基于文獻(xiàn)計(jì)量分析的三峽庫(kù)區(qū)消落帶土壤重金屬污染特征研究①

孫虹蕾，張 維，崔俊芳，張建強(qiáng)，唐翔宇

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基于文獻(xiàn)計(jì)量分析的三峽庫(kù)區(qū)消落帶土壤重金屬污染特征研究①

孫虹蕾1,2，張 維3*，崔俊芳2，張建強(qiáng)1，唐翔宇2

(1 西南交通大學(xué)地球科學(xué)與環(huán)境工程學(xué)院，成都 611756；2 中國(guó)科學(xué)院水利部成都山地災(zāi)害與環(huán)境研究所，山地表生過(guò)程與生態(tài)調(diào)控重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室，成都 610000；3重慶工商大學(xué)旅游與國(guó)土資源學(xué)院，重慶 400067)

三峽庫(kù)區(qū)消落帶土壤/沉積物中重金屬的研究受到日益重視，重金屬的歸趨對(duì)三峽庫(kù)區(qū)的水環(huán)境和生態(tài)安全有重要意義。通過(guò)CNKI和Web of Science數(shù)據(jù)庫(kù)檢索了2001—2016年三峽消落帶土壤/沉積物重金屬污染特征研究的文獻(xiàn)，并利用文獻(xiàn)計(jì)量學(xué)方法分析文獻(xiàn)特性及研究進(jìn)展。2001—2016年，國(guó)內(nèi)外發(fā)表的相關(guān)中英文文獻(xiàn)分別為69篇、12篇，2011年發(fā)文量最多(15篇)，此后一直維持在年產(chǎn)量≥5篇的水平，重慶和湖北的高校及研究所是研究主力?？d論文最多的是環(huán)境學(xué)方面的期刊(19.75%)。所涉最多的主題是“重金屬的污染調(diào)查及評(píng)價(jià)”(51.85%)。Cd的污染程度最大，且易遷移形態(tài)平均比例相對(duì)較高(>38%)，是消落帶首要的污染控制元素，施肥是農(nóng)業(yè)消落帶Cd的主要來(lái)源。Pb和Hg的污染程度也較大且易遷移形態(tài)的比例均大于22%，交通污染是其主要來(lái)源。工業(yè)廢物的點(diǎn)源排放對(duì)消落帶重金屬(Cd、Pb、Cu、Zn、As)普遍有較大貢獻(xiàn)。消落帶內(nèi)重金屬以垂向遷移為主，而植物對(duì)Cd、Cu、Zn具有較強(qiáng)的富集能力。淹水導(dǎo)致的pH、Eh、溫度、有機(jī)質(zhì)等變化對(duì)固液界面重金屬的交互作用及形態(tài)變化有重要影響。今后，應(yīng)加強(qiáng)消落帶土壤理化性質(zhì)和水力學(xué)性質(zhì)變化對(duì)重金屬地球化學(xué)行為影響，以及重金屬示蹤技術(shù)應(yīng)用和泥沙富集重金屬二次釋放行為的研究。

三峽庫(kù)區(qū)；消落帶；重金屬；土壤；文獻(xiàn)計(jì)量分析

長(zhǎng)江三峽庫(kù)區(qū)位于壩址湖北宜昌至庫(kù)尾重慶江津之間(圖1A)，在2003年、2006年及2010年分別實(shí)現(xiàn)淹水高度135、156和175 m后，三峽水庫(kù)成為了目前世界上最大的水利工程[1]。隨著三峽工程的推進(jìn)及水庫(kù)的調(diào)整運(yùn)行，其潛在的環(huán)境影響如水環(huán)境質(zhì)量、泥沙輸移、地形地貌演變等受到了國(guó)內(nèi)外的廣泛關(guān)注[2]。

三峽庫(kù)區(qū)消落帶是三峽水庫(kù)在最高運(yùn)行水位(175 m)和最低水位(145 m)之間形成的落差近30 m，面積約349 km2的水陸交錯(cuò)帶(圖1B)。每年5月底開(kāi)始，庫(kù)區(qū)水位階段性降至最低點(diǎn)145 m，消落帶逐級(jí)出露，受到雨季集中降雨的作用。這期間消落帶農(nóng)業(yè)活動(dòng)、庫(kù)區(qū)生產(chǎn)和生活廢棄物的排放以及上游來(lái)水和泥沙攜帶等途徑輸入的污染物的沉降，可能使消落帶成為污染物(如重金屬)的匯。而每年9月底庫(kù)區(qū)水位逐漸上升至175 m，旱季期間消落帶絕大部分處于淹水狀態(tài)。淹水期間消落帶沉積物及土壤中的污染物可能通過(guò)溶解、交換等方式遷移進(jìn)入水體，使得消落帶成為庫(kù)區(qū)的水污染源。除反季節(jié)的水位變化外，在如此高強(qiáng)度、長(zhǎng)時(shí)間的周期性干濕交替以及夏季出露期降雨侵蝕的耦合作用下，三峽庫(kù)區(qū)消落帶土壤的理化性質(zhì)、結(jié)構(gòu)及穩(wěn)定性可能發(fā)生較大變化，進(jìn)而影響污染物的形態(tài)分布以及釋放遷移等地球化學(xué)行為。

