基于GIS的涇惠渠灌區地下水污染人體健康風險評價

徐 斌 ，張 艷

（1.長安大學環境科學與工程學院，西安 710054；2.長安大學旱區地下水文與生態效應教育部重點實驗室，西安 710054；3.長安大學地球科學與資源學院，西安 710054）

地下水是地球上最豐富且分布最廣泛的淡水資源，對于人類的生產生活、社會經濟發展具有重要的意義。在我國北方地區，地下水是工農業生產和人民生活的主要水源，在一些干旱地區甚至是唯一的可利用水源。隨著人類活動的增強，地下水水質已遭受不同程度的污染，評價地下水中污染物的人體健康風險，對于地下水污染防治、保障飲水安全至關重要。關于人體健康風險評價，國內外眾多學者從原理、方法等角度開展了一系列的研究，為地下水污染的人體健康風險評價奠定了基礎[1-9]。傳統的人體健康風險評價方法中，研究對象通常為點源污染，或抽象為均質同性的面源污染，對于污染物在隨地下水流動彌散而導致的空間異質性缺乏考慮，評價結果缺乏預測性，且無法獲得區域范圍內健康風險的空間分布特征，不利于地下水污染的防治研究。GIS技術在人體健康風險評價領域的應用實現了從點狀數據向面狀信息的表達，在傳統評價方法的基礎上增強了風險空間變異性和空間分布特征提取的研究能力[10-12]。

涇惠渠灌區是陜西省重要的糧食、蔬菜生產基地，地下水在灌區的工、農業生產以及居民生活中占有重要地位。截至2016年，灌區農村自來水普及率為82.5%，農村集中供水率為86.2%，部分居民仍以未經處理的淺層地下水作為主要生活用水。近年來灌區在高效發展農業生產的同時，以化肥、農藥的殘留物為主的污染物對灌區土壤及淺層地下水造成了不同程度的污染，這對當地的居民健康造成一定的風險[13]。針對上述問題，本文在調查涇惠渠灌區農業生態環境狀況的基礎上，通過采集地下水樣品進行分析測定，利用GIS和美國環境保護署（The United States Environmental Protection Agency，U.S.EPA）的人體健康風險評價模型對灌區地下水污染物的人體健康風險做出評價，分析污染物的人體健康風險空間分布特征和對不同人群的健康影響情況，以期為灌區地下水污染防治、保障居民健康提供科學依據。

1 材料與方法

1.1 研究區概況

涇惠渠灌區位于關中平原中部，西有涇河，南有渭河，東有石川河，北接渭北黃土臺塬。灌區總面積約為1300 km2，灌溉設計面積903.3 km2，有效灌溉面積839.3 km2，包括涇陽、三原、高陵、臨潼、閻良、富平等縣（區）。灌區總體地勢由西北向東南傾斜，海拔350~450 m之間，全區大部地勢平坦（圖1）。灌區屬于大陸性半干旱氣候區，夏季氣溫高，雨量多而集中；冬季寒冷干燥，雨量稀少，蒸發作用較強烈。灌區屬于大型井渠雙灌灌區，是陜西省糧食主要產區之一，地下水利用超過區域水資源利用總量的50%[14-15]。

圖1 研究區與采樣點位置示意圖Figure 1 Map of the study area and the sampling sites

1.2 樣品采集與分析

1.2.1 樣品采集

樣品采集共選取47個采樣點（圖1），采樣點用GPS精準定位，有效覆蓋整個灌區。采樣過程按照《水質采樣樣品的保存和管理技術規定》（GB 12999—1991）和《環境水質質量保證手冊》進行。采樣時間為11月冬季停灌期，所取水樣為灌溉井、居民水井抽取的淺層地下水，每個采樣點采集3瓶樣品，共141個樣品。

