu等[22]提出了CMAQ模式“Nudging”源同化反演方法,改進了城市群SO2、NO2濃度的預報效果.Tombette等[23]利用最優插值法對PM10的資料同化展開研究.白曉平等[24]利用最優插值法和卡爾曼濾波法改進了南京地區NO、SO2的數值預報.朱江等[25]較早研究了集合卡爾曼平滑和集合卡爾曼濾波同化方法在隨時間變化排放源反演中的應用.Tang等[26]基于集合卡爾曼濾波算法開展了京津冀臭氧資料同化試驗,并結合NAQPMS模型進行了北京及周邊地區CO排放的反演[27].Mendoza等[28]利用四維變分同化方法對亞特蘭大的排放源清單進行修訂.陳軍明等[29]將遺傳算法與MPTER模式相結合進行了點源源強的反演.馮帆等[30]提出了基于打靶法的大氣污染源反演算法.

在排放源類方法中,不論采用原始排放源清單,還是采用資料同化后的排放源清單,都需要在模擬運算過程中,將排放源清單的年排放量,通過時間分裂和空間分裂轉化為網格化的小時排放量.在轉化過程中,會引入主觀人為因素導致的誤差,影響模擬運算的準確性.雖然通過資料同化技術,可以對排放源清單進行不斷的修正,但由于排放源本身排放情況的不斷變化、小散亂污染源的無規律增減以及氣象因素的影響等,使得修正后的排放源清單很難適應未來時間的模擬.而且,反復修正的過程極大地降低了算法的效率,使模擬工作喪失了時效性.

針對現有方法的缺陷,本文提出了一種新的大氣污染物來源及輸送情況的網格化分析方法.此方法中的污染物排放源不是來源于排放源清單,而是對應于研究區域的網格中心,因此,將所提出的方法命名為基于網格化排放源的大氣污染物輸送分析方法(pollutant Transport Analysis method based on Gridded Emission sources, TAGE).概括地說,TAGE方法由4個步驟構成:

第1步,不依賴現有的排放源清單,而是將研究區域按照不同的空間分辨率劃分成不同層次的網格,將每個網格的中心都設定為一個單位排放強度的點狀排放源.

第2步,將網格化的點狀排放源作為空氣質量模型的初始場,結合目標地點的污染物監測值,通過層次化運算篩選,逐步確定0.1o?0.1o空間分辨率下,對目標地點大氣污染過程真正產生影響的排放源,稱為非零排放源,并計算每個非零排放源對目標地點的污染影響因子(pif).

第3步,基于一個城市行政區劃內所有國控站點(每個國控站點作為一個目標地點)在一個計算時刻非零排放源的污染影響因子,以及目標地點的污染物監測值,生成此計算時刻污染物總合排放強度(tei)的求解方程組.然后,利用遺傳算法,求得此計算時刻所有非零排放源的污染物總合排放強度.

第4步,以日、月、季、年或任意時長為統計時段,計算一個城市在統計時段內所有計算時刻非零排放源的污染影響因子、總合排放強度的統計值,并基于統計值計算出各非零排放源對大氣污染過程的貢獻占比,從而完成對統計時段內大氣污染物來源及輸送情況的網格化分析.

1 研究基礎

1.1 研究區域及層次化網格

選定大氣污染較為嚴重的京津冀及其周邊地區,作為TAGE方法的研究區域,包括"2+26"城市[31],具體的經緯度為:東經111.55o~119.20o、北緯33.75o~ 40.90o,空間跨度為7.65o′7.15o.

在研究區域內,以不同的空間分辨率(sp)劃分出5個層次的網格,其對應的空間分辨率分別為:sp1= 1.6o′1.6o, sp2= 0.8o′0.8o,sp3= 0.4o′0.4o,sp4= 0.2o′0.2o,sp5= 0.1o′0.1o,各層次全部網格構成的集合用G(= 1,…,5)表示.根據研究區域的經緯度跨度,1至5中包含的網格數量分別為:|1| = 25、|2| = 100、|3| = 400、|4| = 1600、|5| = 6400.從1至5逐步縮小計算的范圍,既能有效地提高計算效率,又能保證較高精度的計算結果.