重金屬?gòu)膹V義上來(lái)說(shuō)包括比重>4.0的約60種元素或比重>5.0的約45種元素，且包含毒性較大的As等類金屬元素[3]。環(huán)境意義上關(guān)注的重金屬主要包括Cd、Pb、Cr、Hg、Cu、Zn、As等生物毒性較顯著的元素。重金屬可能直接影響土壤的生物活性和養(yǎng)分吸收，同時(shí)通過(guò)食物鏈富集放大后間接威脅人體健康[4]。另一方面，土壤及沉積物中的重金屬在理化條件改變的情況下可能通過(guò)水力擾動(dòng)釋放、遷移轉(zhuǎn)化等途徑進(jìn)入水體，對(duì)水生生態(tài)系統(tǒng)安全構(gòu)成較大威脅[5]。全球?qū)用嫔?，尤其?duì)于新建的水庫(kù)，河濱帶土壤及沉積物中重金屬的積累與釋放是最重大的環(huán)境問(wèn)題之一，并且與人類活動(dòng)密切相關(guān)[6]。隨著三峽工程的推進(jìn)，三峽庫(kù)區(qū)消落帶土壤及沉積物中重金屬污染特征的研究受到日益重視。從2003年開(kāi)始，相關(guān)論文數(shù)量持續(xù)增長(zhǎng)，2009年后論文數(shù)量躍居消落帶土壤研究主題的首位[7]。但目前還缺乏文獻(xiàn)對(duì)該區(qū)域重金屬研究的總體情況進(jìn)行評(píng)述，尤其是三峽庫(kù)區(qū)消落帶不同區(qū)段和淹水高度上重金屬分布及地球化學(xué)行為的對(duì)比。因此，本文從文獻(xiàn)計(jì)量分析的角度出發(fā)，總結(jié)消落帶土壤及沉積物中重金屬分布的時(shí)空異質(zhì)性、消落帶重金屬污染評(píng)價(jià)和來(lái)源探析以及消落帶重金屬的地球化學(xué)行為特征，以期為“后三峽”時(shí)代庫(kù)區(qū)生態(tài)安全和水環(huán)境保護(hù)提供參考。

圖1 三峽庫(kù)區(qū)位置(A)及消落帶示意圖(B)

1 三峽庫(kù)區(qū)消落帶土壤重金屬的文獻(xiàn)計(jì)量分析

1.1 文獻(xiàn)檢索

中文文獻(xiàn)基于中國(guó)學(xué)術(shù)期刊網(wǎng)絡(luò)出版總庫(kù)及中國(guó)學(xué)位論文全文數(shù)據(jù)庫(kù)，以“主題”、“篇名”、“關(guān)鍵詞”為檢索字段，以“三峽”、“消落帶/消落區(qū)/漲落帶/河濱帶”、“土壤”、“沉積物”、“重金屬”為檢索詞進(jìn)行文獻(xiàn)檢索，檢索到69篇文獻(xiàn)，其中期刊論文、學(xué)位論文及會(huì)議論文分別為54、14和1篇。英文文獻(xiàn)以Web of science數(shù)據(jù)庫(kù)為數(shù)據(jù)源，以“主題”、“標(biāo)題”為檢索字段，以“Three Gorges Reservoir”、“water level fluctuation zone”、“riparian zone”、“heavy metal”、“soil”、“sediment”為檢索詞，檢索到12篇文獻(xiàn)。中英文文獻(xiàn)一共81篇。所有文獻(xiàn)檢索信息的截止時(shí)間是2016年12月。

1.2 文獻(xiàn)計(jì)量分析

1.2.1 研究機(jī)構(gòu)分布 表1列出了三峽庫(kù)區(qū)消落帶土壤/沉積物中重金屬研究論文發(fā)表總量排名前十的研究機(jī)構(gòu)(以第一作者的通訊地址統(tǒng)計(jì))。這些機(jī)構(gòu)總共發(fā)表論文70篇，占檢索文獻(xiàn)總數(shù)的86.42%。研究機(jī)構(gòu)存在明顯的地域分布特征。三峽庫(kù)區(qū)所跨的重慶市和湖北省的高校及研究所是研究主力。重慶市的科研機(jī)構(gòu)所發(fā)表的相關(guān)中英文論文數(shù)量占排名前十的所有機(jī)構(gòu)發(fā)文總量的比例分別為84.48% 和33.33%。西南大學(xué)以19篇的發(fā)文量位居第一，但還未發(fā)表相關(guān)英文論文。重慶三峽學(xué)院所處三峽庫(kù)區(qū)腹地(萬(wàn)州區(qū))給消落帶研究提供了便利條件，其發(fā)文量位居第二，但其英文論文數(shù)量只有1篇。中國(guó)科學(xué)院武漢植物園英文論文發(fā)文量最多(4篇)。因此，不同機(jī)構(gòu)在中英文論文發(fā)表的側(cè)重方面差異較大。

1.2.2 年度論文發(fā)表數(shù)量的變化 2001年最早出現(xiàn)了關(guān)于三峽消落帶土壤重金屬的文獻(xiàn)(圖2)。隨著2003年三峽工程第一次蓄水及其后續(xù)推進(jìn)建設(shè)，消落帶土壤/沉積物中重金屬研究的論文數(shù)量逐漸增加。三峽水庫(kù)實(shí)現(xiàn)最高淹水高度后(2010年)，2011年相關(guān)論文數(shù)量達(dá)到峰值(15篇/年)，且2009—2011年相關(guān)論文統(tǒng)計(jì)數(shù)量占檢索文獻(xiàn)總量的比例高達(dá)30.86%。此后發(fā)文量雖有所下降，但一直維持在較高水平(≥5篇/年)，表明消落帶重金屬的研究受到持續(xù)較高程度的關(guān)注。相應(yīng)地，消落帶土壤研究主題中以“重金屬”為關(guān)鍵詞的論文數(shù)量高于以“氮”、“磷”等為關(guān)鍵詞的論文發(fā)表量[7]。