1.2.2 樣品處理與分析

對水質樣品進行的分析項目主要有常規離子、pH、CO2、總固體、Mn2+、Pb2+、Zn2+、As、Cr（Ⅵ）、Cd2+、Cu2+、Hg、NH+4-N、NO-3-N、NO-2-N、色度、濁度。樣品的分析測定由陜西省飲用水產品質量監督檢測站完成。檢測分析方法為原子吸收分光光度法、離子色譜法、氧化鎂浸提擴散法、滴定法等。

1.3 污染評價

為明確具體污染物類型，以《生活飲用水衛生標準》（GB 5479—2006）中規定的各項指標作為標準值，利用單因子指數法進行污染評價，水質指數Ii的計算公式如下：

式中：Ci為第 i項污染物實測值，mg·L-1；C0為第 i項污染物的評價標準，mg·L-1。

當Ii≤1時，表示水體未污染；當Ii>1時，表示水體污染。

1.4 人體健康風險評價

環境污染物可以通過呼吸道、消化道、皮膚等途徑進入體內，地下水污染物則主要以經口暴露途徑（飲水、食物）和經皮暴露途徑（洗澡、游泳）進入人體[16]。

1.4.1 經口暴露途徑健康風險評價

對于經口暴露途徑主要考慮飲水方式攝入污染物，致癌風險計算公式如下[16]：

式中：RiskOral為經口暴露個體發生癌癥的健康風險；exp為指數函數；CDI為單位體重日均暴露劑量，mg·kg-1·d-1；SF 為致癌強度系數，mg·kg-1·d-1。

非致癌物質的風險量化使用非致癌危害商數（Noncancer Hazard Quotient，NCHQ）表示，其計算公式如下[16]：

式中：NCHQOral為經口暴露非致癌危害商數；CDI為單位體重日均暴露劑量，mg·kg-1·d-1；RfD 為非致癌物質參考劑量，mg·kg-1·d-1。

式中：CDI為目標個體通過飲水攝取特定化學物質的單位體重日均暴露劑量，mg·kg-1·d-1；Cw為水中特定化學物質的濃度，mg·L-1；IR為攝食率，目標個體每日飲水的總量，L·d-1；EF為暴露頻率，目標個體一年中飲水的天數，d·a-1；ED為暴露時長，表示目標個體一生中攝取包含特定化學物質飲用水的年數，a；BW為目標個體的體重，kg；AT為平均暴露劑量時間參數，d，用于計算平均暴露劑量，對于非致癌效應AT=ED×365，對于致癌效應AT=74.68×365，74.68為第六次人口普查給出的陜西省人均期望壽命。

1.4.2 經皮暴露途徑健康風險評價

皮膚接觸暴露主要是通過游泳、沐浴途徑發生，致癌風險計算公式如下[16]：

式中：RiskDermal為經皮暴露個體發生癌癥的健康風險；DAD為經皮暴露單位體重日均暴露劑量，mg·kg-1·d-1。

非致癌危害商數計算公式如下[16]：

式中：NCHQDermal為經皮暴露非致癌危害商數。

式中：DAevent為單次接觸的單位面積皮膚上的化學物質吸收劑量，mg·cm-2；EV為單日內接觸事件的發生次數；ED為暴露時長，表示目標個體一生中皮膚接觸特定化學物質的年數，a；EF為平均每年發生的暴露頻率，d·a-1；SA 為發生接觸的皮膚表面積，cm2。

對于無機化學物質的DAevent使用如下公式進行計算[17-18]：

式中：Kp為水中特定化學物質的皮膚滲透系數，cm·h-1；Cw為水中特定化學物質的濃度，mg·cm-3；tevent為單次接觸事件的時間，h。

暴露劑量計算參數見表1，取值根據中國實際情況和研究區居民生活習慣進行了相應的調整[18-24]。其中IR對應的平均飲水量根據左嬌蕾[22]研究成果進行調整，均低于U.S.EPA默認值；經皮暴露途徑中，EF按照中國北方人洗澡、游泳和日常洗漱的生活習慣，結合不同部位皮膚表面積，計算取值為200 d·a-1；對于致癌效應AT，采用2010年第六次人口普查給出的陜西省人均期望壽命值計算；SA值根據王喆等[24]研究成果計算；對暴露階段，按照0~17歲劃分為兒童，18歲及以上劃分為成人。

