川西北沙化土壤對雙酚A的吸附特征

楊慧敏,李云桂*,武彩霞,江仁濤,李富程,趙 麗,魏 良 (.西南科技大學環境與資源學院環境工程系,四川 綿陽 6200；2.四川省低成本廢水處理技術國際科技合作基地,四川 綿陽 6200)

雙酚 A是一種典型的內分泌干擾物[1-3],具有生物毒性和內分泌干擾作用[4-7].具有高脂溶性、疏水性和弱酸性等性質,是生活中重要的化工原料,主要用于聚碳酸酯和環氧樹脂的制造,全球年產量高達27億kg[8].生產、制造、使用或處置過程中BPA的直接排放和無序排放是環境中BPA 的重要來源[9-10].目前,在人體[11-12]、水[13-14]、土壤[15]、沉積物[14]等介質中都能檢測出BPA.

釋放到環境中的BPA主要通過空氣、水體、土壤等途徑遷移轉化.土壤是BPA重要的存儲匯和再釋放源[16],土壤中有機污染物主要是由于被吸附而導致其生物有效性降低[17].通過研究土壤對 BPA的吸附規律,發現吸附等溫線符合Freundlich模型,且隨有機質含量的增加,對 BPA的吸附能力越強[18].此外,發現土壤吸附 BPA 的分配系數KOC在636～931之間,土壤中的BPA具有很低的遷移性[19].目前大量文獻關注了SOM[18]、反應溫度[20]、離子強度[20]等對BPA吸附的影響,發現SOM是最重要的影響因素[21].

土壤結構的基本單元是土壤團聚體,表土中近 90%的 SOM 位于團聚體內[22],團聚體粒級增大,SOM 氧化穩定性下降[23].土壤沙化會使養分流失,破壞土壤結構,導致SOM含量減少,可直接導致土壤質量及土壤生產潛力降低[24].然而,目前有關不同粒級團聚體及沙化后土壤對吸附污染物的影響研究甚少.本文以川西北高原不同沙化程度的土壤為模型,以BPA為內分泌干擾物的代表,旨在揭示沙化對土壤吸附有機污染物的影響,探討SOM、土層深度和團聚體對吸附作用的影響.對準確評估沙化后環境風險的演變和防治具有重要的理論價值.

1 材料與方法

1.1 土壤的采集及處理

實驗所用土壤取自四川省阿壩藏族羌族自治州紅原縣,采樣季節為草地植被生長最旺盛的7月.根據GB19377-2003天然草地退化、沙化、鹽漬化的分級標準[25],選擇不同沙化程度的草地作為研究樣地,分別為:泥炭土壤(PS、N 33°10′23.0″,E 102°37′2.4″)、未沙化土壤(ND、N 33°10′47.555″,E 102°37′34.172″)、輕度沙化土壤(LD、N 33°10′45.710″,E 102°37′34.016″)、中度沙 化 土 壤 (MD 、 N 33°10′43.667″,E 102°37′33.488″).

采用隨機取樣,每種土壤選擇2個樣方,樣方大小為 10m×10m,樣方內隨機選取 3個采樣點,按照 0～10、10～20、20～30、30～40cm 分層采集土壤,3個同層土樣混合成1個土樣,裝入采樣盒以避免擠壓破壞團聚體.同時用100cm3的環刀采集 0～10cm 表層土壤樣品,帶回實驗室立即測定土壤含水率.土樣采集后風干,研磨,過 100目篩,密封保存備用.團聚體采取干篩法制備[26]:稱取0～10cm的風干土 100g置于套篩上,用振蕩機振蕩 10min,分離出<0.25、0.25～0.5、0.5～1.0、1.0～2.0、＞2.0mm的土壤機械穩定性團聚體,稱重并計算出各級團聚體所占百分率(表1).

表1 4種表層土的理化性質及團聚體分布Table 1 Physicochemical properties and distribution of aggregates in four surface soils

1.2 土壤的基本性質

土壤含水率采用烘干法測定;土壤 pH值采用pH計測定,土水比為1:2.5,振蕩0.5h后,靜置測定上清液;土壤比表面積(SSA)根據BET理論,采用N2吸附法用ST-08型比表面積測定儀進行測定;土壤有機質(SOM)含量采用 K2Cr2O7-H2SO4外加熱法測定(表2).4種表層土(0～10cm)基本理化性質見表1.