表1 三峽庫(kù)區(qū)消落帶土壤重金屬研究發(fā)文量前十的研究機(jī)構(gòu)及其文獻(xiàn)統(tǒng)計(jì)

注：表中論文形式包括期刊論文和學(xué)位論文。

圖2 三峽庫(kù)區(qū)消落帶土壤/沉積物重金屬研究年度論文發(fā)表數(shù)量

從圖3可以看出，中文論文是期刊論文發(fā)文量的絕對(duì)主體。從2001年到2015年，中文期刊論文數(shù)量快速增長(zhǎng)，在2011年達(dá)到最高水平(14篇)。而英文期刊論文直至2011年才開(kāi)始出現(xiàn)，2014年達(dá)到4篇的最高產(chǎn)量。2011—2016年，英文期刊論文占全年發(fā)文總數(shù)的比例介于6.67% ~ 44.44%。因此，雖然近年來(lái)三峽消落帶土壤/沉積物重金屬的研究成果開(kāi)始向國(guó)際推廣，但推廣的面和強(qiáng)度仍需提升，未來(lái)可以加強(qiáng)國(guó)內(nèi)外科研機(jī)構(gòu)在消落帶的合作研究。

1.2.3 文獻(xiàn)來(lái)源統(tǒng)計(jì) 所檢索到的中文文獻(xiàn)中，碩博士學(xué)位論文為14篇，占論文總數(shù)的17.28%，其中12篇論文的完成單位均為重慶市和湖北省的高校和研究所。期刊論文方面，表2列出了刊載篇數(shù)≥2篇的中英文期刊發(fā)文情況。對(duì)于中文期刊論文，環(huán)境學(xué)方面的期刊刊載最多，《環(huán)境科學(xué)》《環(huán)境科學(xué)與技術(shù)》《環(huán)境化學(xué)》及其他環(huán)境學(xué)方面的期刊共16篇，占論文總數(shù)的19.75%。其次是土壤科學(xué)方面的期刊如《水土保持學(xué)報(bào)》《土壤學(xué)報(bào)》及《土壤通報(bào)》等共8篇，占論文總數(shù)的9.88%。此外，生態(tài)學(xué)方面的期刊如《水生態(tài)學(xué)雜志》《生態(tài)科學(xué)》《中國(guó)生態(tài)農(nóng)業(yè)學(xué)報(bào)》等共4篇，占論文總數(shù)的4.94%。以上表明三峽消落帶土壤/沉積物重金屬的研究受到了多種學(xué)科科研工作者的關(guān)注。而對(duì)于英文期刊論文，只有“Environmental Science and Pollution Research”刊載了2篇，其余刊載英文期刊包括“Environmental Pollution”、“Science of the Total Environment”及“Ecological Indicators”等(均為1篇，表中未列出)。

圖3 三峽庫(kù)區(qū)消落帶土壤/沉積物重金屬研究中英文論文發(fā)表數(shù)量

1.2.4 關(guān)鍵詞統(tǒng)計(jì) 按論文的關(guān)鍵詞對(duì)檢索文獻(xiàn)進(jìn)行統(tǒng)計(jì)分析，結(jié)果如表3所示。中英文文獻(xiàn)中普遍存在的關(guān)鍵詞為“重金屬”、“三峽”、“消落帶”/“消落區(qū)”等。此外，“調(diào)查”或“評(píng)價(jià)”是出現(xiàn)頻率最多的關(guān)鍵詞，共有20篇；而“分布”、“形態(tài)”、“遷移”等也是較常見(jiàn)的關(guān)鍵詞。以“修復(fù)”為關(guān)鍵詞的論文是最少的，只有6篇。可見(jiàn)，對(duì)三峽消落帶土壤/沉積物重金屬的研究主要集中在重金屬的污染評(píng)價(jià)及其地球化學(xué)行為方面。

表2 刊載篇數(shù)2篇及2篇以上的期刊匯總

表3 文獻(xiàn)中主要關(guān)鍵詞統(tǒng)計(jì)情況

2 研究?jī)?nèi)容及進(jìn)展

2.1 消落帶土壤重金屬污染調(diào)查與評(píng)價(jià)

土壤重金屬類別及含量的調(diào)查是其環(huán)境風(fēng)險(xiǎn)評(píng)價(jià)的前提。三峽庫(kù)區(qū)消落帶該主題的中英文文獻(xiàn)分別有34篇、8篇，占所有檢索文獻(xiàn)的51.85%。陳梓云與彭夢(mèng)俠[10-12]最早展開(kāi)了三峽庫(kù)區(qū)消落帶土壤重金屬(Pb、Cr、Cd)的背景調(diào)查工作。表4總結(jié)了三峽庫(kù)區(qū)消落帶土壤中主要重金屬含量。

表4 三峽庫(kù)區(qū)土壤中主要重金屬含量(mg/kg)