U.S.EPA在綜合危險信息系統（Integrated Risk Information System，IRIS）中公布了不同暴露途徑下各類物質的毒理學特性參數。其中，經口暴露途徑中，As為典型致癌物，NO-3-N的致癌性則無明確的實驗數據[18-20]。對于Cr（Ⅵ），國際癌癥研究機構IARC和U.S.EPA確定其為經呼吸途徑的一級致癌物，但Cr（Ⅵ）經口途徑致癌性尚不明確[25]。在經皮暴露途徑中，以上各物質對人體健康均有一定的危害。各污染物的毒理學特性參數見表2[18-20]。

表1 暴露劑量計算參數Table 1 Parameters of daily dose calculation models

表2 污染物毒理學特性參數Table 2 Toxicological characteristics parameters of contaminants

當風險被具體量化后，即可以對潛在風險進行分析，主要是對風險程度和類型進行定性的描述。對于致癌物風險程度，通常按照指定的人體健康可接受的最大風險標準進行衡量，但目前國際上尚無統一的標準值，不同機構均制定了可接受風險水平，范圍在1×10-6~1×10-4之間[26]。結合研究區污染情況，本研究選擇1×10-4作為最大可接受風險水平來評價風險程度，即當致癌風險Risk大于1×10-4時，受體承受的致癌風險在不可接受范圍內；反之，受體所承受的風險在可接受范圍內。

對于非致癌風險，U.S.EPA給出的限值為1，當非致癌危害商數NCHQ大于1時認為存在一定的健康風險。

1.4.3 人體健康總風險

假設每種化學物質對人體健康的危害毒性作用不存在協同或拮抗關系，而是呈現為簡單的相加關系，則致癌總風險可表示為[16]：

式中：RiskT為致癌總風險；Riski為化學物質i的致癌風險。

非致癌總風險可表示為：

式中：HI為危害指數（Hazard Index，HI），即非致癌總風險；NCHQi為化學物質i的非致癌危害商數。

1.5 GIS空間分析與制圖

1.5.1 水質數據處理

首先，利用ArcGIS9.3 ArcCatalog建立研究區空間數據庫及相應的要素集合；然后，在ArcMap中導入采樣點坐標數據并將水質分析結果作為屬性數據加入到圖層；再次，采用ArcGIS的地統計分析（Geostatistical Analyst）模塊Kriging方法插值，形成覆蓋研究區的水質數據，采用柵格數據格式存儲，分辨率為100 m×100 m。

1.5.2 污染特征分析

在空間插值的基礎上，以水質分析插值數據為輸入項，根據式（1）利用ArcToolbox地圖代數工具計算水質指數Ii，獲得水質指數空間分布特征數據，然后利用重分類工具按照Ii>1確定污染范圍，根據Ii>1對應的像元個數計算超標面積百分比，并利用柵格統計工具計算Ii的最小值、最大值和平均值，以便獲得污染情況的統計數據。

1.5.3 人體健康風險計算

將主要污染物的空間分布數據作為輸入數據源，根據式（2）~式（10），利用 ArcToolbox地圖代數工具分別計算經皮暴露途徑和經口暴露途徑的人體健康風險，計算結果以柵格數據格式存儲。利用ArcMap在人體健康風險圖層上進行等值線分析，標示致癌物的1×10-4致癌風險指示線，而對非致癌物則按照1.0為間距繪制NCHQ等值線，從而繪制健康風險分布特征圖。

2 結果與討論

2.1 污染評價

水質分析結果顯示，研究區地下水中對人體健康構成危害的 As、Cr（Ⅵ）、NO-3-N 均有檢出，通過單因子污染評價與GIS分析可知，依據《生活飲用水衛生標準》（GB 5479—2006），As、Cr（Ⅵ）和NO-3-N存在不同程度超標現象，三者的污染評價結果見表3。