表2 4種受試土壤的有機質含量Table 2 Organic content of four selected soils

1.3 儀器與試劑

ZWY-211C型恒溫振蕩器(上海智城分析儀器有限公司)、PHS-2C型精密酸度計(上海精科雷磁)、Agilent 1260型高效液相色譜儀(美國安捷倫公司).雙酚A(化學純)、CaCl2與NaN3(分析純);實驗用水為超純水(美國Millipore公司).

1.4 吸附實驗

動力學實驗:稱取4種受試土壤300～800mg(PS:泥炭土壤300mg,ND:未沙化土壤300mg,LD:輕度沙化土壤700mg,MD:中度沙化土壤800mg)于樣品瓶中,加入8mL 80mg/L BPA溶液(溶液中均含0.01mol/L CaCl2,200mg/L NaN3),分別于(1、6、12h)、1、3、5、7、10、15、45d 取出樣品.非穩態與穩態等溫吸附實驗:分別稱取 4種受試土壤300～800mg于樣品瓶中,加入8mL不同濃度(0～250mg/L)的BPA溶液,振蕩時間為7d和30d.深度的影響:稱取 4種受試土壤的 4個深度(0～10、10～20、20～30、30～40cm)土樣 600mg 于樣品瓶中,加入8mL 77mg/L BPA溶液,振蕩時間為7d.團聚體的影響:稱取4種受試土壤的5種粒級團聚體(<0.25、0.25～0.5、0.5～1.0、1.0～2.0、＞2mm)600mg于樣品瓶中,加入 8mL 77mg/L BPA溶液,振蕩時間為7d.以上實驗樣品均設置2個平行和 2個空白對照(不加土樣),于 25℃、150r/min避光條件下恒溫振蕩,達到吸附時間后,以3000r/min離心20min得上清液,用高效液相色譜儀(HPLC)測定.

1.5 分析方法和質量保證

高效液相色譜儀型號為 Agilent 1260,色譜柱為C18反相柱(5μm,4.6mm×150mm),柱溫25℃,紫外檢測波長為 280nm,流動相為乙腈與去離子水(V:V,50:50),流速為 1mL/min,進樣量為 10μL.在上述色譜條件下BPA保留時間為3.8min.

實驗所用色譜瓶、膠頭滴管等玻璃器皿均在無水乙醇溶劑中浸泡,置于 350℃高溫程序馬弗爐中烘烤 30min,保存備用.整個分析過程按照方法空白、加標空白、基質加標和樣品平行樣進行質量控制和質量保證.全程跟蹤樣品前處理及分析測試過程,考察樣品制備過程對BPA分析的影響,防止實驗過程中其他因素的干擾和樣品之間的交叉污染,每個樣品進行2組平行實驗.目標化合物采用外標法進行定量分析,標準曲線:y=6.480x-0.031,相關系數 R2大于 0.999,線性范圍1～250mg/L,相對標準偏差(RSD)是 0.15%,檢測限為0.153mg/L.

1.6 數據處理

土壤對BPA的吸附量Qe計算公式如下:

式中:Qe為單位土壤吸附溶液中 BPA的量,mg/kg;V為溶液的體積,mL;C0和 Ce為初始和吸附平衡后 BPA的質量濃度,mg/L;m為土壤的質量,mg.

采用拉格朗日準一級動力學(2)、準二級動力學(3)、雙室一級動力學(4)吸附模型對4種受試土壤吸附BPA的數據進行擬合.

式中:Qe和Qt分別是在吸附平衡和t時刻的吸附量,mg/kg;k1a、k2a分別為準一級(d-1)、準二級(mg/(kg·d))速率常數.k1和 k2分別為快室和慢室吸附速率常數,d-1.f1和f2分別為快、慢室所占總吸附的百分率,f1+ f2=1.

采用 Langmuir(5)和 Freundlich(6)等溫吸附模型對土壤吸附BPA數據進行擬合.