由表4可看出，主要重金屬元素Zn、Cu、Pb、Cr、Hg、As、Cd中除Cr外均已超過(guò)三峽庫(kù)區(qū)背景值，且每種重金屬元素的含量范圍均跨度很大，這與三峽庫(kù)區(qū)地域及土地利用類型有關(guān)。三峽庫(kù)區(qū)的土地利用類型主要有農(nóng)用地(耕地、園地、林地)、采礦地、城鎮(zhèn)住宅及工業(yè)用地和荒地。香溪河流域分布有磷礦，其土壤中的Cr含量顯著高于其他土地利用類型，最高含量達(dá)背景值的2倍左右，而其余地區(qū)的Cr含量大多在背景值以下。農(nóng)用地的Cd含量相對(duì)較高，最高含量達(dá)到3.03 mg/kg[9]，與農(nóng)藥化肥的施用有關(guān)，是其余土地類型中的5 ~ 10倍。工業(yè)較集中的地方Zn含量普遍高于其他土地利用類型，城鎮(zhèn)住宅區(qū)的Cu、Hg、Pb污染較為突出?；牡氐闹亟饘傥廴鞠噍^前面幾種類型較為輕緩，除部分荒地As含量超過(guò)均值1倍外，其余重金屬含量多在均值以下。

除土地利用類型外，蓄水情況也是影響土壤重金屬含量的因素之一。三峽工程蓄水前，長(zhǎng)江干流忠縣至奉節(jié)段及支流澎溪河(也稱小江)消落帶土壤中Pb、Cr含量均在自然背景范圍內(nèi)，Cd含量達(dá)到土壤環(huán)境質(zhì)量標(biāo)準(zhǔn)(GB15618-1995)二級(jí)標(biāo)準(zhǔn)[10-12]。從土壤類型來(lái)看，石灰?guī)r土中重金屬的含量普遍高于紫色土和潮土[13]。土壤剖面上，淋溶層、淀積層與母質(zhì)層中重金屬分布存在較大異質(zhì)性，表層土壤中Hg、Cd、As含量的變異系數(shù)均較高(>60%)，且Cd表現(xiàn)出強(qiáng)烈的表層富集特征[14-15]。消落帶高程內(nèi)(145 ~ 175 m)重金屬含量呈現(xiàn)上部>中部>下部的分布方式[10-12]。2010年完全蓄水后，消落帶下部(145 ~ 155 m)土壤中重金屬含量持續(xù)增高，表明消落帶下部土壤/沉積物有重金屬富集的趨勢(shì)[1, 16-18]。此外，消落帶不同區(qū)段上重金屬也存在較大的空間異質(zhì)性。長(zhǎng)江干流消落帶的樣帶調(diào)查研究表明，土壤中重金屬在空間區(qū)域上總體呈現(xiàn)出庫(kù)尾和壩址前區(qū)段較高，中間段較低的“兩頭高中間低”的分布特征，主要與庫(kù)尾重慶主城污染物的集中排放、庫(kù)區(qū)下游石灰?guī)r成土母質(zhì)特征及上游攜帶污染物在壩址前區(qū)段內(nèi)沉積的影響有關(guān)[15, 19-21]。但也有學(xué)者研究發(fā)現(xiàn)，從重慶主城沿江而下，除Cd外，其余重金屬(Hg、Pb、Zn、Cr、As)平均含量逐漸降低[16, 22]。這可能與不同學(xué)者在消落帶采樣點(diǎn)的高程、土地利用方式不同有關(guān)。在干流消落帶兩岸，土壤中重金屬(Cu、Zn、Cd、Hg)含量存在顯著差異。相對(duì)于左岸消落帶，右岸消落帶土壤中重金屬平均含量更高且變異系數(shù)更大[16]。而干流消落帶與支流消落帶相比，干流土壤或沉積物中重金屬含量均相對(duì)較高[1, 18, 23]，這與三峽工程蓄水前消落帶的情況類似[10-12]。雖然三峽消落帶淹水年限不長(zhǎng)，但長(zhǎng)江上游持續(xù)的高負(fù)荷泥沙輸入及三峽水庫(kù)特定的水位調(diào)節(jié)模式導(dǎo)致消落帶泥沙強(qiáng)烈的沉積效應(yīng)。消落帶泥沙沉積物中重金屬含量顯著高于底層土壤剖面中重金屬含量[18, 20, 24]，這是懸移質(zhì)泥沙富集攜帶重金屬能力較強(qiáng)所致[1, 6]。類似土壤中的情況，消落帶下部沉積物中重金屬含量也普遍高于上部消落帶，主要?dú)w因于富集重金屬能力更強(qiáng)的細(xì)顆粒在消落帶下部的沉積[8, 18, 25]。

