農業機械污染排放控制技術的現狀與展望

譚丕強，王德源，樓狄明，胡志遠

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農業機械污染排放控制技術的現狀與展望

譚丕強，王德源，樓狄明，胡志遠

（同濟大學汽車學院，上海 201804）

農業機械作為一種重要的非道路機械類型，其主要動力源為柴油機，而柴油機固有的燃燒方式會導致其顆粒物（PM）和氮氧化物（NOx）等污染物排放嚴重，開展農業機械污染排放控制技術的研究對人體健康和環境保護均具有重要意義。該文從農業機械排放法規、降低農業機械污染排放的單項技術路線、滿足更高排放限值要求的組合技術路線3個方面進行闡述。農業機械排放法規分析了歐盟、美國和中國法規對排放限值和測試循環的要求以及各國法規的差異。中國目前正在實施的農業機械國III排放標準，與歐盟的Stage IV和美國Tier IV標準相比，排放限值相對寬松；歐盟農業機械排放法規的NRSC測試循環主要包括8工況循環和5工況循環，而中國和美國規定，19 kW以下的非恒定轉速的農業機械柴油機也可使用6工況循環進行測試；歐盟和中國規定污染物測量的最終結果為冷啟動循環結果的10%和熱啟動循環結果的90%的加權，而美國將冷啟動循環結果的比例調低至5%。單項技術路線對油品技術、機內凈化技術和機外排氣后處理技術進行了介紹。其中，油品技術包括提升燃油和潤滑油品質、采用替代燃料等；機內凈化技術包括農業機械柴油機本體優化設計、增壓及增壓中冷、燃油噴射優化和廢氣再循環（exhaust gas recirculation，EGR）等；機外排氣后處理技術包括柴油機氧化催化轉化技術（diesel oxidation catalyst，DOC）、柴油機顆粒捕集技術（diesel particulate filter，DPF）和選擇性催化還原技術(selective catalytic reduction，SCR)等。組合技術路線總結了滿足國III和國IV階段以及國外最新排放標準的技術路線。“優化燃燒+SCR”技術路線的柴油機比采用“EGR+DPF/CDPF”技術路線的柴油機節省5%～7%的油耗，若扣除尿素消耗，前者仍有一定節油優勢；模塊構建和單體式后處理系統等先進的農業機械污染排放控制技術是滿足Stage IV/Tier IV和Stage V的重要技術路線。最后，針對農業機械污染排放控制技術研究，進行了總結和展望。為滿足未來國IV排放標準，加裝機外排氣后處理催化器已經成為一種重要手段；開發低成本、高凈化效率的集成式機外排氣后處理催化器，是未來農業機械污染排放控制的重要研究方向。

農業機械；柴油機；排放控制；顆粒物；氮氧化物

0 引 言

農業機械作為非道路機械的重要類型，主要包括農用動力機械、種植業機械、農業運輸機械、農田基本建設機械等。據統計，從2005年到2016年，農業機械總動力總體呈持續增高態勢，截至2016年底，農業機械總動力已達9.725×108kW[1]，這表明中國農業生產方式的機械化作業程度不斷提高[2]；另一方面，農業機械保有量也呈持續增高態勢，從2005年至2016年，農業機械中的大中小型拖拉機和農用灌溉柴油機的總量已達3 257.73萬臺[1]，大約每40人就有一臺，其中，大中型拖拉機擁有量增長明顯，截至2016年底，其擁有量已達645.35萬臺，相對2005年提升362.29%。可以看出，隨著中國農業機械化步伐的加快，農業機械得到迅猛發展。

柴油機因動力性強、經濟性好和熱效率高等原因，被廣泛應用于各種農業機械，并占到農業機械動力源的95%以上。但由于柴油機的擴散燃燒等固有屬性[3]，相對汽油機，其顆粒物（PM）和氮氧化物（NOx）排放顯著[4]，而PM和NOx會對人體健康和生態環境造成巨大危害[5]。2015年，非道路移動源PM排放4.72′105t，NOx排放5.64′106t，其中農業機械排放PM和NOx分別高達2.10′105t，210.5萬2.11′106t[6]，農業機械污染排放占比巨大。