式中:Qe和 Qm分別是在吸附平衡和理論最大單位的吸附量,mg/kg;Ce是吸附平衡時溶液中 BPA的濃度,mg/L;KL表示吸附BPA的能力,L/mg;Kf、N為Freundlich吸附常數.

土壤團聚體對BPA的吸附貢獻率R計算公式如下:

式中:Ri是土壤各級團聚體對BPA的吸附貢獻率(i=1,2,3,4,5),%;fi是各級團聚體所占的百分比,%;Qi是各級團聚體對BPA的吸附量,mg/kg.

2 結果與討論

2.1 吸附動力學

4種受試土壤對BPA的吸附動力學曲線見圖1.4種受試土壤對BPA的吸附速率均呈現先快后慢的變化趨勢.在最初的 1d內,土壤的吸附速率較快,之后便緩慢上升最后趨于平衡,這是由于吸附開始時吸附劑表面的吸附位點充分,BPA與吸附位點的空間限制少,隨著吸附位點逐漸達到飽和時,空間阻力增大,吸附速率顯著降低.PS與ND在3d即可達到吸附平衡,LD與MD需9d才達到表觀平衡.

分別采用準一級、準二級與雙室一級動力學模型對數據進行擬合,擬合結果見表 3.準一級動力學的R2大于0.64,準二級動力學的R2大于0.78,雙室一級動力學模型的R2大于0.98.雙室一級動力學模型的相關系數R2較好,說明雙室一級動力學模型更適合描述4種受試土壤對BPA的吸附過程.丁霞等[27]運用該模型對磺胺甲噁唑在水稻土上的吸附進行研究,也證實其更符合雙室一級動力學模型.Johnson等[28]和Pan等[29]對6種常見的吸附動力學模型進行比較研究,發現雙室一級動力學模型相對其他模型可以更精確地描述有機污染物在土壤或沉淀物上的吸附[28-29],因此,后續討論均基于雙室一級動力學模型的擬合結果.

圖1 4種受試土壤對BPA的動力學吸附曲線Fig.1 Kinetics of BPA sorption by four selected soils

表3 4種受試土壤吸附BPA的準一級、準二級和雙室一級動力學模型擬合參數Table 3 Regression parameters of pseudo-first-order, pseudo-second-order and two-compartment first order kinetic models for the sorption of BPA by four selected soils

雙室一級動力學模型將吸附區分為快室吸 附單元和慢室吸附單元.其中,快室吸附速率常數(k1)較大,慢室吸附速率常數(k2)則較小.k1/k2的比值越大則說明快速吸附與慢速吸附差異越顯著,雙室吸附現象越明顯[30].由表 3可知,PS、ND、LD、MD 的 k1/k2分別為 60、118、347和 233,表明 LD的雙室吸附現象最明顯,MD、ND次之,PS最弱.f1、f2分別為快、慢室所占總吸附的比率,ND的f1值為0.66,快吸附所占比率要大,其吸附過程應是快吸附為主;沙化后,LD、MD的f1值均減小,分別為 0.43、0.54,該吸附過程快慢吸附所占比重相近.

2.2 等溫吸附曲線

4種受試土壤對BPA的等溫吸附曲線如圖2所示,Langmuir和 Freundlich回歸參數見表4.Langmuir和 Freundlich均能較好的擬合 BPA的吸附過程,Freundlich模型能更好的擬合不同吸附時間下(7d、30d)不同沙化土壤(PS、ND、LD、MD)對 BPA 的吸附過程(R2＞0.99).不同沙化土壤在不同吸附時間下吸附 BPA的 Freundlich等溫吸附曲線呈“L型”,N值為0.52～0.70,非線性顯著[31].LD、MD比PS、ND的Freundlich N值小(30d,由0.69減小至0.52),即沙化土壤與未沙化土壤相比,吸附等溫線非線性增強.BPA在土壤上的吸附作用包括線性的分配作用和非線性的表面吸附,其中線性分配作用的主要介質是土壤有機質[32].土壤沙化后,有機質含量顯著下降(表 2),因此分配作用減弱、等溫吸附曲線的非線性顯著增強.

