2015—2017年廣東省陽江核電站周圍環境空氣及生物樣品中3H和14C放射性水平監測

甄麗穎 林穎慧

(廣東省環境輻射監測中心粵西分部， 廣東 陽江， 529500)

0 引言

氣載放射性物質是核電站放射性排放的一個重要途徑，3H和14C是核電站主要氣載放射性流出物。核電站的正常運行可能會引起地域性的大氣介質中3H和14C的增加。3H和14C同其穩定同位素結合，易進入動植物體內，參與動、植物的代謝過程。鑒于3H和14C的半衰期較長、彌散范圍廣，同時14C是核電站周圍公眾所受輻射照射的潛在源項之一，3H和14C在核設施的環境影響與劑量學評價中受到人們的重視，是核電站輻射環境監測中重點關注的內容[1，2]。

2015、2016、2017年廣東省陽江核電站3臺機組氣載放射性流出物中3H年排放量分別為1.43×1011、3.76×1011、4.10×1011Bq；14C年排放量分別為1.35×1011、2.77×1011、3.08×1011Bq[3]。本文介紹了2015—2017年陽江核電站周圍環境空氣及生物樣品中3H和14C放射性水平的監測結果。

1 監測方法

1.1 監測方案和布點

根據《輻射環境監測技術規范》[4]中關于壓水堆核電站輻射環境監測方案對空氣及生物樣品3H、14C監測布點原則的要求，空氣采樣點應為氣載流出物排放點下風向的敏感點，故選取距離陽江核電站5 km范圍內的大澳和允泊為環境空氣監測點。選取大澳、觀景平臺、平堤水庫為生物監測點。空氣樣品監測頻次為每月1次，生物樣品監測頻次為半年1次。

2015年對照點設在粵西分部，為統一規范廣東省內核電站、鈾礦山等大型核設施的對照點，2016年改為離陽江核電站約450 km的河源市作為廣東省陸地介質的對照點。

1.2 儀器設備

(1) Quantulus 1220低本底液閃譜儀，PerkinElmer公司生產，上海市計量測試技術研究院檢定。性能指標：3H，相對效率28.4%，本底0.88 min-1，探測限1.0 Bq/L，測量時采用20 mL聚乙烯計數瓶；14C，相對效率46.4%，本底1.67 min-1，探測限0.03 Bq/g(碳)，測量時采用20 mL低鉀玻璃瓶。

(2) Vario EL cube 元素分析儀，德國Elementar公司生產。檢測限<4×10-5，廣州計量檢測技術研究院檢定。

(3) OTCS11/3型三溫區開啟式管式爐，上海怡星機電設備有限公司生產。

1.3 樣品采集與測量

1.3.1樣品采集

(1) 空氣中3H樣品

空氣中3H樣品的采集使用抽濕機，采集水樣量不少于100 mL。采樣過程中記錄空氣溫度和相對濕度。采集完畢將水樣裝入玻璃樣品瓶，盡快運回實驗室處理。

(2) 空氣中14C樣品

空氣中CO2捕集采用兩級鼓泡吸收瓶，吸收瓶中裝濃度3 moL/L NaOH捕集液100 mL，連接抽氣泵與吸收瓶，調節流量為2 L/min，連續采樣48 h，每次采樣累積體積2～3 m3，采樣完畢將捕集液裝入聚乙烯瓶中密封保存。

(3) 生物樣品

采集松針樣品，只采集兩年生的松葉，采集5～10棵樹。選擇樹高4 m以下，樹干直徑小于10 cm，并且尚未經過人工修枝。

采集草樣時，選擇上空沒有樹木覆蓋的場所，取新鮮葉子。

1.3.2測量

1.3.2.1空氣中3H樣品的測量

移取蒸餾合格的水樣8 mL于計數瓶中，加入12 mL ULTIMA GOLD閃爍液混合搖勻。用酒精濕棉球擦拭計數瓶外壁后，將計數瓶放入低本底液閃譜儀中進行暗適應24 h后測量。