1.2 研究對象及PM2.5總合排放強度

本文主要使用TAGE方法研究PM2.5的來源及輸送情況.就PM2.5而言,一個排放源直接排放的一次PM2.5顆粒物可以導致目標地點的PM2.5濃度值升高.同時,排放源排放的PM2.5氣態前體物NO、SO2、NH3、O3等,在傳輸過程中,經過核化過程和持續增長的轉化過程[32-33]所生成的二次PM2.5顆粒物,通過輸送也能導致目標地點的PM2.5濃度值升高.因此,目標地點PM2.5濃度值升高是一次PM2.5和二次PM2.5共同作用的結果.

為了簡化問題,將傳輸過程中生成的二次PM2.5,等同于在排放源直接排放等效的一次PM2.5.因此,本文中排放源排放PM2.5的強度,稱為PM2.5總合排放強度.PM2.5總合排放強度反映了排放源在實際過程中排放的一次PM2.5,以及NO、SO2、NH3、O3等氣態前體物的總強度,因此,它是衡量排放源排污能力的適宜指標.

2 TAGE方法的計算過程分析

TAGE方法的整個計算過程由4個步驟構成:確定網格化排放源、計算排放源的PM2.5污染影響因子、計算排放源的PM2.5總合排放強度、計算排放源的PM2.5污染貢獻占比,下面分別加以分析.

2.1 確定網格化排放源

實際的污染物排放源一般可分為點狀排放源、線狀排放源、面狀排放源等.為了簡化問題,TAGE方法中每個網格中的PM2.5都被認為是位于網格中心的一個點狀排放源以總合排放強度排放的.

下文中,e表示任意的對應于網格中心的點狀排放源,E表示G(= 1,…,5)所對應的排放源集合,e,j(= 1,…, |E|)則表示E中所包含的第個排放源,|E| = |G|.

TAGE方法將整點時刻作為計算時刻.在任意計算時刻,與任意排放源e相關的靜態參數可以表示為參數集合sta_part (e):

sta_part(e) = {typ, lon, lat, hei, st, dur} (1)

之所以稱上述參數為e的靜態參數,是因為它們在計算時刻是不變的.式中:

·typ代表e排放的污染物種類,在TAGE中指PM2.5.

·lon, lat分別代表e的經緯度坐標.

·hei代表e距離地面的高度,在TAGE中被統一設置為50m.距地面50m高度的風場能反映當地平均的流場特征,可以保證排放源e排放的污染物隨風場平穩地進行中遠距離輸送.

·st代表e開始排放的時間,由計算時刻倒推12h,即st=- 12.這樣可以保證排放源e排放的污染物在計算時刻充分擴散至研究區域內的目標地點.

·dur代表e的排放時長,在TAGE中被統一設置為24h,這樣可以保證排放源e在計算時刻前后的一段時間內,能夠對研究區域內的目標地點形成一種相對穩定的排放狀態.

基于式(1),一個排放源集合所包含的排放源在計算時刻的靜態參數集合可以表示為:

除了靜態參數,e還有一個重要參數記作tei(e),即e在時刻對于目標地點的PM2.5總合排放強度.通過設置e在計算時刻對于不同的PM2.5總合排放強度,可以計算出e對的PM2.5污染影響因子,具體算法見2.2節.

一個排放源集合包含的所有排放源在計算時刻對于目標地點的PM2.5總合排放強度可以表示為:

對應于不同層次網格中心的2個排放源e1, j1(1= 1,…,4,1= 1,…, |E1|) 和e2, j2(2=1+ 1,2= 1,…, |E2|),如果滿足lon1,j1- 0.5′sp1< lon2, j2< lon1,j1+ 0.5′sp1并且lat1,j1- 0.5′sp1< lat2,j2< lat1,j1+ 0.5′sp1,則稱e1,j1是e2,j2的父排放源,e2,j2是e1,j1的子排放源.

2.2 計算非零排放源的PM2.5污染影響因子

定義1. PM2.5污染影響因子. tei(e)每增加一個單位強度所導致的目標地點的PM2.5濃度增量,稱為排放源e在計算時刻對的PM2.5污染影響因子,記為pif(e).

定義1中的單位強度可以設置為任意數值.為計算方便,TAGE方法中設為1kg/h.根據定義1,排放源的PM2.5污染影響因子越大,其增加單位強度排放所導致的目標地點的PM2.5濃度增量也越大.下文中,簡稱PM2.5污染影響因子大于零的排放源為非零排放源,PM2.5污染影響因子等于零的排放源為零排放源.