在三峽庫(kù)區(qū)消落帶土壤及沉積物重金屬含量調(diào)查基礎(chǔ)上，污染評(píng)價(jià)有助于鑒別消落帶主要污染元素，對(duì)重金屬污染控制有重要作用。文獻(xiàn)中廣泛采用的污染評(píng)價(jià)方法包括：?jiǎn)我蜃游廴局笖?shù)法、內(nèi)梅羅綜合污染指數(shù)法、地球化學(xué)評(píng)價(jià)方法。單因子污染指數(shù)或內(nèi)梅羅綜合污染指數(shù)法是參照土壤環(huán)境質(zhì)量標(biāo)準(zhǔn)(GB15618-1995)進(jìn)行的重金屬污染評(píng)價(jià)。地球化學(xué)評(píng)價(jià)方法主要基于區(qū)域重金屬的自然背景并考慮到人為活動(dòng)因素來(lái)衡量重金屬的污染程度，常用的指標(biāo)包括地累積指數(shù)(geo)和富集因子(Enrich-ment Factor)。Hakanson潛在生態(tài)風(fēng)險(xiǎn)指數(shù)法在地球化學(xué)評(píng)價(jià)的基礎(chǔ)上，進(jìn)一步考慮重金屬的毒性參數(shù)對(duì)生態(tài)系統(tǒng)健康的影響。表5列出了這些評(píng)價(jià)方法的代表性結(jié)果。不同學(xué)者監(jiān)測(cè)評(píng)價(jià)的點(diǎn)位、時(shí)間及重金屬類別不同，但從區(qū)域?qū)用鎭?lái)說(shuō)，Cd是目前三峽庫(kù)區(qū)消落帶土壤和沉積物中污染程度最大的重金屬元素。此外，Pb、As、Hg等在某些點(diǎn)位也存在不同程度的污染。

表5 三峽庫(kù)區(qū)消落帶土壤及沉積物中重金屬評(píng)價(jià)方法及結(jié)果

2.2 消落帶重金屬來(lái)源分析

重金屬的來(lái)源分析包括源識(shí)別和源解析。源識(shí)別主要是定性地揭示環(huán)境介質(zhì)中不同重金屬元素的潛在來(lái)源。而源解析則進(jìn)一步定量確定不同源對(duì)不同金屬元素的輸入貢獻(xiàn)。三峽庫(kù)區(qū)消落帶土壤及沉積物中重金屬的潛在來(lái)源包括：自然源、工業(yè)廢棄物、農(nóng)業(yè)源(肥料和農(nóng)藥)、生活廢棄物、交通污染物以及上游來(lái)水輸入等。

目前該區(qū)域采取的重金屬源識(shí)別的方法包括相關(guān)分析、主成分分析(PCA)、因子分析(FA)。通過(guò)對(duì)比重金屬元素之間或重金屬含量與土壤/沉積物特征參數(shù)(如有機(jī)質(zhì)含量、粒徑等)之間的相關(guān)系數(shù)，張雷等[32]指出三峽庫(kù)區(qū)澎溪河消落帶土壤重金屬主要是人為源而非自然源，且Pb、Hg、Cu、As可能有相似的污染來(lái)源。同時(shí)鄒曦等[33]對(duì)澎溪河消落帶的分析表明Cu、Pb和土壤有機(jī)質(zhì)顯著相關(guān)，推斷Cu和Pb主要源于農(nóng)業(yè)。敖亮等[8]通過(guò)主成分分析法識(shí)別了忠縣消落帶不同高程(155 ~ 175 m)土壤中重金屬的來(lái)源。因子分析通過(guò)提取因子載荷，分析變量間的相互聯(lián)系，進(jìn)而推測(cè)重金屬的來(lái)源。葉琛等[21, 34]通過(guò)對(duì)三峽庫(kù)區(qū)12個(gè)區(qū)縣消落帶表層土壤重金屬的因子分析，并根據(jù)各個(gè)重金屬元素的載荷得出Cd、Pb、Cu、Zn、Mn主要源于工業(yè)廢水，Cr、Fe主要源于自然風(fēng)化，As主要源于生活廢水，而Hg主要源于交通運(yùn)輸?shù)?。在因子分析的基礎(chǔ)上，結(jié)合多元統(tǒng)計(jì)分析的因子分析-多元線性回歸(FA-MLR)方法能夠定量確定各個(gè)污染源對(duì)不同重金屬的輸入貢獻(xiàn)。表6列出了三峽庫(kù)區(qū)消落帶不同區(qū)域土壤重金屬源解析的結(jié)果。總的來(lái)說(shuō)，礦物的自然風(fēng)化是Cr的主要來(lái)源，貢獻(xiàn)比例超過(guò)72%。消落帶周邊的陸路和水路運(yùn)輸對(duì)Pb和Hg的貢獻(xiàn)比例較高。對(duì)于農(nóng)業(yè)消落帶，化肥(尤其是磷肥)的施用是消落帶土壤Cd的主要來(lái)源，貢獻(xiàn)比例超過(guò)60%；農(nóng)藥對(duì)Cu有一定貢獻(xiàn)(>15%)；生活廢水的排放對(duì)消落帶土壤As的貢獻(xiàn)比較突出(>45%)；而工業(yè)廢水的排放或堆積廢渣的淋溶作用對(duì)多種重金屬(如Cd、Pb、Cu、Zn等)均有顯著貢獻(xiàn)。消落帶周邊地質(zhì)背景、工農(nóng)業(yè)生產(chǎn)、生活和交通等狀況不同，導(dǎo)致消落帶土壤中重金屬的主要來(lái)源或污染貢獻(xiàn)的比例產(chǎn)生較大異質(zhì)性。

