激發光線寬對原子光致漂移速率的影響?

楊佳琦 劉加東 劉濤? 張志忠

1 引 言

光致漂移現象是存在于光場中的一種氣體動力學效應,其原理是:基于多普勒效應,利用激光對某種氣體粒子進行“速度選擇性激發”,使得在激光傳播方向上具有特定速度分量的該種氣體粒子有一部分布居到激發態上,而具有其他速度分量的粒子保持基態不變.該種氣體粒子處于緩沖氣體的環境中,由于兩種能態上的粒子與緩沖氣體的碰撞輸運特性有差異,使得氣體粒子在選擇的速度方向上產生宏觀的定向移動[1,2].光致漂移現象在天體物理[3?6]、半導體物理[7]和同位素分離[8?12]等領域均具有廣泛的應用.

光致漂移速率是表征光致漂移效應的一個關鍵參數,定義為分布在各個能級上的吸收氣體粒子沿激光傳播方向投影速度分量的平均值[13].光致漂移現象一經發現,研究者們便圍繞漂移速率的理論研究開展了大量的工作,其中大多數理論工作把堿金屬原子作為研究對象[13?21].對于光致漂移而言,激發光線寬會影響原子激發的速度選擇性,進而影響漂移速率的大小,因此是光致漂移研究中不可忽視的一個影響因素.在國外已有的理論研究中,通常把激發光作為單色光進行處理,很少考慮激發光線寬對漂移速率的影響[13?19].1981年,Popov等[20]首次發表與激發光線寬相關的理論研究,但該研究是采用二能級原子模型對原子光致漂移過程進行描述,沒有考慮能級簡并與超精細能級對光致漂移的影響.柴俊杰等[21]的研究中對線寬因素的影響稍有涉及,但針對碰撞問題采用的是碰撞弛豫時間近似的數學處理方法,這種方法非常粗略,只適合對漂移速率問題做一些簡單的定性分析.

本文在理論建模時,統一考慮能級簡并、超精細結構以及碰撞模型等各個因素,以文獻[13]中堿金屬原子光致漂移速率方程理論為基礎,引入能級簡并與超精細能級的影響,利用強碰撞模型描述原子與緩沖氣體的碰撞作用,建立四能級速率方程模型描述光致漂移過程中原子的能級躍遷.并運用數值方法對速率方程進行計算,根據計算結果分析了激發光線寬對堿金屬原子漂移速率的影響.

2 原子光致漂移速率方程理論

通常堿金屬原子的光譜結構較為簡單,基于堿金屬原子基態超精細分裂寬度與多普勒展寬基本在一個量級,所以計算時要考慮基態超精細結構能級的影響.而激發態的超精細分裂寬度遠小于激發態精細結構的能級差以及原子的多普勒展寬,故在建立速率方程時可以忽略激發態的超精細結構.基于上述原因,在建立理論模型時主要圍繞圖1所示的4個能級之間原子躍遷進行討論.其中能級1和2代表原子基態的超精細能級結構,能級3和4代表原子激發態的精細結構.Aij(i=3,4;j=1,2)為自發輻射速率,hij為速度選擇性激發的速率,ζij為碰撞作用因子.

圖1 原子的簡化能級結構Fig.1.Simplifi ed energy level structure of atoms.

在光致漂移過程中,堿金屬原子除了經歷基態原子的激發、激發態原子的自發輻射和受激輻射等過程,還會與其他原子產生碰撞.由于堿金屬原子密度遠小于緩沖氣體密度,此處忽略堿金屬原子之間的碰撞,僅考慮堿金屬原子同緩沖氣體之間的碰撞.堿金屬原子與緩沖氣體之間的碰撞過程會造成速度的改變和能級的躍遷,主要包括:1)碰撞前后能級不變,僅速度發生改變;2)激發態精細結構能級上的原子由于碰撞引起的無輻射躍遷.由于基態超精細結構能級之間的碰撞躍遷截面較小,此處忽略其碰撞躍遷過程.

綜合上述分析并結合圖1,可以得到光致漂移過程中堿金屬原子各能級粒子數布居的速率方程如下[13]:

式中ρi(v)(i=1,2,3,4)為能級i上原子的速度分布函數(其中v指激光傳播方向上的粒子速度);t為時間;Ai=Ai1+Ai2(i=3,4);速度選擇性激發的速率hij表達式為[13]

式中Bij為與受激輻射相關的愛因斯坦系數,c為光速,Γ為均勻展寬,f為激發光頻率,fij為i能級躍遷至j能級時吸收光子的頻率,k為波數,I(f)為激發光功率密度的譜分布,計算中認為譜分布是高斯線型[22],

式中I0=I(f)d f,?f為激發光功率密度譜分布的半高寬;碰撞作用因子ζij表示由于碰撞引起的原子i→j能級的躍遷以及速度大小分布的變化.

