基于云模型量子進化算法的薄膜微觀結構表征

王一名，張超，孫秀平，匡尚奇，楊海貴

（1.長春理工大學 理學院，長春 130022；2.中國科學院長春光學精密機械與物理研究所，光學系統先進制造技術重點實驗室，長春 130033）

幾何厚度達納米量級的單層膜或周期厚度為納米量級的多層膜是一類重要的光學元件，其已廣泛應用于激光技術、光通信技術、光電子技術等諸多領域[1，2]。由于納米薄膜具有獨特的光學、電學、磁學、力學與氣敏特性，使它作為功能材料和結構材料都具有良好的發(fā)展前景[3.4]。極紫外（EUV）多層膜是最具代表性和挑戰(zhàn)性的周期厚度達納米量級的多層膜，由于其可實現EUV波段（2～40nm）的高反射率，在EUV光刻、軟X射線等離子體診斷、同步輻射等領域得到了廣泛的應用，其研發(fā)備受國內外專家學者的關注[5，6]。由于單層膜或周期厚度為納米量級的多層膜的性能往往與膜層的幾何厚度、密度、粗糙度等物理特性直接相關，所以對于此類光學薄膜的上述參數的求解具有十分重要的意義[7]。

目前，普遍用于薄膜微觀結構表征的方法有掠入射X射線反射（GIXR）、透射電子顯微鏡（TEM）、盧瑟福后向散射譜、俄歇電子能譜和橢偏儀等等[8-12]。其中，GIXR和TEM是光學薄膜表征最常用的手段，相比而言，TEM能夠直接給出薄膜樣品的橫截面圖像，但卻是一種破壞性檢測并且檢測精度不高[13]。GIXR由于其檢測過程方便簡單，對被檢測的薄膜無損傷，并且可以給出薄膜的幾何厚度、界面粗糙度、膜層密度等信息和表征精度較高的優(yōu)點，被認為是薄膜表征的優(yōu)選方法[14-17]。因此，對基于GIXR的薄膜微觀結構表征，其求解算法的優(yōu)化具有十分重要的意義。

在薄膜微觀結構表征過程中，目前普遍采用的擬合求解算法有單純形法、模擬退火算法、非線性最小二乘法和進化算法（EA）等。云模型量子進化算法（CQEA）將量子進化算法與云模型相結合，采用量子編碼，一個量子染色體可以表征多個量子態(tài)的疊加，提高個體的多樣性，可實現小種群規(guī)模下的求解，同時利用云模型的隨機性避免了算法陷入局部極值和云模型的穩(wěn)定傾向性可準確地求得全局最優(yōu)值，從而加快了算法的收斂速度、提高了算法的求解精度。目前，CQEA在SoC測試[18]、NoC資源內核檢測[19]等問題中已取得了良好的應用。

針對上述問題，本文將CQEA應用于薄膜微觀結構表征參數的擬合求解過程中，提高了擬合的求解效率與精度。完成了應用CQEA針對Si單層膜和Mo/Si多層膜的GIXR的擬合求解，并將其擬合的結果與基于EA的擬合結果進行對比。對比分析表明，基于CQEA的薄膜的GIXR的擬合求解具有種群規(guī)模小、收斂速度快和求解精度高的優(yōu)勢。相關研究工作展現出CQEA在薄膜表征領域的潛在應用價值，并為光學薄膜的擬合表征過程提供了一種可供選擇的高效算法。

1 CQEA的基本流程

針對Si單層膜和周期Mo/Si多層膜的GIXR，基于CQEA[20]的微觀結構表征方法的具體實施步驟如下：

步驟一：輸入基于CQEA的薄膜微觀結構表征的初始參數值。其中包括：種群規(guī)模N=10，單維云變異過程中兩次云變異過程進行的次數分別為2和6，量子交叉中選擇優(yōu)秀個體數為2，優(yōu)秀個體連續(xù)交叉次數為6，初始量子旋轉角為0.01π，終止代數為100。