在一個計算時刻,只有非零排放源才會導致目標地點的PM2.5濃度增高.而零排放源所排放的PM2.5顆粒物,并不會到達目標地點.因此,只有非零排放源所在的網格,才可以被認定為目標地點的PM2.5來源區域.而在計算目標地點的PM2.5濃度時可以不考慮零排放源.

在TAGE方法中,計算任意排放源e的PM2.5污染影響因子的過程,是基于空氣質量模型展開的.一個空氣質量模型對于目標地點PM2.5濃度的計算可以用下式表示:

cal_con(,, tei()) = Con(sta_par(), tei(),

lon, lat, met) (4)

式中:

·Con代表空氣質量模型的污染物濃度計算功能.在TAGE方法中,因為將二次PM2.5顆粒物以等效一次PM2.5顆粒物代替,不必考慮氣態前體物向二次PM2.5顆粒物的化學轉化過程,因此采用了Hysplit4模型;

·代表輸入模型的排放源集合;

·lon,lat分別代表目標地點的經緯度坐標;

·met代表計算時刻污染物濃度所需的氣象數據.在TAGE方法中,met采用美國國家環境預報中心(NCEP)提供的逐6h FNL資料.資料包含的氣象要素主要有風、溫、濕、位勢高度以及地面降水等,空間分辨率為0.5o ? 0.5o;

·cal_con(,, tei())代表在PM2.5總合排放強度tei()下,利用Con計算出的時刻目標地點的PM2.5濃度.

在TAGE方法中,排放源是對應于不同層次的網格中心的.計算排放源e,j在時刻對目標地點的PM2.5污染影響因子的算法過程,從第1層次開始,依次進行至第5層次.通過逐層去除零排放源的方法,來提高算法的計算效率.同時,隨著不同層次空間分辨率的增加,也可以逐步提高排放源定位的精度.算法的計算過程如下:

(1) 將第1層次排放源集合1={1,1, …,1,|E1|}作為空氣質量模型的輸入排放源,并將所有輸入排放源的PM2.5總合排放強度均設為一個單位強度,記為0(1),基于式(4)算得PM2.5濃度值cal_con(,, tei0(1)).

(2) 將1,1,…,1,|E1|的PM2.5總合排放強度依次增加為2個單位強度,分別記為tei1(1),…, tei|E1|(1),基于式(4)依次算得PM2.5濃度值cal_con(,, tei1(1)),…,cal_con(,, tei|E1|(1)).則第1層次排放源1,j(= 1,…,|1|)在時刻對目標地點的PM2.5污染影響因子計算如下:

pif(1,j) =cal_con(,, tei(1)) - cal_con(,,

tei-1(1)) (5)

(3) 將第(2)步中算得的第1層次非零排放源的子排放源所組成的第2層次排放源集合2’={2,1, …,2,|E2’|}作為空氣質量模型的輸入排放源,并將所有輸入排放源的PM2.5總合排放強度均設為一個單位強度,記為tei0(2’),基于式(4)算得PM2.5濃度值cal_con(,, tei0(2’)).

(4) 將2,1,…,2,|E2’|的PM2.5總合排放強度依次增加為2個單位強度,記為tei1(2’),…, tei|E2’|(2’),基于式(4)依次算得PM2.5濃度值cal_con(,, tei1(2’)),…, cal_con(,, tei| E2’|(2’)).則第2層次排放源2,j(= 1,…,|2’|)在時刻對目標地點的PM2.5污染影響因子如下:

pif(2,) = cal_con(,, tei(2’)) - cal_con(,,

tei-1(2’)) (6)

(5) 依次在第3~5層次中,重復進行第(3)、(4)步,直至計算出第5層次的非零排放源集合.

2.3 計算非零排放源的PM2.5總合排放強度

在得到非零排放源的PM2.5污染影響因子之后,根據定義1,可以建立PM2.5總合排放強度的求解方程組如下:

在方程組中:

E= {1,…,|Ec|}代表計算時刻,城市第5層次所有非零排放源的集合;S= {1,…,|Sc|}代表城市的行政區劃中所有國控站所組成的集合; tei(e)代表計算時刻,E中任一排放源e對的PM2.5總合排放強度; pif(e)代表計算時刻,E中任一排放源e對S的PM2.5污染影響因子;m代表在計算時刻,S的PM2.5的濃度監測值.

通過求解方程組(7),就可以得到在計算時刻,E中所有非零排放源對于城市的PM2.5總合排放強度tei(1),…,tei(|Ec|).