由于碰撞散射角度的不同,碰撞作用中又包含大角度散射(large angle scattering,LAS)和小角度散射(small angle scattering,SAS)兩項[13,14].強碰撞模型理論認為,LAS項中原子經碰撞后的速度滿足麥克斯韋分布,SAS項中原子碰撞前后速度不發生變化[13].對于原子的兩個基態超精細能級,由于忽略其碰撞躍遷過程,故只有LAS項起作用.對于原子的兩個激發態精細能級,碰撞作用項既包含LAS項又包含SAS項.故強碰撞模型下的速率方程可表示為[13]:

式中γij為LAS碰撞頻率(γi= γii),Γij為SAS碰撞頻率.ni為能級i上的總粒子數,ni=∫ρi(v)d v,各能級的粒子數密度滿足歸一化公式:

W(v)為一維麥克斯韋分布函數:

式中v0為原子的最概然速度.

強碰撞模型認為兩個基態超精細結構能級上的原子具有相同的LAS碰撞頻率.LAS碰撞頻率γij計算公式如下:

式中g3與g4分別為3,4能級的簡并度,m為堿金屬原子的質量,kB為玻爾茲曼常數,T為溫度,Dg為基態原子的擴散系數,De為激發態原子的擴散系數.

SAS碰撞頻率Γij計算公式如下:式中Γitj為碰撞躍遷頻率,Γitj=Nvσij;N 為緩沖氣體的原子數密度;σij為由i能級至j能級的碰撞躍遷截面;v為堿金屬原子與緩沖氣體原子的平均運動速度.

根據漂移速率的定義,漂移速率vdr的表達式為[13]:

在穩態的情形下,令方程(4)中的

運用數值方法求解穩態條件下的速率方程(4),并結合原子數密度的歸一化公式(5),可解得原子的速度分布函數ρi(v),進而可根據漂移速率的定義式(9)獲得光致漂移速率vdr.

3 數值計算結果與討論

在進行數值計算時,選擇堿金屬原子7Li作為研究對象,氙氣作為緩沖氣體.計算所采用的參數如下:中心吸收波長λ23=670.791 nm,λ24=670.776 nm,λ13=670.790 nm,λ14=670.775 nm;能級簡并度g1=3,g2=5,g3=8,g4=16;A3=A4=3.77× 107s?1;σ34=1.2×10?18m2,σ43=6.6× 10?19m2. 在溫度T=600 K,壓強p=1.01×105Pa條件下Dg=0.77 cm2/s,De=0.52 cm2/s.

不同激發光線寬條件下光致漂移速率隨激發光波長的變化曲線如圖2,靠近每條曲線處的文字表示激發光線寬.由圖2可以看出,無論激發光線寬如何,漂移速率隨波長的變化趨勢是一致的,隨著波長的變化,在正方向和反方向上分別有兩個漂移速率的極大值.在波長分別逐漸偏離原子的中心吸收波長670.776 nm和670.791 nm時,漂移速率的值均呈現先增大后減小的趨勢,且漂移速率為極大值時對應的激發光波長也近乎一致.

光致漂移速率隨激發光線寬的變化曲線如圖3.由圖3可以看出,隨著線寬的增大,漂移速率的值呈現先增大后減小的趨勢.存在一個最佳的激發光線寬,在該線寬條件下原子的漂移速率達到最大值.從光致漂移的原理出發,給出的解釋如下[1,2]:單頻激光只能有效激發某一特定速度附近的少量原子,具有其他速度的大部分原子則不能被有效激發,導致原子的漂移速率較低;當線寬逐漸增大時,更大速度范圍內的原子會被激發,激發效率的提高使原子的漂移速率增大;但是隨著線寬持續增大,在激光功率密度一定的條件下,線寬的增加會導致譜功率密度下降,使得處于激光線寬內的原子受到的激發作用減弱;此外,線寬過大也會導致反向運動的原子被激發.因此,線寬增大到一定值后,原子漂移速率開始呈現下降的趨勢.由圖3還可看出,最佳線寬點右側曲線變化較左側緩慢.該現象告訴我們,在進行相關實驗時,如果激光線寬在最佳線寬附近出現不可控的波動,可以設置激發光線寬使之略大于最佳線寬,這樣可以減少線寬的隨機波動對漂移速率的影響.