空氣中3H活度濃度由式(1)計算[5]：

×Q×H×1000

(1)

式中，CH-3為空氣中3H的活度濃度，mBq/m3；N為樣品計數率，min-1；Nb為本底計數率，min-1；60為單位換算系數，s/Bq；E為探測效率；mH2O為測量用水量，g；Q為采樣期間平均溫度下的飽和水汽密度，g/m3；H為采樣期間空氣平均相對濕度，%；1000為單位換算系數，mBq/Bq。

1.3.2.2空氣中14C樣品的測量

將采集14C樣品的捕集液轉移至1 L燒杯中，用 NH4Cl溶液調pH值為10.5，邊攪拌邊加入飽和CaCl2溶液，得到CaCO3沉淀，將沉淀洗滌、過濾、烘干。稱取制好的CaCO3樣品2 g，放在測量瓶中，加入14 mL閃爍液，4 mL無3H水，混勻成懸浮液。在測量儀器中避光2～3 h后測量。

空氣中14C比活度由式(2)計算[6]：

(2)

式中，CC-14為空氣中14C的比活度，Bq/g(碳)；0.12為CaCO3中C占百分比；mCaCO3為測量用CaCO3的量，g。

1.3.2.3生物樣品的測量

取烘干的生物樣35 g放入到三溫區管式爐中，連接氣路，調節好氧氣和氮氣的給氣量，開啟燃燒爐程序，使樣品充分氧化分解，將有機結合氚轉化為氚化水。通過冷凝管收集水蒸氣。向收集的冷凝水中加入過氧化鈉調節pH至中性(6～8)，常壓蒸餾，量取蒸餾合格的水樣8 mL于計數瓶中，加入12 mL ULTIMA GOLD閃爍液混合搖勻待測。生物樣燃燒產生的CO2采用2 moL/L NaOH 100 mL捕集液收集，捕集液后處理方法同空氣14C樣品的測量。

生物中有機結合氚(OBT)由式(3)計算[7]：

×K×n×1000

(3)

式中，AOBT為生物中有機結合氚的活度濃度，Bq/kg(鮮)；K為樣品中的含氫率；n為生物樣品的干鮮比；1000為單位換算系數，g/kg。

生物中14C比活度由式(2)計算。

1.4 質量保證

與蘇州熱工研究院有限公司、陽江核電有限公司等進行測量比對，結果無顯著差異。

每半個月利用儀器自帶源測量裝置的本底和效率，檢驗其穩定性，發現異常及時查明原因；每年或檢修后對測量裝置進行泊松分布檢驗；嚴格按照計量認證的要求定期對儀器進行檢定。

定期對測量裝置進行刻度。一旦實驗室環境條件等發生變化，及時對儀器進行再刻度。

2 結果和分析

2.1 空氣樣品3H 和14C放射性水平監測結果

2015—2017年廣東省陽陽江核電站周圍空氣中3H 和14C放射性水平監測結果列于表1。由表1可見，大澳、允泊空氣中3H 和14C放射性水平與對照點相近，與本底調查相近[8]。

表1 2015—2017年廣東省陽江核電站周圍空氣中3H 和14C放射性水平監測結果

表2 2015—2017年廣東省陽江核電站周圍生物樣品中3H和14C放射性水平監測結果

2.2 生物樣品3H 和14C放射性水平監測結果

2015—2017年廣東省陽陽江核電站周圍生物樣品中中3H 和14C放射性水平監測結果列于表2。由表2可見，與對照點相比，觀景平臺、大澳、平堤水庫監測點的3H 和14C的放射性水平相近。

3 結語

2015—2017年陽江核電站周圍環境空氣及生物樣品中3H、14C放射性水平監測結果表明，陽江核電站運行以來，未對周圍環境造成影響。