表6 三峽庫(kù)區(qū)消落帶土壤重金屬FA-MLR源解析結(jié)果

注：NM：not mentioned，指文獻(xiàn)中沒(méi)有提到。

2.3 消落帶重金屬地球化學(xué)行為特征

2.3.1 重金屬釋放與遷移 以上不同途徑來(lái)源的重金屬進(jìn)入消落帶后，其在土壤和沉積物中的釋放與遷移是消落帶重金屬主要的地球化學(xué)行為之一。該方面相關(guān)論文有19篇，占總檢索文獻(xiàn)的23.46%。重金屬的釋放與遷移主要包括3種途徑：消落帶內(nèi)部土體、土壤/沉積物-水界面及土壤/沉積物-植物界面。消落帶出露期正值庫(kù)區(qū)雨季集中降雨季節(jié)，以緩坡為主的地貌利于重金屬在消落帶坡面及垂向進(jìn)行遷移。吉方英等[36]的研究表明消落帶出露期沉積物中重金屬(Cd、Pb、Cu、Cr)的釋放遷移能力較強(qiáng)，其平均遷移率介于11.8% ~ 33.5%。而胥燾等[17]通過(guò)對(duì)三峽庫(kù)區(qū)香溪河消落帶出露初期(6月)與后期(9月)0 ~ 20 cm和20 ~ 40 cm土壤重金屬的調(diào)查研究證實(shí)，上述4種重金屬在消落帶內(nèi)均以垂向遷移為主。普遍來(lái)說(shuō)，土壤重金屬有從高海拔向低海拔遷移的趨勢(shì)，導(dǎo)致消落帶下部土壤/沉積物中重金屬的富集。重金屬本身移動(dòng)性較差，其在坡面的遷移與徑流、泥沙等輔助運(yùn)移有關(guān)。肖廣全等[37]通過(guò)土柱實(shí)驗(yàn)證實(shí)了三峽消落帶土壤膠體能顯著促進(jìn)Cd在消落帶土壤中的遷移。但對(duì)于消落帶內(nèi)部土體，研究偏重于重金屬遷移的結(jié)果對(duì)其再分布的影響，缺乏產(chǎn)流產(chǎn)沙過(guò)程中重金屬釋放機(jī)理和遷移過(guò)程的探索。

在土壤/沉積物-水界面上，一方面，消落帶淹水后，土壤/沉積物中部分重金屬可能通過(guò)溶解、解吸而釋放進(jìn)入水體。重金屬的釋放量與土壤pH、有機(jī)質(zhì)含量及界面溫度密切相關(guān)[38-40]。同時(shí)，淹水可能導(dǎo)致重金屬存在形式發(fā)生轉(zhuǎn)化進(jìn)而影響其在固液界面的遷移能力。王欣悅等[41]研究發(fā)現(xiàn)消落帶長(zhǎng)期淹水下，土壤中的汞易轉(zhuǎn)化為甲基汞遷移進(jìn)入上覆水。另一方面，庫(kù)區(qū)弱堿性的江水利于水中重金屬離子如Pb、Cu形成難溶物沉降進(jìn)入土壤/沉積物[42]。同時(shí)，淹水狀態(tài)下溶解度較低的重金屬硫化物的形成或土壤及沉積物中有機(jī)物(如胡敏酸)對(duì)重金屬的吸附或絡(luò)合作用也極大地促進(jìn)水體中重金屬向土壤/沉積物的遷移[43]?？偟膩?lái)說(shuō)，重金屬在土壤/沉積物-水界面的交互作用與土壤特性、重金屬自身化學(xué)性質(zhì)和水體環(huán)境有關(guān)。

此外，消落帶土壤/沉積物重金屬還可能遷移進(jìn)入植物并在植物體內(nèi)進(jìn)行轉(zhuǎn)移分配，從而使消落帶重金屬污染土壤的植物修復(fù)成為可能。諶金吾等[44]調(diào)查發(fā)現(xiàn)云陽(yáng)消落帶14種植物樣品中Cd、Cr、Cu、Mn、Pb的生物富集系數(shù)(BF=植物重金屬含量/土壤重金屬含量)介于0.000 04 ~ 0.695 2，其中Cd、Cu的BF值顯著高于其余重金屬。消落帶土壤的盆栽試驗(yàn)證實(shí)，在不同重金屬脅迫下，狗牙根、雙穗雀稗、百喜草等草本植物以及秋華柳等灌木對(duì)Cd具有較高的生物吸收和富集能力，雙穗雀稗、狗牙根、鴨拓草對(duì)Cu的生物吸收和富集能力較強(qiáng)[45-48]。狗牙根作為三峽消落帶生態(tài)系統(tǒng)恢復(fù)與重建中被廣泛證實(shí)的優(yōu)勢(shì)草本植物，對(duì)多種重金屬有較強(qiáng)的生物富集能力，同時(shí)具有顯著的削減波浪侵蝕能力(減蝕效應(yīng)>89%)[49]。因此，消落帶植被類型對(duì)土壤/沉積物-植物界面重金屬的遷移影響較大。

