深圳市冬季PM2.5中水溶性有機物的來源特征

高茂尚,李慧穎,李嫣婷,魏 靜,孫逸飛,何凌燕,黃曉鋒

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深圳市冬季PM2.5中水溶性有機物的來源特征

高茂尚,李慧穎,李嫣婷,魏 靜,孫逸飛,何凌燕,黃曉鋒*

(北京大學深圳研究生院,城市人居環境科學與技術實驗室,廣東 深圳 518055)

利用連續液化采樣器(PILS)-超聲霧化器-氣溶膠化學組分檢測儀(ACSM)聯用系統,對深圳市冬季PM2.5中水溶性組分進行在線連續觀測,獲取高時間分辨率的水溶性有機物(WSOM),SO42-,NO3-,NH4+和Cl-濃度信息以及WSOM的質譜結構信息.分析結果表明:PM2.5中水溶性組分的總質量濃度變化范圍為4.0~117μg/m3,平均濃度為20.1μg/m3,其中WSOM(25.2%)和SO42-(22.4%)是最主要的貢獻組分.ACSM質譜顯示WSOM具有氧化態有機氣溶膠(OOA)的質譜特征,其氧碳比(O/C)的平均值達到(0.60±0.09),且WSOM與二次無機離子(SO42-+ NO3-)和鉀(K)有強相關性,與黑碳(BC)的相關性較弱,表明了觀測期間WSOM主要來源于二次反應產生的二次有機氣溶膠(SOA)和生物質燃燒,與機動車等一次排放沒有明顯關系.

水溶性有機物(WSOM)；連續液化采樣器(PILS)；氣溶膠化學組分檢測儀(ACSM)；在線分析；二次有機氣溶膠

水溶性有機物(WSOM)通常指顆粒物中能夠以水為溶劑提取下來的有機化合物.WSOM是顆粒物中的重要組成成分,約占細顆粒物質量的10%~ 70%[1].WSOM作為大氣顆粒物的主要組分之一,能夠產生多種顯著的環境和氣候效應:它具有較強的吸濕性,可以降低大氣能見度,改變云凝結核(CCN)的特性;此外,WSOM還可以廣泛地參與含水氣溶膠和云中復雜甚至未知的液相化學反應,從而可能對區域環境質量和全球大氣化學循環轉化產生影響[2-3],因此WSOM受到越來越廣泛的關注.WSOM不是一種或一類化合物,而是由一系列官能團不同的復雜化合物組成.目前,已被解析出來的WSOM組分大致分為5個類別,分別是多羥基化合物和聚醚,單羧酸與二羧酸,氨基酸,多羧酸和腐殖質[4].其測量常采用離線測量方法,將其采集到特氟龍膜上,提取至溶液后,采用不同的手段檢測混合物的具體組分信息.

相比離線分析方法,在線原位測量方法可為研究有機氣溶膠在大氣中的來源及轉化過程提供高時間分辨率的數據信息.Sullivan等[5]通過將連續液化氣溶膠采樣器(PILS)與總有機碳分析儀(TOC)聯用,開發了第一套PILS-TOC系統,并成功應用于2003年圣路易斯地區水溶性有機碳(WSOC)的測量,得到了WSOC與OC的比值及其變化規律,并解析了WSOC的來源.Xu等[6]在2013年美國的城市和鄉村點的觀測中,在HR-ToF-AMS的采樣路徑前加了PILS裝置,實現了基于氣溶膠質譜技術的細顆粒物中的WSOM在線測量,并利用正交矩陣因子分析模型(PMF)解析WSOM的來源,結果表明WSOM主要來自于生物質燃燒氣溶膠(BBOA)和二次有機氣溶膠(SOA).Li等[7]在2016年搭建了PILS-超聲霧化器-ACSM(氣溶膠化學組分檢測儀)聯用系統,ACSM是AMS的一種簡化版本,與AMS原理類似[8],具有運行穩定、操作簡便的優點,PILS-超聲霧化器-ACSM實現了在線連續測量2016年深圳春季PM2.5中水溶性組分,并提供高時間分辨率的WSOM,SO42-,NO3-,NH4+及Cl-的定量信息和WSOM的質譜特征信息,為研究WSOM的來源與轉化機制提供了更全面的信息支持.