城市行政區劃中的所有國控站的數量|S|通常會少于第5層次所有非零排放源的數量|E|.因此,一般情況下,方程組(7)都是欠定方程組,其最小二乘解不唯一,并且無法保證得到非負解.因此,最小二乘方法并不適合求解本問題.在TAGE中,采用遺傳算法對方程組(7)進行求解.

遺傳算法是一類借鑒生物界的進化規律,即適者生存、優勝劣汰的遺傳機制演化而來的隨機化搜索方法.TAGE中遺傳算法的求解過程由以下的6部分構成.

1) 確定決策變量和約束條件

在本問題中,排放強度tei(1),…,tei(|Ec|)即為決策變量,方程組(7)是其約束條件.而問題的解空間則需要按下列步驟給予確定:

a. 將方程組(7)中的排放源1,…,|Ec|的PM2.5總合排放強度都設為一個單位強度,利用方程組等號左側的算式求得此時站點1,…,|Sc|的PM2.5濃度值.

b. 將站點1,…,|Sc|的PM2.5濃度實測值與計算值相除,得到每個站點的濃度實/計比.

c. 以站點1,…,|Sc|的濃度實/計比中最小值的1/3倍的單位強度, 作為解空間的下限,而將濃度實/計比中最大值的3倍的單位強度,作為解空間的上限.這樣一方面可以保證找到最優解,另一方面又避免解空間太大降低算法效率.

2) 建立優化模型

在TAGE中,遺傳算法的計算目標是找到一個E中所有排放源1,…,|Ec|的PM2.5總合排放強度的組合,使得S中各站點的PM2.5濃度實測值與計算值之間的誤差之和達到最小.因此目標函數可以表示為:

–c)) (8)

式中:c為站點s在計算時刻的PM2.5濃度實測值,Abs()表示的絕對值.

3) 確定編碼和解碼方法

在TAGE中,用長度為10位的無符號二進制編碼串來分別表示tei(1),…,tei(|Ec|)的取值.因此,需要將解空間分為包含2個端點的、共210= 1024個等間距離散值.那么,每一個個體的表現型就是1024個離散值之一,而每一個個體的基因型就可以表示為一個長度為|E|′10的無符號二進制編碼串.個體的表現型和基因型之間可通過編碼和解碼程序相互轉換.

4) 設置運行參數

設置群體規模為500,即每一代中參與遺傳算法運算的共有500個PM2.5總合排放強度組合.初始群體在解空間隨機選擇生成.遺傳算法的終止進化代數設為100000.

5) 確定個體適應度的評價方法

在TAGE中,目標函數總是取非負值,并且是以求目標函數最小值為優化目標,故可利用目標函數值的倒數作為個體的適應度,即:

(tei(E)) = 1/(tei(E)) (9)

適應度較高的PM2.5總合排放強度組合,有更多的機會遺傳到下一代的群體中.

6) 設計遺傳算子

遺傳算子包含選擇運算、交叉運算、變異運算的具體操作方法.

a. 選擇運算:TAGE中采用輪盤算法.首先,按適應度函數劃定各排放強度組合在輪盤上所占的區間范圍,然后用生成隨機數的方法生成下一輪的排放強度組合;

b. 交叉運算: 設置交叉概率為0.6,在相鄰的PM2.5總合排放強度組合間進行多點交叉,組合中交叉點的數量及位置隨機設置;

c. 變異運算: 設置變異概率為0.1, 隨機選擇變異的PM2.5總合排放強度組合, 組合中變異點的數量及位置隨機設置.

2.4 計算非零排放源的PM2.5污染貢獻占比

式中:pif(x)為排放源e在計算時刻對于目標城市的PM2.5污染影響因子,tei(e)為排放源e在計算時刻對于目標城市的PM2.5總合排放強度.||為計算時段內包含的計算時刻數.PM2.5污染貢獻因子高的排放源,就是對目標城市的大氣污染過程貢獻高的排放源,這其中既包含PM2.5總合排放強度和PM2.5污染影響因子都比較高的排放源,也包含PM2.5總合排放強度較低,但PM2.5污染影響因子較高的排放源.

利用PM2.5污染貢獻占比,可以實現對目標城市PM2.5顆粒物的來源情況的網格化精細評估,這是TAGE方法的真正意義所在.PM2.5污染貢獻占比越高,網格排放源向目標城市輸送的PM2.5顆粒物越多,它對目標城市大氣污染的貢獻也越大.準確地定位出PM2.5污染貢獻占比高的網格排放源,可以為目標城市的大氣污染治理提供科學的依據.