農業機械應用特點與道路移動源存在較大差異，污染排放問題更難解決。農業機械服役時長期處于低速、大負荷的實際運行工況，和高溫、高塵、高振動的工作環境；其次，農業機械對污染排放控制的成本敏感性較高，柴油機排氣后處理催化器的布置空間有限；另外，農業機械種類多，排放控制技術的開發周期較長；農業機械的使用區域偏遠，監管困難，且無報廢制度等。這些應用特點都加劇了農業機械排放情況的惡化，提升了排放治理的難度。2015年全國農業機械柴油機總動力中，處于國I和國I前排放水平的農業機械占比高達37.2%，可見，國內農業機械整體排放狀況仍處于較低水平[6-7]。

綜合以上分析，國內農業機械發展迅速，PM和NOx排放問題日益凸顯，并且農業機械的應用特點會加劇排放惡化，國內農業機械整體排放水平仍舊較低。因此，開展農業機械污染排放控制技術的研究，具有重要意義。本文首先分析了歐盟、美國和中國的農業機械排放法規；接著，對農業機械污染排放控制的單項技術路線和組合技術路線進行了闡述；最后是總結和展望。

1 農業機械排放法規

目前，世界上農業機械排放法規主要有兩大體系，分別是歐盟體系和美國體系，2種體系都是根據不同的功率段劃分排放限值，給出相應的一氧化碳（CO）、未燃碳氫（HC）、NOx和PM限值，有時給出NOx和HC排放之和的限值。此外，中國、日本、印度及俄羅斯等國家都有各自的排放法規體系。本章主要針對歐盟、美國和中國的農業機械排放法規的污染物限值及相應的測試循環進行闡述。

1.1 歐盟農業機械排放法規限值

歐盟體系采用Stage I/II，Stage IIIA，Stage IIIB，Stage IV和最新的Stage V來劃分不同的排放階段。

歐盟委員會于1997年12月16日和2004年4月21日發布了97/68/EC[8]和 2004/26/EC[9]排放法規，這些法規相繼規定了Stage I/II（97/68/EC）、Stage III和Stage IV （2004/26/EC）歐盟農業機械柴油機的排放限值和實施時間，具體內容如表1所示。目前，歐盟農業機械排放控制的實施階段是Stage IV。Stage V（EU2016/1628）規定，從2019年和2020年起，分別對額定凈功率（簡稱“功率”）在56 kW以下、130 kW以上和56～130 kW區間的農業機械柴油機開始生效。75～130 kW是目前農業機械的典型功率分布區間，圖1為歐盟排放法規中，該功率區間內的PM和NOx排放限值變化情況，限值加嚴趨勢明顯。

表1 歐盟農業機械排放法規各階段的限值及實施歷程(NOx/HC/CO/PM和(NOx+HC)/CO/PM)

注：I表示Stage I限值，II表示Stage II限值，IIIA表示Stage IIIA限值，IIIB表示Stage IIIB限值，IV表示Stage IV限值。

Note：I indicates Stage I limits, II indicates Stage II limits, IIIA indicates Stage IIIA limits, IIIB indicates Stage IIIB limits, IV indicates Stage IV limits.

圖1 歐盟排放法規中農業機械PM和NOx排放限值變化（75≤P<130 kW）

實際上，農機機械柴油機不需要采用排氣后處理裝置即可滿足Stage I/II標準；在該階段，規定使用硫含量為1 000～2 000′10-6m/m的柴油進行測試。歐盟Stage III又被分為2個子階段：IIIA和IIIB。從 Stage IIIA開始，燃油硫含量降到300×10-6，從 Stage IIIB開始，硫含量降到10×10-6。相對Stage IIIA標準，Stage IIIB未對19≤P< 37 kW的農業機械柴油機排放作要求，但將其他功率段的農業機械柴油機的PM質量排放限值降低至0.025 g/kWh。Stage IV標準，對功率小于56 kW的農業機械柴油機排放未作要求，但是將NOx排放限值加嚴至0.4 g/kWh。Stage III/IV還增加了氨氣（NH3）污染限值，氨泄漏量在測試周期內的平均值不得超過25×10-6。Stage V新增功率小于19 kW和大于560 kW的農業機械柴油機的排放限值，將PM限值加嚴至0.015～0.025 g/kWh，并且在19～560 kW功率區間內新增加了對PM數量（PN）的限制，PN限值為1×1012#/kWh，接近于歐盟第VI階段道路重型柴油機在WHSC測試工況下的PN限值（8.0×1011#/kWh）。