2.3.2 重金屬形態(tài) 雖然消落帶土壤/沉積物中重金屬的總量能一定程度反映其污染狀況，但不同賦存形態(tài)的重金屬具有不同的地球化學(xué)行為特征，進(jìn)而影響重金屬的生物有效性和潛在環(huán)境風(fēng)險(xiǎn)。目前文獻(xiàn)中廣泛采用的重金屬形態(tài)提取方法包括Tessier連續(xù)提取法和BCR提取法以及各自的改進(jìn)方法。王亞平等[50]對(duì)這些方法做了全面的總結(jié)和對(duì)比。Tessier連續(xù)提取法常見(jiàn)的形態(tài)劃分包括交換態(tài)、碳酸鹽結(jié)合態(tài)、Fe-Mn氧化物結(jié)合態(tài)、有機(jī)及硫化物結(jié)合態(tài)、殘?jiān)鼞B(tài)。BCR提取法則包括酸溶解態(tài)、可還原態(tài)、可氧化態(tài)以及殘?jiān)鼞B(tài)。Tessier連續(xù)提取法中的交換態(tài)和碳酸鹽結(jié)合態(tài)包括吸附在顆粒表面或與碳酸鹽結(jié)合的部分，可為生物直接利用或易于解吸釋放而遷移，可被視為易遷移態(tài)，此部分基本對(duì)應(yīng)于BCR提取法的酸溶解態(tài)部分[1]。而Fe-Mn氧化物結(jié)合態(tài)、有機(jī)及硫化物結(jié)合態(tài)分別刻畫的是被Fe-Mn氧化物吸附或包裹以及與有機(jī)質(zhì)活性基團(tuán)/琉離子結(jié)合的部分，主要對(duì)應(yīng)于BCR提取法的可還原態(tài)和可氧化態(tài)。兩種方法的殘?jiān)鼞B(tài)均為包含在礦物晶格中的重金屬形態(tài)，不具有生物可利用性或環(huán)境風(fēng)險(xiǎn)。

該主題檢索文獻(xiàn)有18篇，占總檢索文獻(xiàn)的22.22%?；谇拔闹亟饘傥廴驹u(píng)價(jià)的結(jié)果，表7總結(jié)了污染水平較高的Cd、Pb、Cu及Hg的形態(tài)分析結(jié)果。對(duì)于整個(gè)消落帶(涪陵-巴東，表7文獻(xiàn)[54]及[55])，Cd、Pb、Hg易遷移態(tài)的平均比例分別為38.51%、24.74%、>22.1%，表明消落帶土壤/沉積物中Cd、Pb、Hg不僅污染程度高，還具有較高的可移動(dòng)性和生物可利用性，環(huán)境風(fēng)險(xiǎn)較高。在Bing等[1]和Wei等[5]利用BCR提取分析的結(jié)果中消落帶沉積物中Cd的酸溶解態(tài)平均比例更是超過(guò)50%。因此，綜合來(lái)看Cd是三峽庫(kù)區(qū)消落帶生態(tài)保護(hù)應(yīng)優(yōu)先考慮的重金屬元素。但云陽(yáng)消落帶Cu的高活性態(tài)比例高達(dá)64.00%(表7文獻(xiàn)[44])，遠(yuǎn)高于萬(wàn)州消落帶相應(yīng)水平(0.60%，表7文獻(xiàn)[53])或消落帶平均水平，表明不同地區(qū)重金屬賦存形態(tài)差異較大。重金屬賦存形態(tài)的區(qū)域差異主要與重金屬來(lái)源、總量及土壤性質(zhì)如pH、Eh、粒徑分布、有機(jī)質(zhì)等有關(guān)[36, 51]。此外，Cd和Pb均含有較高比例(>20%)的Fe-Mn氧化物結(jié)合態(tài)，消落帶淹水情況下，該部分可能因Fe-Mn氧化物的還原而被釋放進(jìn)入水環(huán)境[52]，因而具有潛在的可遷移性。除以上重金屬，Cr、Zn、Cu在消落帶土壤中均主要以殘?jiān)鼞B(tài)形式存在，最高比例占到90% 以上[51, 53]。

表7 三峽庫(kù)區(qū)消落帶土壤/沉積物中典型重金屬形態(tài)構(gòu)成及比例

注：①包括交換態(tài)和碳酸鹽結(jié)合態(tài)；②包括水溶態(tài)、酸溶態(tài)及堿溶態(tài)；文獻(xiàn)[53]是涪陵-巴東消落帶的平均水平，文獻(xiàn)[44]是云陽(yáng)消落帶，文獻(xiàn)[53]是萬(wàn)州消落帶，文獻(xiàn)[55]是消落帶重慶段14個(gè)區(qū)縣。

3 結(jié)論

1) 三峽庫(kù)區(qū)消落帶土壤/沉積物中重金屬研究以中文論文為絕對(duì)主體，占全年發(fā)文總數(shù)的比例均> 55%。重慶市和湖北省的高校及研究所為主要的研究機(jī)構(gòu)。關(guān)于重金屬的污染調(diào)查與評(píng)價(jià)的研究主題所占比例最高(51.85%)。

2) Cd是消落帶污染程度最高、生態(tài)風(fēng)險(xiǎn)最大的重金屬元素。Pb、Hg、Cu等在某些點(diǎn)位污染程度也較大且可遷移態(tài)比例較高(>20%)。重金屬的分布及污染情況受三峽庫(kù)區(qū)土地利用類型、消落帶高程、地域及淹水狀況的影響。

3) 消落帶內(nèi)部重金屬以垂向遷移為主，遷移率<35%，迄今為止消落帶下部土壤及沉積物中重金屬含量普遍呈現(xiàn)增加的趨勢(shì)。土壤中Cd、Cu、Zn易遷移進(jìn)入植物。土壤/沉積物中重金屬向水體的釋放遷移受淹水前后pH、Eh、溫度、有機(jī)質(zhì)及重金屬形態(tài)的變化影響較大。