步驟二：對薄膜結構參數進行量子編碼，生成初始表征薄膜結構量子種群

以鍍制在Al2O3基底上的Si單層膜為例，對于Si單層膜結構進行量子編碼，其第i個量子染色體可表示為

其中，dSi和dSiO2分別為Si膜層和表面SiO2氧化層的厚度；ρSi和ρSiO2分別為Si膜層和SiO2層的密度；σSi和σSiO2分別為Si膜層的粗糙度和SiO2膜層的粗糙度；θ為量子概率幅相角，為相應基因位的量子概率幅。

對于周期Mo/Si多層膜，其采用四層模型，即不僅考慮Mo和Si膜層，還考慮其間擴散層的作用，擴散層近似為MoSi2膜層，則其膜系結構為Sub[Si/MoSi2/Mo/MoSi2]60Si/SiO2。其中，鍍膜基底Sub為超光滑Si基底，膜系考慮了表面Si膜層氧化所形成的SiO2膜層。對周期Mo/Si多層膜的周期結構進行量子編碼，則第i個染色體可表示為

其中，dSi、dMo、dMoonSi、dSiO2、dp分別為Si層、Mo層、Mo層在Si層上的MoSi2擴散層、SiO2氧化層和多層膜平均周期的幾何厚度；ρSi、ρMo、ρMoSi2和ρSiO2分別為Si、Mo、MoSi2、SiO2氧化層的密度；σ和σSiO2分別為膜層的界面粗糙度和表面SiO2氧化層的粗糙度。

步驟三：應用薄膜的結構參數反演GIXR，并應用下式作為各量子個體的適應度對個體進行評價

其中χ2為評價系數，m選取的點數，Ik,calc.為第k個點的理論計算的反射強度，而Ik,meas.為第k個點的實驗反射強度。在此過程采用菲涅耳系數法計算理論反射強度，通過數據庫中的原子散射因子數據計算材料的復折射率。

步驟四：判斷算法是否滿足終止條件。若滿足，則算法停止，輸出最優(yōu)的薄膜結構參數；若不滿足，則進行步驟五。

步驟五：通過單維云互補變異和交叉[20]更新薄膜結構染色體種群。

單維云互補變異操作為：構建以隨機第i個體第j個實數基因位xj,i為期望，為熵En，0.1En為超熵He的基因云，通過一維云算子生成云滴（即新生成的子代的第i個染色體的第j實數基因位），此過程重復操作m1=2次。其中，uj為第j個實數基因位參數值的上限，lj為第j個實數基因位參數值的下限，則一維云算子的實施步驟為：（1）生成以En為期望，以為標準差的正態(tài)隨機數ω；（2）生成以Ex為期望，以為標準差的正態(tài)隨機數α，其即為云滴值。其次，再以隨機實數基因位xj,i為期望，為熵En，0.1En為超熵He構建基因云，通過與前述相同方法生成云滴，此過程重復操作次數m2=6。

對于上述單維云互補變異過程中，若云滴值α超出了可行解范圍，則重復下式直到解位于可行解范圍之內

在上述單維云互補變異過程中，若為有效進化，即變異后的個體適應度優(yōu)于原個體，則α代替xj,i；若為無效進化，即變異后的個體適應度劣于原個體，則xj,i保持不變。若m1+m2次變異過程中，有效進化次數小于無效進化次數，對量子概率幅進行更新。

步驟六：采用精英保留策略對薄膜結構量子種群進行更新，并轉向步驟三。

為驗證基于CQEA在單層膜和多層膜的微觀結構表征方法的可行性與優(yōu)越性，將其擬合結果與基于EA的薄膜表征的擬合結果進行對比。基于EA的表征擬合程序采用的參數為：種群數為100，交叉過程中交叉算子為5和交叉概率為0.7，變異過程中變異算子為5和變異概率為0.1。本文采用磁控濺射鍍膜系統通過前期濺射速率的定標，通過時間控制膜厚的方法分別鍍制了Si單層膜和周期Mo/Si多層膜各兩個薄膜樣品，并應用PANalytical Powder X射線衍射儀對薄膜進行GIXR測量。