1.2 美國農業機械排放法規限值

在農業機械尾氣排放治理方面，美國是世界上最早的國家，采用Tier I-Tier III、Inter Tier IV和Tier IV來劃分不同的排放階段。

美國環境保護署（EPA）分別于1994年6月17日和2004年6月29日發布了40CFR PART89[10]和40CFR PART1039[11]排放法規，這些法規相繼規定了Tier I-Tier III和Tier IV的美國農業機械柴油機的排放限值和實施時間，具體內容如表2所示。目前，美國農業機械排放控制的實施階段是Tier IV。圖2為美國排放法規中75～130 kW的典型功率區間內的PM和NOx排放限值變化情況。

除Tier III標準外，Tier I、Tier II和 Tier IV均對功率在8 kW以下的農業機械柴油機排放限值作了規定。并且，Tier III未加嚴PM限值。Tier IV標準對功率大于56 kW農業機械柴油機的NOx排放限值和功率大于19 kW的PM限值進行大幅削減，HC排放限制也更為嚴格，CO排放限值與Tier II和Tier III標準基本一致。Tier IV標準還對配置尿素選擇性催化還原（selective catalytic reduction，SCR）裝置的農業機械柴油機的尿素加注間隔作了規定。雖然NH3排放不受管制，但EPA建議在適用的測試周期內，氨泄漏的平均值低于10′10-6。Tier IV標準要求農業機械柴油機必須在整個使用壽命內都能滿足排放限值。需要注意的是，EPA要求排放法規所涵蓋的農業機械柴油機都要采用能夠反映排放量變化的劣化系數，并要求在報廢前的任何一次排放檢測中劣化系數都必須達標。

表2 美國農業機械排放法規的各階段限值及實施歷程（NOx/HC/CO/PM和（NOx+HC）/CO/PM）

注：I表示Tier I限值，II表示Tier II限值，III表示Tier III限值，iIV表示interim Tier IV限值，IV表示Tier IV限值，a表示“如果制造商產品從2012年起達到0.03 g·kWh-1的PM標準，則此處限值為0.4 g·kWh-1”。

Note：I indicates Tier I limits, II indicates Tier II limits, III indicates Tier III limits, iIV indicates interim Tier IV limits, IV indicates Tier IV limits, a means if the manufacturer's product meets a PM standard of 0.03 g·kWh-1from 2012, the limit here is 0.4 g·kWh-1.

圖2 美國排放法規中農業機械PM和NOx排放限值變化（75≤P<130 kW）

在Tier I-Tier II階段，農業機械柴油燃料的硫含量不受法規限制，一般不超過2 000′10-6m/m的柴油被用于Tier I~Tier III排放標準認證測試，但實際使用過程中硫含量基本在3 000×10-6。在Tier III~Tier IV階段，EPA要求減少農用機械柴油燃料的硫含量，以克服排氣后處理裝置對硫的敏感性問題，500×10-6和15×10-6（超低硫含量）的硫含量限值分別在2007年6月和2010年6月起生效實施。從2011年起，所有農用機械必須使用硫含量為(7～15)×10-6的燃油進行Tier IV標準的認證測試。

1.3 中國農業機械排放法規限值

中國農業機械排放標準分為第I、II、III和IV 4個階段，相關排放法規主要有GB 20891-2007《非道路移動機械用柴油機排氣污染物排放限值及測量方法（中國I、II階段）》[12]和GB 20891-2014《非道路移動機械用柴油機排氣污染物排放限值及測量方法（中國第III、IV階段）》[13]。