本研究應用PILS-超聲霧化器-ACSM聯用的分析系統,對深圳冬季PM2.5中的水溶性組分進行在線測量,進一步識別珠江三角洲地區WSOM來源,完善對其轉化機制和影響因素的認識.

1 儀器與方法

1.1 觀測點位

本研究觀測點位于深圳大學城北京大學深圳研究生院內(22°35′28″N,113°58′30″E)(圖1),該點位處于深圳市市區西部,屬于中度污染水平,能代表一定的城市區域污染特征.儀器的采樣口架設于教學樓四樓樓頂,距地面約25m,周圍主要是水庫和療養基地,植被覆蓋率高,除了距離采樣點約100m的距離內有一條柏油馬路,周圍無明顯污染源.觀測時間為2016年12月9日~2017年1月19日,此時深圳正值冬季,平均氣溫為18.6℃,平均相對濕度為73%,主導風為偏北風,平均風速較小(0.8m/s).

圖1 觀測點位地理位置

1.2 分析方法

本研究利用PILS-超聲霧化器-ACSM聯用的分析系統,在連續液化氣溶膠采樣器中(PILS),氣溶膠中的水溶性組分被不間斷地提取出來形成連續的樣品溶液.使用CETAC公司生產的U5000AT+型超聲霧化器(UN),將水溶性提取液通過蠕動泵的輸送作用以0.25mL/min的流速送入霧化腔,在超聲震蕩的作用下樣品液滴被碎裂為細小濃密的含水氣溶膠,使用合成空氣作為系統載氣,將這些含水氣溶膠通過硅膠干燥管和Nafion Dryer后送入ACSM系統進行檢測.整個氣溶膠的霧化和干燥過程均在常溫下進行.PILS-超聲霧化器-ACSM系統的樣品采集時間分辨率為15min,因此能夠得到高時間分辨率的WSOM,SO42-,NO3-,NH4+及Cl-濃度信息和WSOM的質譜特征信息.具體分析方法詳見Li[7].

本研究除了同步應用微振蕩天平細顆粒物測量儀(Taper Element Oscillating Microbalance, TEOM, 1400a, R&P Co., Inc., USA)在線測量大氣PM2.5的濃度,黑碳儀(Aethalometer, AE-31, Magee Sci., USA)在線測量PM2.5中黑碳(BC)的濃度之外,還利用一臺自動多金屬檢測儀(Xact 625,先河環保, 中國)在線監測氣溶膠中的生物質燃燒示蹤物-鉀的濃度.其中,測量大氣PM2.5濃度的TEOM會定期進行流量校準并與ACSM和黑碳儀的測量結果進行比對,比對結果具有較高的相關性(2>0.85). Xact 625通過卷輪式濾紙帶采集樣品,并通過X射線熒光光譜(XRF)技術對沉積在紙帶濾膜的顆粒物進行無損分析.Xact 625完成采樣后,控制器會記錄金屬的濃度數據(ng/m3),可在控制器上直接查看濃度數據.

2 結果與討論

2.1 水溶性組分的組成與變化趨勢

圖2展示了觀測期間PM2.5及各化學組分的時間變化趨勢.可以看出,1月1日~12日,出現了一次長時間的顯著污染過程;隨后受到了強冷空氣影響, PM2.5中各化學組分質量濃度均呈現顯著下降趨勢.總體來說,深圳冬季溫濕度較低,風速較小的氣象條件不利于污染物的擴散與清除,容易造成較高的污染.

圖2 深圳市冬季觀測期間水溶性組分的組成與變化趨勢

(a)觀測期間的氣象條件;(b)觀測期間PM2.5的時間序列;(c)觀測期間水溶性組分和BC的時間序列;(d)整個冬季觀測時期,重污染時期和強冷空氣時期污染物各組分平均質量濃度組成

整個觀測期間,水溶性組分的總質量濃度變化范圍為4.0~117μg/m3,平均濃度為(20.1±16.7)μg/m3,其中WSOM和SO42-是最主要的貢獻組分,分別占總組分質量的25.2%和22.4%,之后依次是NO3-(13.8%),NH4+(14.3%),和Cl-(1.7%).重污染期間水溶性組分的平均質量濃度達到(24.9±21.3)μg/m3,相對整個觀測期間平均值上升了19.3%.冬季重污染期間NO3-的平均濃度升高達到50%,增長最為顯著,說明了氮氧化物轉化的光化學反應對于冬季顆粒物高污染形成的重要性.深圳受強冷空氣影響期間,大氣的擴散條件較好,各組分質量濃度均有明顯地下降,水溶性組分的平均質量濃度僅(16.9± 8.0)μg/m3,對深圳市冬季的重污染起到良好的緩解作用.