2 結果與討論

2.1 單層膜的表征結果與討論

以Al2O3基底上鍍制的Si單層膜為例，將CQEA應用于Si單層膜樣品1和樣品2的GIXR的擬合表征過程中，將其擬合結果與基于EA的擬合結果進行對比。圖1給出了基于EA和CQEA，針對Si單層膜樣品1和樣品2的GIXR的擬合的評價系數和進化代數的關系。從圖1可以看出，基于CQEA的求解效率高于基于EA的求解效率，且收斂速度較快，在進化20代后就基本收斂于全局最優(yōu)解。值得一提的是，CQEA采用的種群規(guī)模為10遠小于EA采用的種群規(guī)模100，但其求解效率和求解精度即使在種群進化初期也沒有比基于EA的求解效率和求解精度差，足以說明基于CQEA的Si單層膜表征方法具有以小種群規(guī)模進行多參數求解的突出特點，同時還兼具求解效率高和精度高的優(yōu)勢。

圖1 基于EA和CQEA，對Si單層膜樣品1和樣品2的GIXR擬合的評價系數與進化代數的關系圖（其中圖1（a）和（b）分別為樣品1和樣品2的結果）

為進一步說明CQEA應用于Si單層膜的微觀結構表征過程中具有可行性與優(yōu)越性，繪制了基于EA和CQEA的擬合求解的最優(yōu)參數反演的GIXR曲線，并將其與實驗結果進行對比，如圖2所示。同時，圖2中還給出了理論反演的GIXR曲線的擬合殘余，對比分析表明，對于兩個單層膜的實驗結果而言，基于CQEA獲得的膜層參數反演的GIXR與實驗結果的符合度均高于基于EA獲得的膜層參數反演的GIXR的符合度，尤其在掠入射角較大時，基于CQEA的擬合效果明顯優(yōu)于EA的擬合效果，且基于CQEA的擬合殘差曲線在零附近的波動小于基于EA的擬合殘差曲線在零附近的波動，說明了基于CQEA在單層膜的GIXR擬合表征是可行的，并且其擬合精度較高。

圖2 基于EA和CQEA擬合求解Si單層膜樣品1和樣品2的GIXR實驗結果獲得的最優(yōu)結構參數反演的GIXR曲線，以及理論結果相對實驗結果的擬合殘余

進一步分析基于不同算法獲得的單層膜膜層結構參數，表1給出了基于EA和CQEA，針對Si單層膜樣品1和樣品2的GIXR曲線擬合求解得到的最優(yōu)薄膜結構參數。對比分析表明，基于CQEA求解獲得的薄膜結構參數更符合磁控濺射鍍膜工藝鍍制的薄膜性質，可以更好的反應膜層的實際情況。上述研究表明，基于CQEA的Si單層膜微觀結構表征方法由于采用了量子編碼，單一個體基因可以表示多個狀態(tài)，加大了種群的多樣性，從而使算法具有小種群規(guī)模的優(yōu)勢，同時算法結合了正態(tài)云模型的隨機性和穩(wěn)定傾向性的優(yōu)點，云模型的隨機性避免了在求解過程中陷入局部極值，而穩(wěn)定傾向性很好地定位了全局最值，使算法自適應的調節(jié)搜索范圍，從而提高了算法的全局尋優(yōu)能力，克服了EA收斂速度慢和擬合精度低的缺點。

表1 EA和CQEA的計算出的Si單層膜樣品1和樣品2的薄膜結構參數

2.2 多層膜的表征結果與討論

進一步研究基于CQEA的多層膜的表征方法，以超光滑Si基底上鍍制的周期Mo/Si多層膜為例。圖3給出了基于EA和CQEA的周期Mo/Si多層膜樣品1和樣品2的GIXR的擬合評價系數和進化代數的關系圖。從圖3可以看出，由于多層膜需要優(yōu)化參數較多，而且CQEA采用的種群數為10遠小于EA采用的種群數100，CQEA具有快速收斂速度的特性，在進化10代之后其尋優(yōu)質量就一直遠優(yōu)于EA的尋優(yōu)質量。