3 TAGE方法的誤差分析

根據式(10)和(11), 利用TAGE方法進行排放源e的PM2.5污染貢獻占比的計算,其誤差來源于2個方面:e的PM2.5污染影響因子的計算誤差,以及e的PM2.5總合排放強度的計算誤差.

由PM2.5污染影響因子的計算過程可知,TAGE方法并未改變所選用的空氣質量模型本身,只是以一種新的思路對模型展開應用,因此這一過程不會引入空氣質量模型本身誤差之外的額外誤差.一個成熟且廣泛應用的空氣質量模型是可以準確而穩定地運行的,其本身存在的誤差可以不予考慮.因此,TAGE方法的誤差主要是PM2.5總合排放強度的計算誤差.

進一步分析,PM2.5總合排放強度的計算誤差來源于PM2.5總合排放強度方程組的構建過程和求解過程.方程組的構建過程,使用了PM2.5污染影響因子和國控站的PM2.5濃度監測值,如前文所述,如果認為PM2.5污染影響因子的計算是準確的, 國控站的PM2.5濃度監測值也是準確的,那么,PM2.5總合排放強度計算誤差就主要來源于方程組的求解過程.

圖1 小型站位置

為此,利用保定市大氣污染網格化監測系統部分點位的監測數據進行比對驗證.此系統由國內率先提出大氣污染網格化監測方法[34]的河北先河環保科技股份有限公司承建,通過在目標城市密集部署小型站和微型站,對目標城市的大氣質量進行網格化實時監測.TAGE方法利用了保定市編號分別為16050、16064、16074、16078的4個小型站的PM2.5實時監測數據與PM2.5總合排放強度方程組的計算結果進行比對.4個小型站的位置、代碼及名稱如圖1所示.圖中,4個小型站以黑色圓點表示,而黑色三角則是保定市行政區劃內6個國控站的位置.

具體的比對驗證過程是這樣的:

第1步,對于每個小型站,獲得2017-12-01 00:00至2017-12-31 23:00期間每隔1h一次采樣,共24′31=744個采樣點的PM2.5實時監測數據.

第2步,以2017-12-01 00:00至2017-12-31 23:00期間每個整點時刻作為計算時刻,利用PM2.5總合排放強度方程組,求得保定市各非零排放源的PM2.5總合排放強度.

第3步,在每個計算時刻,將所有非零排放源位置及其PM2.5總合排放強度輸入Hysplit4模型,算得4個小型站位置的PM2.5濃度值.

第4步,對于每個小型站,將其744個PM2.5實時監測數據(以con表示)和相對應時刻的由第3步計算所得的PM2.5濃度值(以con表示),按照式(12)計算相對錯誤率(rer):

rer = Abs(con– con) / con(12)

第5步,針對每個小型站,分別計算744個相對錯誤率數據的均值和標準差,并繪制相對錯誤率分布直方圖如圖2所示.

圖2 相對錯誤率分布直方

從圖2可知,4個小型站PM2.5濃度監測值與計算值之間的相對錯誤率均值都在0.2左右,而且2/3以上計算時刻的相對錯誤率都小于0.1.這說明, TAGE方法計算所得的PM2.5總合排放強度是可信的,基于PM2.5總合排放強度算得的4個小型站的PM2.5濃度值與實際監測值之間的誤差總體處于較低的水平.

由此得出結論,PM2.5總合排放強度方程組的求解過程是可行的,這一過程產生的誤差處于較低的水平.那么,由誤差分析過程可知,TAGE方法整個計算過程所產生的誤差處于較低的水平,具備實際應用的條件.

4 TAGE方法的應用實驗及結果分析

“2+26”城市中的北京市、石家莊市、保定市近年來重污染天氣多發.TAGE方法的應用實驗,分別選取北京市行政區劃內的12個、石家莊市行政區劃內的7個和保定市行政區劃內的6個國控站作為目標地點,基于2017年10 ~12月期間的氣象數據和PM2.5監測數據,對3個城市的PM2.5污染貢獻占比進行計算.

PSCF和CWT等受體方法同樣具備網格化的污染貢獻占比的計算能力.本文利用PSCF和CWT方法進行了相同條件下的對比實驗,以比較TAGE方法和現有方法間的效果差異.