As高值區主要出現在高陵區的榆楚以北、閻良區的武屯鎮以南，其他地區也均有檢出，含量超過標準值0.01 mg·L-1的面積比例為2.58%。Cr（Ⅵ）高值區出現在三原縣的大程鎮，含量超過標準值0.05 mg·L-1的面積比例為38.99%。NO-3-N含量超過標準值10 mg·L-1的面積比例達99.40%，全區淺層地下水硝酸鹽污染嚴重。根據污染評價結果，重點對As、Cr（Ⅵ）、NO-3-N存在的人體健康風險進行評價。

2.2 人體健康風險評價

2.2.1 單因子健康風險評價

結合人體健康風險評價模型與ArcGIS空間分析，使用IRIS數據庫提供的As、Cr（Ⅵ）、NO-3-N的毒性數據進行分析計算，得到地下水污染物引起的平均健康風險數據（表4）。

As的人體健康風險空間分布特征如圖2所示，其人體健康風險高值區主要集中于閻良、高陵和三原局部區域。綜合表4的統計數據可知，研究區內成人罹患癌癥的風險水平平均值明顯高于兒童，成年男性承擔風險高于成年女性，最高達3.73×10-4，超出可接受風險水平。從風險分布特征角度分析，對于致癌風險大于1×10-4的區域界定為暴露人群患癌潛在區域，據此對研究區進行分類統計，結果顯示成年男性和成年女性患癌的潛在區域面積比例為45.82%和39.82%，兒童患癌的潛在區域面積比例為0.99%。

表3 污染物的污染評價結果Table3 Result of contamination assessment

表4 地下水污染物經口和皮膚接觸途徑引起的平均健康風險Table 4 Average health risk caused by groundwater contaminants via oral and dermal pathways

對于As所造成的非致癌性危害，成年男性面臨的風險略高于成年女性，最高值分別為1.887 1和1.737 4，兒童面臨的風險明顯高于成人，其NCHQ平均值為1.209 3，最高值則達到4.220 0。從分布特征角度分析，對于非致癌危害商數大于1的區域界定為暴露人群患病潛在區域，統計結果顯示兒童患病潛在區域面積比例為69.19%，成年男性和成年女性患病潛在區域面積分別為2.05%和1.88%。

在暴露途徑方面，As的致癌風險主要集中在經口暴露途徑，平均高出經皮暴露途徑2個數量級，非致癌風險主要集中在經口暴露途徑，其數值約為經皮暴露途徑的200倍。

Cr（Ⅵ）的人體健康風險空間分布特征如圖3所示，其人體健康風險高值區主要集中于三原縣的大程鎮附近。綜合表4的統計數據可知，與As的健康風險類似，對于Cr（Ⅵ）所造成的非致癌性危害，成年男性面臨的風險略高于成年女性，最高值分別為3.540 2和3.375 9，兒童面臨的風險明顯高于成人，其NCHQ平均值為1.576 0，最高值則達到8.693 7。在暴露途徑方面，Cr（Ⅵ）經皮暴露途徑與經口暴露途徑帶來的非致癌風險比例約為1/2.5，該數值遠高于As和NO-3-N，這說明與其他污染物相比，Cr（Ⅵ）通過皮膚被人體吸收的劑量更高，其經皮暴露風險以及帶來的健康問題應引起關注。從分布特征角度分析，兒童患病的潛在區域面積比例為69.06%，而成年男性和成年女性患病的潛在區域面積分別為12.74%和12.14%。

圖2 As的人體健康風險空間分布特征Figure 2 Spatial distribution of human health risks from As

圖3 Cr（Ⅵ）的人體健康風險空間分布特征Figure3 Spatial distribution of human health risks from Cr（Ⅵ）