圖3 基于EA和CQEA，針對Mo/Si多層膜樣品1和樣品2的GIXR的擬合評價系數與進化代數的關系圖（其中圖3（a）和（b）分別為多層膜樣品1和樣品2的結果）

圖4給出了基于EA和CQEA獲得的周期Mo/Si多層膜樣品1和樣品2的膜層結構參數反演的GIXR曲線與實驗結果的對比，及其相應的擬合殘余。分析圖4可得，基于CQEA表征結果反演出的GIXR曲線與實驗結果符合地更好，明顯優(yōu)于基于EA的擬合結果，且擬合殘余曲線波動性更小，擬合殘余更小，從而說明了基于CQEA的Mo/Si多層膜微觀結構表征方法的擬合精度較高。這一結果進一步驗證基于CQEA在多層膜的GIXR擬合表征方面的可行性與優(yōu)勢性。表2給出了基于EA和CQEA，針對周期Mo/Si多層膜樣品1和樣品2的GIXR的擬合求解得到的最優(yōu)多層膜結構參數。從表2可以看出，基于兩種算法計算出的多層膜結構參數完全不同，由于基于CQEA獲得的Mo/Si多層膜的GIXR擬合殘余更小，所以基于該算法獲得的結構參數更接近真實值，可信度更高。

圖4 基于EA和CQEA擬合求解周期Mo/Si多層膜樣品1和樣品2的GIXR實驗結果獲得的最優(yōu)結構參數反演的GIXR曲線，以及理論結果相對實驗結果的擬合殘余

表2 基于EA和CQEA的獲得的Mo/Si層膜樣品1和樣品2的結構參數

結果表明，基于CQEA的Mo/Si多層膜GIXR擬合求解表征方法具有種群規(guī)模小、收斂速度快和擬合精度高的優(yōu)勢，充分體現了CQEA利用實數變量和量子位概率幅相角構成實數量子基因，使一個量子個體可同時代表多個量子狀態(tài)的疊加，從而增加了種群的多樣性，使CQEA可以以小種群規(guī)模進行多參數優(yōu)化。同時，CQEA利用了云模型的隨機性使得算法不易出現“早熟”現象和云模型的穩(wěn)定傾向性使算法更易求得全局最優(yōu)解；并且對種群的進化加以指導，形成啟發(fā)式算法，使其具有全局尋優(yōu)能力強、求解效率高、求解精度高的優(yōu)良性能。同時，可以發(fā)現基于CQEA的Mo/Si多層膜的擬合表征結果較基于EA的多層膜表征擬合結果相差很大，但基于兩種進化算法的Si單層膜的擬合結果相差的相對較小，這說明了CQEA在多參數高維度的表現優(yōu)于參數較少的低維數情況下的表現，其原因在于多參數情況下，量子基因長度更長，使CQEA算法的優(yōu)勢發(fā)揮的更加明顯。

3 結論

由于云模型的隨機性和穩(wěn)定傾向性可以避免參數尋優(yōu)過程中陷入局部極值，準確求得全局最值，故本文將云模型與量子進化算法相結合，將CQEA應用于光學薄膜的GIXR的擬合微觀結構表征中，解決了在以往薄膜微觀結構表征中普遍采用的EA存在的種群規(guī)模大、求解效率低和擬合精度低的問題。完成了基于CQEA的Si單層膜和周期Mo/Si多層膜GIXR的擬合表征，將其擬合結果與基于EA的擬合結果進行對比。對比分析表明，基于CQEA的薄膜微觀結構表征方法具有種群規(guī)模小、收斂速度快和擬合精度高的優(yōu)勢。相關研究工作展現出CQEA在薄膜表征領域的潛在應用價值，并為光學薄膜的擬合微觀結構表征過程提供了一種可供選擇的高效算法。