圖3~圖5,分別為北京市、石家莊市、保定市2017年10、11、12月利用不同方法計算出的PM2.5污染貢獻占比分布圖.圖中未顯示研究區域內的全部網格,只是顯示了PM2.5污染貢獻占比值較高的網格.網格中的數字就是具體的PM2.5污染貢獻占比值,而圖中呈放射狀分布的黑線,是一個月內全部整點時刻各城市的12h氣團后向軌跡.

從圖3~圖5可以觀察到,TAGE方法、PSCF方法和CWT方法計算結果的共同特征是:對城市污染貢獻占比較高的網格基本都位于城市行政區劃的范圍內.即3個城市本地排放對大氣污染的貢獻都大于異地輸送.

TAGE方法、PSCF方法和CWT方法計算結果也呈現出明顯的差異性:

首先,TAGE方法的計算結果具有分片的現象,PM2.5污染貢獻占比較高的網格可以位于幾片不連續的區域中.例如,北京市10月和12月、石家莊市10月、保定市11月和12月的TAGE方法計算結果都具有分片現象.而PSCF方法和CWT方法計算出的PM2.5污染貢獻占比較高的網格基本都位于一整片連續的區域中.

其次,TAGE方法計算的PM2.5污染貢獻占比大小,與氣團后向軌跡的密集程度之間關聯度較低.例如,北京市2017年10月TAGE方法計算出的PM2.5污染貢獻占比較高的網格,并不包含城市正南及東南方向的氣團后向軌跡的密集區域.2017年11月的PM2.5污染貢獻占比較高的網格,并不包含氣團后向軌跡最為密集的城市中心區域.石家莊市和保定市的計算結果,同樣可以觀察到這種現象.而PSCF方法和CWT方法計算的PM2.5污染貢獻占比大小,與氣團后向軌跡的密集程度密切相關. 3個城市2017年10月~12月期間氣團后向軌跡密集的區域,全部被PSCF方法或CWT方法計算出的PM2.5污染貢獻占比較高的網格所覆蓋,呈現明顯的中心化特征.比較而言,CWT方法比PSCF方法的計算結果覆蓋范圍更廣,中心化特征也更加明顯.以保定市為例,2017年10~12月,PSCF方法計算出的PM2.5污染貢獻占比大于0.8的網格,分別有22個、19個、18個.其中的最大值全部位于城市中心,分別為9.22、7.7、8.33,而CWT方法計算出的PM2.5污染貢獻占比大于0.8的網格,分別有28個、25個、29個.最大值則分別提高至15.16、10.54、13.86.

圖4 石家莊市2017年10~12月PM2.5污染貢獻占比(%)

TAGE方法與PSCF和CWT等現有方法在上述兩方面表現出的差異性,可以從各方法的實現原理中尋找原因.PSCF方法將各網格對城市的PM2.5污染貢獻占比,完全以軌跡的經過時間作為衡量,軌跡越密集的地方,污染貢獻占比越大.這就使得各網格的PM2.5污染貢獻占比呈現出明顯的中心化特征.CWT方法在計算網格的PM2.5污染貢獻占比時,考慮了軌跡經過時城市的PM2.5濃度檢測值,使得高濃度軌跡所經過網格的PM2.5污染貢獻占比顯著增大,這具有一定的合理性.但與PSCF方法一樣,CWT方法也認為同一軌跡經過的所有區域對城市的污染貢獻度都是相同的.因此,CWT方法的計算結果,一方面擴大了污染貢獻占比較高網格的分布范圍,另一方面,也加重了計算結果的中心化特征.而TAGE方法,則不以軌跡密度作為PM2.5污染貢獻占比的計算依據,首先計算各網格的PM2.5污染影響因子,避免了同一軌跡經過地區污染貢獻的同一化,然后用遺傳算法求解各網格的PM2.5總合排放強度,并基于PM2.5污染影響因子和PM2.5總合排放強度的乘積,來計算各網格的PM2.5污染貢獻占比,避免了計算結果的中心化.