各階段的農業機械柴油機排放限值和規定的實施時間如表3所示。環境保護部發布的《關于實施國家第III階段非道路移動機械用柴油機排氣污染物排放標準的公告》規定：自2016年12月1日起，所有制造、進口和銷售的農業機械不得裝用不符合第III階段要求的柴油機。自此，中國農業機械工業全面進入“國III”時代。第IV階段標準的實施日期尚未確定，國家主管部門鼓勵有條件的地區提前實施。圖3為中國排放法規中75～ 130 kW的典型功率區間內的PM和NOx排放限值變化情況，其中，第IV階段PM限值相對第III階段下降91.67%，與歐盟Stage IV標準一致，NOx限值也低至3.3 g/kWh，與歐盟Stage IIIB標準一致。

第I階段和第II階段排放標準是在參考歐盟Stage I/II標準的基礎上，增加了小型動力機械柴油機排放標準，其中，最小功率柴油機的排放限值是參考美國Tier I和Tier II標準制定的。第III/IV階段標準主要參考了歐盟指令97/68/EC及其修訂指令2004/26/EC IIIA、IIIB階段的技術內容，該階段標準與第I/II階段標準相比：增加了560 kW以上柴油機的控制要求；優化了一致性檢查的判定方法；增加了排放控制耐久性要求；增加了催化轉化器載體體積和貴金屬含量的試驗要求。與第II階段限值相比，第III階段的CO限值基本沒有發生變化，PM也只是在功率小于37 kW的區間里降低至0.6 g/kWh，但各功率段內的NOx+HC限值變化較大，降低了28%～43%。第IV階段重點降低NOx和PM限值，在130≤<560 kW功率區間分別降至2.0和0.025 g/kWh。中國第I~IV階段法規均對柴油燃料的硫含量進行了限制，根據GB252- 2011《普通柴油》標準規定，從2013年7月1日開始，中國全面供應硫含量低于350′10-6的柴油，保證了第III階段標準的實施具有燃油可行性，但實際檢測結果發現，非道路柴油機用油的硫含量經常超標至2 000′10-6以上。

表3 中國農業機械排放法規的各階段限值及實施歷程（NOx/HC/CO/PM和（NOx+HC）/CO/PM）

注：I表示第I階段限值，II表第II階段限值，III表示第III階段限值，IV表示第IV階段限值。

Note：I indicates Stage I limits, II indicates Stage II limits, III indicates Stage III limits, IV indicates Stage IV limits.

圖3 中國排放法規中農業機械PM和NOx排放限值變化（75≤P<130 kW）

2018年2月22日，環保部發布《非道路移動機械及其裝用的柴油機污染物排放控制技術要求（征求意見稿）》（以下簡稱“征求意見稿”）[14]，以對第IV階段標準內容進行補充和完善，其主要技術內容包含：

1）參考歐盟2012/46/EU指令，增加了瞬態測試循環的具體要求；

2）裝用37 kW到560 kW柴油機的農業機械需加裝DPF/CDPF，并首次要求PN應小于5′1012#/kWh；

3）增加PEMS (portable emission measurement system)測試要求，要求測量的90%有效功基窗口的NOx比排放量小于限值的2.5倍，同時要求進行PEMS測試時，不能有可見煙；

4）鼓勵性提出與歐盟Stage V限值相當的目標性 要求；

5）裝用37 kW到560 kW柴油機的農業機械需滿足精準定位要求；

6）修改采用了歐盟EU2016/1628法規關于控制區部分的要求。綜上分析，歐盟Stage V標準是目前最為嚴格的農業機械排放法規，以功率區間75～130 kW為代表，其NOx限值與美國Tier IV標準一致，但PM限值比美國Tier IV標準低25%，介于歐盟第V和第VI階段道路重型柴油機排放限值之間；美國Tier IV標準的NOx、CO和HC排放限值與歐盟Stage V標準相仿，PM限值介于Stage IV和Stage V之間，但并未引入PN限值；而中國農業機械排放法規主要參照歐盟標準制定，第三階段等同于歐盟的Stage IIIA，第IV階段與歐盟Stage IIIB相仿，但功率大于560 kW 的農業機械排放標準制定參照了美國interim Tier IV標準。

1.4 農業機械排放測試循環

世界上農業機械柴油機排放測試循環，主要分為非道路穩態試驗循環（non-road steady-state cycle，NRSC）和非道路瞬態試驗循環（non-road transient cycle，NRTC）2類。

