脈沖放電等離子體處理含甲苯廢氣的實驗研究

(華中科技大學中歐清潔與可再生能源學院，430074)

0 引 言

揮發性有機物(volatile organic compounds，VOCs)不僅是空氣污染物臭氧O3生成的主要前體物，也是大氣細顆粒物PM2.5中二次細顆粒物污染物(如硫酸鹽、硝酸鹽和有機碳)生成的關鍵前體物。[1-3]等離子體(pulse corona Induced plasma chemical process,PPCP)以其效率高，污染小，能耗低的明顯優勢而被認為是處理VOCs非常有前途的一種方法。[4-6]由于甲苯不僅是一種典型的VOCs、易揮發，而且在環境中比較穩定，一般氣象條件下不易與其它物之間發生化學反應[7-8]。因此以典型苯系物甲苯作為研究對象非常有價值。

1 實驗部分

1.1 實驗儀器與實驗方案

主要儀器和試劑：氣相色譜儀； 高壓脈沖電源(自行設計制作)；線-筒式等離子體發射器(自行設計)；甲苯(色譜純試劑)。

1.2 實驗方案與實驗步驟

由高壓放電系統、等離子反應器和甲苯混合氣體組成放電等離子體凈化處理含苯廢氣實驗裝置，如圖1所示。特種等離子體反應器由自行設計完成。實驗時，將裝有甲苯的頂空瓶U型管置于恒溫水浴鍋中，使甲苯緩慢而較均勻的釋放，以此保證整個實驗過程中初始甲苯濃度的穩定性。實驗氣體按圖示方向進入放電等離子體反應器中，處理后的混合氣體用集氣袋收集后送入GC氣相色譜儀進行分析，尾氣通過活性炭吸附后排空。

圖1 實驗裝置示意圖(1、空壓機；2、轉子流量計；3、U型管；4、裝有甲苯的頂空瓶；5、玻璃珠；6、混氣室；7、恒溫水浴鍋；8、止水夾；9、線-筒反應器；10、尾氣吸收裝置；11、放電球隙；12、水電阻；13、高壓硅堆；14、油浸式變壓器；15、高壓操作臺；16、接地電阻；17、電容組件。)

實驗利用空氣作為載氣和稀釋氣，考量脈沖電壓、甲苯初始濃度和氣流速率這三種因素對脈沖電暈等離子體凈化甲苯的效率的影響。分別設置三種實驗條件：脈沖電壓為4～11.5 kV、甲苯初始濃度為500.0～2 000.0 mg/m3，氣流速率為12～72 L/h。實驗時，僅改變三種條件中的一種，其它兩個條件不變，分別測量實驗所能達到的甲苯去除率。

1.3 實驗結果評價方法

實驗結果將采用甲苯去除效率和甲苯去除負荷兩個參數進行評價。

(1)甲苯去除率η

甲苯去除率的計算公式如下：

(1)

式中,η為甲苯去除率(%);C0：甲苯的初始濃度(mg/m3);C1：尾氣中甲苯的濃度(mg/m3)。

(2)甲苯去除負荷EC

甲苯去除負荷的計算公式如下：

(2)

式中,EC為甲苯去除負荷(g/(m3·h))；Q為進氣流量(L/h)；C0為甲苯進氣濃度(mg/m3)；C1為甲苯出氣濃度(mg/m3)；V為填料床體積(m3)。

2 實驗結果及討論

2.1 脈沖電壓對甲苯去除率的影響

實驗條件：甲苯初始濃度為1 400.0 mg/m3，氣流速率為48 L/h，脈沖電壓為4、5.5、7、8.5、10、11.5kV。根據甲苯進出口濃度測量結果，按照式(1)和式(2)分別計算得到甲苯的去除率和甲苯去除負荷，結果如圖2所示。

圖2 甲苯去除率、去除負荷隨脈沖電壓的變化

由圖2可以看出，在甲苯初始濃度和氣流速率一定的情況下，甲苯去除率隨脈沖電壓的升高而增大，去除負荷也隨電壓的增大而增大。當脈沖電壓為11.5 kV時，放電等離子體對甲苯的除去效率為66.6%，此時甲苯除去率負荷達到2.475×106mg/(m3·h)。由此說明，放電等離子體雖然反應器很小，但是單位體積的電暈區域具有極強的甲苯去除能力。

2.2 初始濃度對甲苯去除率的影響

實驗條件：脈沖電壓為8.5 kV，氣流速率為48 L/h，甲苯初始濃度分別為500.0，800.0，1100.0，1400.0，1700.0，2000.0 mg/m3。根據甲苯進出口濃度測量結果，按照式(1)和式(2)分別計算得到甲苯的去除率和甲苯去除負荷，結果如圖3所示。

圖3 甲苯去除率隨初始濃度的變化

由圖3可以看出，當脈沖電壓為8.5 kV，氣流速率為48 L/h，甲苯初始濃度為500.0 mg/m3時，甲苯的去除率為75.34%。隨著甲苯初始濃度的逐漸升高，甲苯去除率逐漸下降，甲苯初始濃度越大，甲苯的除去率下降的越顯著。甲苯去除負荷從另一個方面反映了放電等離子體處理甲苯廢氣的能力，當濃度增加時，單位時間內通過的甲苯含量將增加，高能粒子團和強氧化物質將更加充分地被利用，使得去除負荷增加。實驗條件中，甲苯去除負荷最高可達到2.235×106m g/(m3·h)。

2.3 氣流速率對甲苯去除率的影響

實驗條件：脈沖電壓為8.5 kV，甲苯初始濃度為14 000.0 mg/m3，氣流速率為分別為12，24，36，48，60，72 L/h。根據甲苯進出口濃度測量結果，按照式(1)和式(2)分別計算得到甲苯的去除率和甲苯去除負荷，結果如圖4所示。

圖4 甲苯去除率隨氣流速率的變化

由圖4可以看出，當脈沖電壓為8.5 kV，甲苯初始濃度為14 000.0 mg/m3，氣體速率為12 L/h，甲苯的去除率為77.1%左右。隨著氣體速率的逐漸增大，甲苯去除率逐漸下降，氣體流速越大，甲苯的除去率下降的越顯著，此時甲苯的去除負荷隨氣體速率的增大先增大后減小。從圖4可知，當氣體速率超過60 L/h時，甲苯去除負荷達到最大值，為2.428×106mg/(m3.h)，之后甲苯去除負荷開始減小。

3 實驗結論

綜合上述實驗結果可知，在本實驗條件下，甲苯的去除效率和甲苯的去除負荷與脈沖放電等離子體的放電電壓大小成正相關關系，即隨著脈沖放電等離子體放電電壓的提高，甲苯的去除效率和甲苯的去除負荷均呈上升趨勢；甲苯去除率則與甲苯初始濃度和氣體速率呈負相關，即甲苯初始濃度和氣體速率越大，甲苯去除率越低。由此可知，放電等離子體在處理甲苯廢氣時，適用于高電壓、低濃度、低氣流速率的條件。