從同一城市不同月份的實驗分析,TAGE方法的計算結果,尤其是PM2.5污染貢獻占比最高的少數網格的分布,表現出較高的穩定性,這就需要引起足夠的重視.北京市的偏西部地區、石家莊市的中心區域及偏西、偏北部地區、保定市的偏南及偏西部地區,在2017年10~12月一直是PM2.5污染貢獻占比較高的區域.這說明,在3個城市的中心區域或周邊,有很大的可能性存在常態化的高強度污染物排放.雖然各城市的氣象條件在2017年10~12月期間不斷變化,但是由于城市周邊地區距離城市很近,這些常態化排放源仍然會持續地對各城市的大氣狀況產生嚴重的影響.這些常態化排放源可能是企業燃煤排放、生活燃煤排放、機動車尾氣排放等,需要結合實地探查來確定排放源的具體形態并加以治理.

圖5 保定市2017年10~12月PM2.5污染貢獻占比(%)

5 結語

5.1 提出了一種新的大氣污染物來源及輸送情況的網格化分析方法TAGE.TAGE以預設的網格化排放源來運行空氣質量模型,得到排放源的PM2.5污染影響因子.然后,結合污染物監測數據,構建PM2.5總合排放強度求解方程組,并利用遺傳算法進行求解.最后,基于排放源的PM2.5污染影響因子和PM2.5總合排放強度,計算出排放源的PM2.5污染貢獻占比,從而完成對大氣污染物來源及輸送情況的網格化分析.這一方法的提出,為缺少準確排放源清單情況下大氣污染狀況的分析與治理,提供了新的思路.

5.2 與小型站PM2.5監測數據間的比對實驗表明,TAGE方法的計算誤差處于較低的水平.

5.3 利用TAGE方法,對北京市、保定市、石家莊市2017年10~12月期間PM2.5的來源及輸送情況進行了應用實驗,并與PSCF方法和CWT方法的計算結果進行了比較.比較結果顯示,TAGE方法計算所得的PM2.5污染貢獻占比分布具有分片現象,并且與氣團后向軌跡的密集程度之間關聯度降低,避免了計算結果的中心化.同時,TAGE方法計算所得的PM2.5污染貢獻占比最高的少數網格, 其分布表現出較高的穩定性.

5.4 本文只針對北京市、石家莊市、保定市2017年10~12月期間的PM2.5污染貢獻占比進行了計算.未來將利用TAGE方法,對“2+26”的每一個城市2015~2018年期間,各個不同季節的大氣污染物來源及輸送情況進行全面的網格分析,以期發現本地區大氣污染的較長期的發展演變狀況.

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致謝：本文的英文摘要以及英文圖題由天津大學環境科學與工程學院王燦研究員給予校正,在此表示感謝.論文寫作過程還得到保定市環境保護局李佳同志的大力協助,在此一并致謝.

TAGE: a new grid analysis method for source and transport of atmospheric pollutants.

LIN Xu-dong1*, FU Xian-bin1, KONG De-han1, WANG Chun-ying2, JING Chang-yong3

(1.Department of Information Engineering, Hebei University of Environmental Engineering, Qinhuangdao 066102, China；2.Hebei Sailhero Environmental Protection Hi-tech., Ltd, Shijiazhuang 050035, China；3.Department of Environmental Engineering, Hebei University of Environmental Engineering, Qinhuangdao 066102, China)., 2019,39(1)：106~117

This paper proposes a new grid analysis method for the source and transportation of atmospheric pollutants. First, the air quality model can be operated without the emission source list, but just utilize a pre-set gridded emission source to obtain the pollution impact factor of the emission source. Second, in combination with the pollutant monitoring data, the equations for the total emission intensity of the emission source are constructed and solved by genetic algorithm. Finally, the pollution contribution ratio of the emission source can be calculated based on the pollution impact factor and total emission intensity of the emission source, thereby completing the grid analysis of the source and transportation of the atmospheric pollutant. The proposed method provides a new idea for the analysis and treatment of air pollution conditions without accurate inventory lists. This method has been applied in the tests conducted on the source and transport of PM2.5during the period from October to December 2017 in the cities of Beijing, Shijiazhuang and Baoding.

air pollutant sources；air pollutant transport；meshing；air quality model；genetic algorithms

X511

A

1000-6923(2019)01-0106-12

藺旭東(1974-),男,河北秦皇島人,教授,博士,主要從事大氣污染數值模擬、環境大數據等方面的研究.發表論文30余篇.

2018-06-19

河北省科技計劃項目(16210348);河北省高等學?？茖W技術研究重點項目(ZD2018048);河北省教育廳人文社會科學研究重大課題攻關項目(ZD201710)

* 責任作者, 教授, fydong_xl@126.com