2.2 WSOM的日變化趨勢

圖3展示了各水溶性組分及O/C的日變化趨勢.觀測期間WSOM的日變化趨勢相對平穩,與SO42-的日變化趨勢相似,體現了區域傳輸的特征[10].另外,WSOM的日變化趨勢與以往研究中二次有機物(SOA)的日變化趨勢也相符合[11-13],說明可能主要來自于二次生成.WSOM的O/C值的日變化趨勢,基本呈現“白天高,夜晚低”的特征.O/C值的日變化趨勢在16:00時左右達到峰值,與WSOM質量濃度在下午達到峰值的時間一致,說明光化學二次生成對于WSOM的貢獻較大.另外WSOM在早上9:00(早高峰之后1h),出現了一個較小的峰值, WSOM兩次峰值時間均與NO3-的峰值時間相同,說明冬季WSOM中部分是由機動車排放的氣態前體物經大氣光化學反應產生的.黃曉鋒等[14]根據PMF模型解析結果得出在深圳2009年秋、冬季采集的PM2.5中SOA的主要來源是機動車排放的氣態前體物.

2.3 WSOM的平均質譜特征

冬季觀測期間WSOM的平均質譜如圖4所示.有機氣溶膠中氧元素和碳元素的物質的量比(O/C)是表征有機氣溶膠老化程度的重要參數,是能夠直接代表大氣有機氣溶膠氧化態的表征參數. Canagaratna等[29]通過對AMS高質量分辨率質譜的識別,得出計算O/C的擬合公式.以往AMS的研究結果顯示,不同來源或不同性質的有機氣溶膠的O/C不同.一次有機氣溶膠的O/C值較低,機動車排放、餐飲源和生物質燃燒產生的有機物的O/C值分別為0.03~ 0.04[30],0.11~0.14[30],0.3~0.45[27-31].Ng等[15]基于全球AMS的監測數據總結了OOA的O/C值的范圍(0.3~0.9),平均值為(0.62 ± 0.15).本研究中WSOM的O/C值范圍為0.27~0.92,平均O/C值為(0.60±0.09)屬于OOA的O/C值范圍,說明深圳冬季觀測期間WSOM主要為OOA.

離子碎片/60(C2H4O+)主要來源于生物質燃燒產生的左旋葡聚糖等多醇化合物的分子斷裂,是生物質燃燒氣溶膠(BBOA)的特征離子碎片[20-27].當城市地區不受生物質燃燒影響時,離子碎片/60的60低于0.3%;當受生物質燃燒影響時,60大于0.3%[23,27-28].而本研究中觀測得到的60均在0.3%左右./60主要由生物質燃燒中纖維素分解形成的左旋葡聚糖等糖類水溶性物質產生,因此BBOA水溶性的不確定性對質譜中60的影響并不明顯.以往研究表明,在氣相和水相中,左旋葡聚糖的氧化較為迅速,其快速氧化導致/60的信號快速衰減,使BBOA的質譜失去其特征標記[32-34].Bougiatioti等[35]在地中海的觀測結果表明, BBOA能夠在不到一天的時間內迅速轉換為OOA,導致60不斷下降至可忽略水平.本研究觀測得到的60均在0.3%左右,這一結果也與采樣點所處的城市特征一致,采樣點周邊沒有生物質燃燒活動,生物質燃燒主要來自采樣點北方農村地區的污染傳輸.