NO-3-N的人體健康風險空間分布特征如圖4所示，其人體健康風險高值區主要集中于三原縣的渠岸、高陵區與臨潼區交界處，呈西北至東南的條帶狀分布。通過表4的統計數據可知，對于NO-3-N所造成的非致癌性危害，成年男性面臨的風險略高于成年女性，最高值分別為1.541 6和1.419 4，兒童面臨的風險高于成人，其NCHQ平均值為1.245 8。在暴露途徑方面，NO-3-N經皮暴露途徑與經口暴露途徑帶來的非致癌風險比例約為1/200，經口暴露途徑是造成健康風險的主要途徑。從分布特征角度分析，兒童患病的潛在區域面積比例為66.55%，而成年男性和成年女性患病的潛在區域面積分別為1.21%和1.12%。

2.2.2 健康總風險評價

由于本次評價的致癌物只有As，無需對致癌總風險進行分析，故健康總風險評價僅對非致癌總風險進行討論。經過ArcGIS疊加分析后的非致癌總風險空間分布特征如圖5所示。統計分析顯示，成年男性所承擔的非致癌總風險最小值為0.346 8，最大值為5.193 0，平均值為1.736 1，超過限值1的區域面積比例達98.60%；成年女性所承擔的非致癌總風險最小值為0.323 8，最大值為4.897 6，平均值為1.619 5，超過限值1的區域面積比例達90.79%；兒童承擔的非致癌總風險最小值為0.806 9，最大值為12.405 1，平均值為4.031 1，超過限值1的區域面積比例達99.99%。研究區地下水污染的非致癌總風險值較大，各類污染物對當地居民健康產生了一定的威脅。

綜上所述，三種污染物的致癌風險方面，As具有較為明顯的危害性，三種污染物的非致癌風險NCHQ平均值大小排序為Cr（Ⅵ）>NO-3-N>As，危害面積排序為As>Cr（Ⅵ）>NO-3-N，綜合而言Cr（Ⅵ）的非致癌危害性最大。在兩種暴露途徑中，經口暴露是污染物帶來健康風險的最主要途徑，但Cr（Ⅵ）通過皮膚被人體吸收的劑量比例要明顯高于As和NO-3-N，其對人體皮膚帶來的健康危害應引起注意。

圖4 NO-3-N的人體健康風險空間分布特征Figure 4 Spatial distribution of human health risksfrom NO-3-N

圖5 非致癌總風險空間分布特征Figure 5 Spatial distribution of total non-carcinogenics risk

為了進一步制定合理的污染治理措施，達到改善環境質量、保障人體健康的目標，對三種污染物來源進行了簡要分析：灌區地下水中的As主要來源于土壤，灌區土壤中As含量與土壤母質有關，在農業生產過程中含As農藥的施用在一定程度上增加了土壤中As的含量，長期灌溉導致土壤中As通過淋濾向地下水遷移，局部高含量區域可能是工業廢水或含As農藥原液隨降水入滲進入地下水含水層形成的點源污染。工業廢水的排放是造成地下水中Cr（Ⅵ）含量較高的一個重要原因，灌區北部的清峪河流經Cr（Ⅵ）含量較高的區域，跨越三原、閻良兩區縣，灌溉過程中引用污染較嚴重的清峪河水，使含有Cr（Ⅵ）的污水經地表入滲到地下水含水層，最終滯留在含水層中，致使該區域Cr（Ⅵ）含量過高。化肥和農家肥施用形成的農業面源污染是造成灌區淺層地下水NO-3-N污染的主要原因。此外，灌區工業發展迅速，食品業、飼料加工業占有很大比例，生產中形成的含氮工業污水和工業垃圾都會造成地下水NO-3-N含量的增加，其中三原縣部分地區受工業污染較為嚴重，地下水中NO-3-N含量較高。