圖2 不同激發光線寬條件下漂移速率隨激發光波長變化曲線 計算參數為I0=0.63 W/cm2,p=300 Pa,T=600 KFig.2.Drift velocity as a function of wavelength at diff erent linewidths.Calculation parameters:I0=0.63 W/cm2,p=300 Pa,T=600 K.

不同激發光線寬條件下光致漂移速率隨激發光功率密度的變化曲線如圖4.靠近每條曲線處的數字表示激發光線寬的大小.由圖4可知,無論線寬如何,隨著功率密度的增大,漂移速率均呈現先增大后減小的趨勢.當線寬增加時,獲得最大漂移速率所對應的最佳功率密度逐漸減小.該現象告訴我們,在以后進行相關實驗時,可采取適當增大激光線寬的方法減小最佳激光功率密度,降低激光成本.由圖4還可看出,激發光線寬越小,在最佳功率密度附近漂移速率隨功率密度變化越平緩.該現象告訴我們,在激光線寬較小時,激光功率密度在最佳值附近有一定偏差不會對漂移速率產生很大影響.激光線寬較大時,則需嚴格設置激發光功率密度.

圖3 漂移速率隨激發光線寬變化曲線 計算參數為λL=670.78 nm,I0=0.63 W/cm2,p=300 Pa,T=600 KFig.3. Drift velocity as a function of linewidth.Calculation parameters:λL = 670.78 nm,I0=0.63 W/cm2,p=300 Pa,T=600 K.

圖4 不同激發光線寬條件下光致漂移速率隨激光功率密度的變化曲線 計算參數為λL=670.78 nm,p=300 Pa,T=600 KFig.4.Drift velocity as a function of laser power density at diff erent linewidths.Calculation parameters:λL=670.78 nm,p=300 Pa,T=600 K.

最佳線寬隨激發光功率密度的變化曲線如圖5.由圖5可知,在功率密度很小時,最佳線寬隨功率密度的增大呈現急劇增大的趨勢,待功率密度達到一定值后,最佳線寬又開始下降,且下降速度極為緩慢.

圖5 最佳線寬隨激發光功率變化曲線 計算參數為λL=670.78 nm,p=300 Pa,T=600 KFig.5.Best linewidth as a function of laser power density.Calculation parameters:λL=670.78 nm,p=300 Pa,T=600 K.

圖7 最佳線寬隨緩沖氣體壓強變化曲線 計算參數為λL=670.78 nm,I0=0.63 W/cm2,T=600 KFig.7. Best linewidth as a function of pressure.Calculation parameters:λL = 670.78 nm,I0=0.63 W/cm2,T=600 K.

最佳線寬隨溫度的變化曲線如圖6.由圖6可知,最佳線寬隨著溫度的升高近似線性增大.這是因為溫度升高會造成原子吸收譜線多普勒展寬的增大,在總功率不變的情況下,激光需要在更寬的頻率范圍內分配功率才能獲得最佳漂移效應.

最佳線寬隨緩沖氣體壓強的變化曲線如圖7.由圖7可知,最佳線寬隨著緩沖氣體壓強的升高而逐漸減小.且壓強越高,最佳線寬下降越緩慢.該現象可以解釋為:壓強越低,緩沖氣體與堿金屬原子的碰撞頻率越低,碰撞弛豫作用越弱,在總功率不變的情況下,需要增大激光線寬提升激光的速度選擇性,從而獲得最佳漂移效應.

4 結 論

本文在考慮激發光線寬的情況下,采用速率方程理論對堿金屬原子的漂移速率進行了研究.得到以下結論:存在一個最佳的激發光線寬,在該線寬條件下原子漂移速率達到最大值;激發光功率密度、溫度和緩沖氣體壓強會影響最佳線寬的值;在進行相關實驗時,為了獲得最大漂移速率,激發光應當工作在最佳線寬的條件下;當激光線寬在最佳線寬附近波動時,設置激光線寬略大于最佳線寬可減少線寬隨機波動對漂移速率的影響.本文的研究結果為以后開展相關實驗研究提供了理論基礎,對于實驗中激發光的選擇具有一定的參考價值.

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