圖4 深圳冬季觀測期間WSOM平均質譜

2.4 相關性分析

通過對WSOM與源示蹤物進行相關性分析可以進一步確定WSOM的來源屬性.圖5展示了觀測期間WSOM與各組分的相關性比對和時間序列比對.BC是化石燃料和生物質不完全燃燒的產物,是機動車等一次排放產物的示蹤物.冬季WSOM與BC相關性較弱(2=0.27),但與無機二次離子組分具有很高的相關性(2=0.76),說明在冬季采集得到的WSOM受大氣二次反應作用較大,而與機動車等一次排放無明顯相關性.K+是生物質燃燒的指示物[36],可用于大氣顆粒物中的生物質燃燒排放貢獻的識別.觀測期間,并沒有K+同步在線測量數據,但自動多金屬檢測儀在線測得的K元素濃度與通過離子色譜測量同一采樣點的24h膜樣品K+的濃度高度相關(2=0.82)(圖6),結合考慮鉀鹽易溶,因此可以用K元素作為生物質燃燒產生氣溶膠的替代示蹤物.冬季采集的WSOM與K具有較好的相關性(2=0.54),說明在冬季采集得到的WSOM同樣受到生物質燃燒的影響,這也與黃曉鋒等[14]關于珠江三角洲地區生物質燃燒是細粒子中有機物或WSOM的一個重要來源的研究結果一致.

圖5 WSOM與源示蹤物的時間序列和相關性分析

(a)WSOM與BC的時間序列及其相關性比對;(b)WSOM與鉀的時間序列及其相關性比對;(c)WSOM與二次無機離子的時間序列及其相關性比對

圖6 深圳冬季觀測期間K+與K的相關性比對

3 結論

3.1 觀測得到水溶性組分的總質量濃度變化范圍為4.0~117μg/m3,平均濃度為(20.1±16.7)μg/m3,其中WSOM和SO42-是最主要的貢獻組分,分別占總組分質量的25.2%和22.4%.重污染期間NO3-的平均濃度增長最為顯著,體現了氮氧化物的光化學反應對形成高污染的重要性.

3.2 觀測期間WSOM的日變化趨勢相對平穩,總體體現了區域傳輸的特征;而WSOM的峰值時間說明冬季機動車排放的氣態前體物大氣光化學反應對WSOM具有顯著影響.

3.3 觀測期間WSOM的平均O/C值為(0.60 ± 0.09),屬于OOA的O/C值范圍,說明深圳冬季觀測期間采集得到的WSOM主要為OOA.

3.4 相關性分析表明,WSOM與二次無機離子(SO42-+ NO3-)和生物質氣溶膠的指示物-鉀(K)有強相關性,而與BC的相關性很弱,表明了觀測期間WSOM主要來源于二次有機氣溶膠和生物質燃燒.

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Source characteristics of water-soluble organic matters in PM2.5in the winter of Shenzhen.

GAO Mao-shang, LI Hui-ying, LI Yan-ting, WEI Jing, SUN Yi-fei, HE Ling-yan, HUANG Xiao-feng*

(Key Laboratory of Urban Human Residential Environmental Science and Technology, Shenzhen Graduate School, Peking University, Shenzhen 518055, China)., 2018,38(11)：4017~4022

In this study, a combined system of particle-into-liquid sampler (PILS)-Nebulizer-aerosol chemical speciation monitor (ACSM) was applied in the on-line measurement of water-soluble components in PM2.5in winter in Shenzhen. High temporal resolution concentrations of WSOM, sulfate, nitrate, ammonium and chloride and their mass spectra were simultaneously obtained. The mass concentration of the water-soluble species in PM2.5ranged from 4.0~117μg/m3, with an average of 20.1μg/m3, and sulfate and WSOM were the most abundant components. The characteristics of the mass spectrum of WSOM was similar to that of oxygenated organic aerosols, and the average O/C was 0.60±0.09. We found that WSOM strongly correlated with secondary inorganic ions (SO42-+NO3-) and potassium (K), while the correlation with black carbon (BC) weakened. All evidence showed that the contribution of secondary organic aerosol (SOA) and biomass burning to WSOM was much greater than local primary emission in winter of Shenzhen.

water-soluble components (WSOM)；particle-into-liquid sampler (PILS)；aerosol chemical speciation monitor (ACSM)；on-line measurement；SOA

X513

A

1000-6923(2018)11-4017-06

高茂尚(1993-),男,安徽宿州人,碩士,主要從事PM2.5中水溶性有機物的研究.

2018-04-22

國家自然科學基金資助(91744202);深圳市科技計劃(JCYJ20170412150626172,JCYJ20160122105855253)

* 責任作者, 教授, huangxf@pku.eud.cn