從污染物來源分析，As、Cr（Ⅵ）以點源污染為主，比較易于從根源上進行治理；而NO-3-N則主要來源于化肥殘留物、有機物分解，對于以農業、畜牧業為主要產業的涇惠渠灌區而言，NO-3-N污染無論從時間延續上和空間分布上都更具有普遍性，其長期健康風險高于As、Cr（Ⅵ），治理難度也較大。因此，應首先加強As、Cr（Ⅵ）的污染源治理，盡快降低As、Cr（Ⅵ）污染帶來的超額健康風險，對NO-3-N污染需要從農業生產方式、灌溉施肥技術、產業結構等方面綜合治理，逐步降低NO-3-N污染帶來的健康風險。

評價結果顯示，As、Cr（Ⅵ）均存在污染評價水質指數較低但超額風險面積大、局部風險較高的情況，對此從地下水污染情況與健康風險之間的相關性分析。以As為例，依據《生活飲用水衛生標準》（GB 5479—1985）閾值 0.05 mg·L-1，則 As超標面積為0%，依據《生活飲用水衛生標準》（GB 5479—2006） 閾值 0.01 mg·L-1，As的超標面積為 2.58%，其致癌最大超額風險面積為45.82%，以1×10-4臨界風險值統計評價結果中風險區域對應的水As含量約為≥0.005 mg·L-1，該值均低于早期和現行標準閾值。而相關研究表明長期飲用含As量為0.005~0.010 mg·L-1的飲用水也會造成健康危害[27]。人體健康風險基于不同人群的暴露參數和污染物毒理學特性參數進行分析，污染物的評價標準也應該分區域分目標制定。因此，隨著評價標準的改變，其污染評價結果也發生變化，單純從污染情況來判斷健康風險存在一定的不確定性，對此相關文獻也進行過論述[28]。此外，由表4可知，As、Cr（Ⅵ）的平均健康風險值均接近或低于給定的風險閾值，從污染物來源分析來看其局部極高風險均來源于點源污染。

需要指出，評價結果具有不確定性，GIS空間插值對數據的精確性有一定影響，評價是基于最大暴露場景而設定的參數，因此實際風險與分析結果之間可能存在一定的偏差，但仍應對其引起足夠重視并制定相應措施予以治理。針對以上不確定性問題，可通過縮短采樣時間間隔、增加采樣點密度提高GIS空間插值精確性，根據當地居民的生活習慣和個體特征劃分評價人群進行精準評價，以降低分析結果與實際風險之間的偏差，提高健康風險評價的科學性與實用性。

3 結論

（1）涇惠渠灌區地下水的污染物主要為As、Cr（Ⅵ）、NO-3-N。As高值區主要出現在高陵區的榆楚以北、閻良區的武屯鎮以南，其他地區也均有檢出；Cr（Ⅵ）高值區出現在三原縣的大程鎮；NO-3-N高值區主要集中于三原縣的渠岸、高陵區與臨潼區交界處，全區淺層地下水硝酸鹽污染嚴重。

（2）人體健康風險評價結果表明，研究區地下水中As對成人的致癌風險最高達3.73×10-4，明顯超出限值1.00×10-4，長期暴露對當地居民帶來的罹患癌癥的超額風險較高。As、Cr（Ⅵ）、NO-3-N的長期暴露會對當地居民健康造成非致癌傷害，三種污染物的非致癌風險值按大小排序為Cr（Ⅵ）>NO-3-N>As，其中Cr（Ⅵ）對兒童的非致癌風險最高達8.693 7，遠超限值1，危害性最大。

（3）空間分布特征方面，As的超額致癌風險區域面積比例最高為45.82%，As、Cr（Ⅵ）、NO-3-N的超額非致癌風險區域面積比例達69.19%、69.06%和66.55%，超額非致癌總風險區域幾乎覆蓋整個研究區，對居民用水安全有一定影響，應加強對As、Cr（Ⅵ）和NO-3-N的污染防治。

（4）GIS能較好地應用于人體健康風險評價的風險空間分布特征獲取、信息可視化和暴露風險統計分析。

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