4 展望

1) 消落帶土壤理化性質(zhì)和水力學(xué)性質(zhì)變化對(duì)重金屬地球化學(xué)行為影響的研究。在消落帶季節(jié)性淹水-排干的交替作用以及夏季出露期降雨侵蝕的綜合作用下，消落帶土壤理化性質(zhì)及水力學(xué)性質(zhì)變化較大[27,56]。因此，結(jié)合土壤物理、水文學(xué)以及環(huán)境科學(xué)的技術(shù)手段和方法對(duì)于更全面地刻畫三峽庫(kù)區(qū)消落帶土壤自身特性的變化對(duì)重金屬遷移的影響有重要意義。

2) 消落帶土壤重金屬遷移機(jī)理及其示蹤技術(shù)的應(yīng)用與模型擬合的研究。對(duì)于重金屬，Pb的同位素示蹤技術(shù)目前應(yīng)用相對(duì)成熟與廣泛[57-58]，但僅限于定性分析[1]。此外，其他環(huán)境介質(zhì)中Cd、Zn等重金屬的同位素示蹤技術(shù)也有一定發(fā)展[59-60]。因此，如何利用多種重金屬同位素的示蹤技術(shù)獲取三峽消落帶中更可靠的重金屬“指紋”信息，并結(jié)合計(jì)算機(jī)與數(shù)學(xué)建模分析，定量了解重金屬來(lái)源及其在消落帶內(nèi)部、土水界面以及土壤與植物界面的遷移過(guò)程和歸宿是今后需要加強(qiáng)的方向。

3) 消落帶泥沙沉積對(duì)重金屬再分布的影響與泥沙結(jié)合態(tài)重金屬二次釋放的研究。研究證實(shí)，遷移進(jìn)入徑流或懸浮于江水中的泥沙顆粒富集重金屬的能力較強(qiáng)[18, 61]。其富集的重金屬在泥沙再懸浮時(shí)可能導(dǎo)致泥沙(包括土壤膠體)結(jié)合態(tài)重金屬再次釋放或遷移進(jìn)入水體。因此，消落帶泥沙沉積及其富集的重金屬的二次釋放或遷移的研究對(duì)“后三峽”時(shí)代庫(kù)區(qū)生態(tài)安全有重要意義。

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Bibliometrical Analysis on Pollution Characteristics of Heavy Metals in Soil of Water Level Fluctuating Zone of Three Gorges Reservoir

SUN Honglei1,2, ZHANG Wei3*, CUI Junfang2, ZHANG Jianqiang1, TANG Xiangyu2

(1 Faculty of Geosciences and Environmental Engineering, Southwest Jiaotong University, Chengdu 611756, China; 2 Key Laboratory of Mountain Surface Processes and Ecological Regulation, Institute of Mountain Hazards and Environment, Chinese Academy of Sciences, Chengdu 610000, China; 3 School of Tourism and Land Resource, Chongqing Technology and Business University, Chongqing 400067, China)

Increasing attention has been paid to heavy metal study in soil/sediment of the water fluctuating zone (WLFZ) in the Three Gorges Reservoir (TGR). The fate of heavy metals is significantly important to the water and ecological safety in the TGR region. The status quo of heavy metal study in soil/sediment of WLFZ in the TGR from 2001 to 2016 was critically reviewed based on the bibliometrical analysis according to the current publications in the database of CNKI and Web of Science. To date, in total of 81 papers, including 69 papers in Chinese and 12 papers in English, were published globally. 2011 had the most publications (15 papers) and the annual amount thereafter stayed no less than 5. The universities and institutes of Chongqing Municipality and Hubei Province were the major contributors to these publications. 19.75% of the papers were published in the journals related to environmental science while the topic of investigation and evaluation of heavy metal pollution contained the most publications (51.85%). Cadmium (Cd) showed the highest degree of contamination with the proportion of the readily movable form exceeding 38%. Therefore, Cd is the primary element for heavy metal pollution control. Fertilization was the major source of Cd in the agricultural WLFZ. Lead (Pb) and Mercury (Hg) in soil/sediment of WLFZ also showed a high contamination degree with the proportion of the readily movable form exceeding 22%. Traffic wastes were the major source for these two heavy metals. In addition, the industrial wastes that were discharged as point sources in the TGR region generally contributed to the accumulation of heavy metals, e.g., Cd, Pb, Cu, Zn and As in the WLFZ. Heavy metals travelled mainly downward in the WLFZ while Cd, Cu and Zn were relatively easily absorbed by several plants in this area. The variations of pH, Eh, temperature and humic matter due to the impoundment of WLFZ exerted great effects on the interactions of heavy metals at soil/sediment-water interface. In the future, the influence of soil physiochemical and hydraulic property variations, the application of isotope tracing technology of typical heavy metals as well as the re-releasing characteristics of sediment associated heavy metals are suggested to be further considered in the WLFZ of TGR region.

Three Gorges Reservoir; Water level fluctuating zone; Heavy metal; soil; Bibliometrical analysis

國(guó)家自然科學(xué)基金項(xiàng)目(41601539)，重慶市教委科學(xué)技術(shù)研究項(xiàng)目(KJ1600615)和中國(guó)科學(xué)院山地表生過(guò)程與生態(tài)調(diào)控重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室開(kāi)放基金項(xiàng)目資助。

(zw512119@163.com)

孫虹蕾(1993—)，女，四川成都人，碩士研究生，主要研究方向?yàn)橥寥乐亟饘傥廴尽-mail: WWWSHL222@163.com

10.13758/j.cnki.tr.2018.05.016

P345

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