由表4可知,在30d內,Langmuir飽和吸附量最大的是PS(8901mg/kg);而后是ND(7011mg/kg);其次是 LD(1506mg/kg);吸附容量最小的是MD(1050mg/kg).以未沙化土壤 ND為對照(7011mg/kg),沙化土壤LD與MD的吸附量分別相差4.66、6.68倍.土壤對BPA的吸附量(Qm)與沙化程度顯著相關(P<0.05),且隨著沙化程度的加劇,BPA的吸附量減小,增加了 BPA在土壤中的移動性.

圖2 4種受試土壤對BPA的等溫吸附曲線Fig.2 Sorption isotherms of BPA by four selected soils

表4 4種受試土壤吸附BPA的Langmuir和Freundlich等溫吸附曲線擬合參數Table 4 Regression parameters of Langmuir and Freundlich model for sorption isotherms of BPA by four selects soil

圖3 SOM與BPA最大吸附量的關系Fig.3 Relationship between SOM and maximum sorption amount of BPA

沙化對土壤吸附BPA具有重要影響,這與沙化導致土壤的理化性質變化有關.由表 1可知,4種受試土壤的比表面積(SSA)較為接近(2.02～3.10),pH值相當(5.72～6.59);而土壤SOM含量隨土壤沙化程度的加劇而減小,SOM含量由160.10減小至14.38g/kg,減小11.13倍.SOM含量與Qm的關系如圖3所示,隨SOM含量增加,BPA在土壤中的最大吸附量逐漸增加.SOM與Qm呈顯著正相關(r＞0.999,P<0.01),表明 SOM 是影響土壤吸附 BPA 的重要因素.這與姜魯等研究一致,土壤對壬基酚飽和吸附容量與有機質含量顯著正相關(r=0.92,P<0.05),有機質含量越高的土壤對內分泌干擾物的吸附能力越強[33].

2.3 土層深度對吸附BPA的影響

4 種土層深度(0～10、10～20、20～30、30～40cm)對4種受試土壤(PS、ND、LD、MD)吸附BPA的影響見圖 4. 4種受試土壤在每一層的吸附量規律一致(PS＞ND＞LD＞MD),且 0～10cm 的表層土對BPA的吸附量最大,這可能是由于表層土壤能夠不斷接納凋零物及根系生長代謝輸入的有機質.

0～10cm的表層土中沙化土壤MD(285mg/kg)與未沙化土壤 ND(794mg/kg)相比,吸附量相差2.78 倍.10～20cm 范圍內 MD(87mg/kg)與 ND(670mg/kg)吸附量相差 7.70倍.20～30cm 范圍內MD(78mg/kg)與 ND(394mg/kg)吸附量相差 5.05倍.30～40cm范圍內MD(67mg/kg)與ND(366mg/kg)吸附量相差5.46倍.故在0～10cm范圍內,沙化與未沙化土壤的吸附量相差最小.可見,沙化后土壤環境容量的改變不僅僅發生在0～10cm的表層土,而是 0～40cm 土壤的環境容量都將發生顯著地改變.這與其SOM含量有關.由圖5可知,不同深度的土壤對BPA的吸附量與其SOM呈指數正相關關系(R2=0.73).

圖4 土層深度對BPA吸附的影響(C0=77mg/kg)Fig.4 Effects of soil depth on sorption of BPA(C0=77mg/kg)

圖5 土壤各層SOM含量與BPA吸附量的相關性Fig.5 Correlation between SOM content and sorption amount of BPA at different soil depths

2.4 土壤團聚體對吸附BPA的影響

不同粒級的團聚體直接影響到BPA的吸附能力.5種粒級的團聚體(<0.25、0.25～0.5、0.5～1.0、1.0～2.0、＞2mm)對土壤吸附 BPA 的影響見圖6.粒級增大,團聚體對BPA吸附性能呈先增加后減小的總體趨勢,4種受試土壤中各級團聚體的吸附性能差異又有所不同.PS中各粒級團聚體對 BPA 的吸附量無顯著差異(836～866mg/kg).ND中各粒級團聚體的吸附量影響也較小(638～792mg/kg),相差1.24倍.沙化后,各粒級團聚體的吸附性能差異顯著增大.LD中各粒級團聚體的吸附量差異顯著增加,0.5～1.0mm 的團聚體對BPA的吸附量最大(873mg/kg),<0.25mm的吸附量最小(375mg/kg),兩種團聚體吸附性能相差2.33倍.沙化最嚴重的MD中各粒級團聚體的吸附量差異最大,相差6.41倍(147～942mg/kg);吸附量從大到小依次為:0.5～1.0mm(942mg/kg), 1.0～2.0mm(511mg/kg),＞2mm(305mg/kg),0.25～0.5mm(252mg/kg),<0.25mm(147mg/kg).各級團聚體對BPA的吸附量不同,這與其SOM含量有關.由圖7可知,各粒級團聚體對 BPA的吸附量與其 SOM呈指數正相關關系(R2=0.82).

圖6 各粒級團聚體對BPA吸附的影響(C0=77mg/kg)Fig.6 Sorption of BPA onto soil aggregate fractions with different particle size(C0=77mg/kg)

沙化后,各粒級團聚體對BPA的吸附量都有不同程度的下降,唯有吸附能力最強的 0.5～1.0mm 粒級團聚體吸附量基本相當(695～942mg/kg).4種受試土壤中,<0.25mm的粒級團聚體吸附量為 147～860mg/kg,最大相差 5.85倍;0.25～0.5mm 的粒級團聚體的吸附量為 252～866mg/kg,最大相差3.44倍;1.0～2.0mm的粒級團聚體的吸附量為 511～856mg/kg,最大相差 1.68倍;＞2mm 的粒級團聚體的吸附量在 305～836mg/kg之間,最大相差2.74倍.

圖7 土壤各粒級團聚體SOM含量與BPA吸附量的相關性Fig.7 Correlation between SOM content and sorption amount of BPA onto soil aggregate fractions with different particle size

表5 各粒級團聚體對土壤吸附BPA的貢獻率Table 5 Contribution rates of different aggregate fractions to sorption of BPA by soils

團聚體對土壤吸附BPA的貢獻除了與其吸附性能有關,還與團聚體的分布有關.如表1所示,未沙化土壤 ND中各級團聚體所占百分比相近(15.70%～27.73%),沙化后的土壤 LD、MD 以<0.25mm 粒級團聚體為主,分別為 74.77%、76.94%.為準確地評估各級團聚體對土壤吸附BPA的貢獻,根據機械相加的方法計算各級團聚體的吸附相對貢獻率(表 5).PS吸附 BPA時,<0.25mm粒級團聚體的吸附貢獻率最大(32.32%);而未沙化土壤ND中的5種粒級團聚體對BPA的吸附貢獻率較為接近(16.83%～26.81%).沙化后,土壤對BPA的吸附主要來自小粒級團聚體(<0.25、0.25～0.5mm)的貢獻,其中<0.25mm 的粒級團聚體貢獻率高達 63.88%(LD)和 62.06%(MD).而吸附性能最強的0.5～1.0mm粒級團聚體,盡管吸附性能不受沙化影響,但沙化后 0.5～1.0mm 團聚體的比例急劇下降(6.5～16倍),因此吸附貢獻率較小.

3 結論

3.1 4種受試土壤對BPA的吸附過程符合雙室一級動力學模型(R2≥0.98).等溫吸附過程符合Freundlich 和 Langmuir模型(R2≥0.98).受試土壤Qm與其SOM含量顯著正相關.

3.2 土層深度增加土壤對 BPA吸附性能下降,下降幅度與土壤沙化程度顯著相關,沙化越嚴重下降幅度越大(MD＞LD＞ND＞PS);沙化后的土壤LD、MD與ND相比,各層土壤對BPA的吸附性能都顯著下降.

3.3 團聚體粒級增大,吸附性能先增加后減小,0.5～1.0mm粒級團聚體吸附性能最強.沙化后,各粒級團聚體的吸附性能差異顯著增大,吸附貢獻率分布也不同.LD和MD吸附BPA的貢獻主要來自小粒級團聚體.

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