ISO 8187是一種應用于非道路發動機排放測量的國際標準，規定了一系列發動機穩態測試循環的要求。歐盟、美國和中國的農業機械排放法規中的NRSC循環，是選取了ISO 8187中的C1（8工況，即額定轉速下4個不同負荷工況、3個中間轉速工況和1個怠速工況）、G2（6工況，即額定轉速下5個不同負荷工況和1個怠速工況）和用于恒定轉速柴油機的D2（5工況，即額定轉速下5個不同負荷工況）3種典型循環，用于農業機械恒定轉速、非恒定轉速柴油機的污染排放測試。圖4描述了以上3個典型穩態測試循環所包含的工況點和各工況排放污染物的加權系數情況。

NRTC循環是由美國EPA和歐盟委員會聯合制定的非道路移動源瞬態測試循環，適用于非恒定轉速的農業機械柴油機的污染排放測試。NRTC循環具體測試工況如圖5所示，持續時間為1 238 s，使用交流電測功機，1 s換1個工況。每個工況由通過標準轉速百分數、標準負荷百分數計算的基準轉速（ref）和基準轉矩（ref）確定，對加載、倒拖和怠速等工況進行模擬。測試時，先進行冷起動循環試驗，再進行20 min的熱浸期，最后進行熱起動循環試驗。相對于歐盟第VI階段的重型機排放法規中的WHTC（world harmonized transient cycle）循環，NRTC循環包含的工況點的轉速和負荷更高，可使后處理催化器更快達到其工作溫度。歐盟和中國規定，污染物測量的最終結果為冷啟動循環結果的10%和熱啟動循環結果的90%的加權，而美國將冷啟動循環結果的比例調低至5%。

圖4 非道路穩態試驗循環(NRSC)各工況點及排放污染物的加權系數

圖5 非道路瞬態試驗循環(NRTC)中基準轉速和轉矩隨時間變化情況

歐盟實施Stage IIIA標準及以前，采用NRSC循環（電渦流或水力測功機），多采用8工況循環和5工況循環。Stage IIIB-Stage V標準，在NRSC循環的基礎上，新增加NRTC循環。針對[130-560) kW、[56-130) kW和小于56 kW功率段的農業機械柴油機，NRTC循環要求分別從2011年、2012年和2013年起生效，但未對大于560 kW的機型作出要求。美國從Tier IV階段開始增加NRTC循環，還要求農業機械柴油機必須符合NTE標準，這個標準適用于型式認證和整個使用壽命期間。NRSC循環適用于中國農業機械各階段排放測試，NRTC循環適用于中國第IV階段小于560 kW 的農業機械柴油機污染排放測試，當然，企業也可以選用該循環進行第III階段測試。與歐盟不同的是，中國和美國規定，19 kW以下的非恒定轉速農業機械柴油機也可使用6工況循環進行測試。

2 農業機械污染排放控制的單項技術路線

降低農業機械污染排放的單項技術路線主要分為3類，分別是：油品技術、機內凈化技術和機外排氣后處理技術。

2.1 油品技術

油品技術主要通過提升燃油、潤滑油品質，采用替代燃料等，來提升農業機械柴油機的燃燒性能，進而降低排放水平。

2.1.1 燃油和潤滑油品質

提升柴油和潤滑油品質，即要求確保柴油具有合適的十六烷值，降低柴油硫含量和多環芳烴含量等，降低潤滑油中磷和灰分等雜質含量等。試驗證明，當柴油中硫質量分數從0.12%減少到0.05%時，PM排放量將減少8%～10%[15]。另外，燃油添加劑（fuel borne catalyst，FBC）對減少農業機械排放也有一定的促進作用[16]，主要包括鈰（Ce）、鐵（Fe）、Ce-Fe、鉑（Pt）、Pt-Ce、錳（Mn）和銅（Cu）等??，其中，Pt-Ce雙金屬FBC是用于控制柴油機排放物的一種非常有前景的策略，Pt-Ce添加劑（0.5×10-6Pt和5×10-6Ce）可使得PM氧化溫度顯著降低至275～300 ℃[17]。

2.1.2 替代燃料

生物柴油具有含芳烴較少、十六烷值高、含氧豐富等特點[18-19]，在相同的燃燒環境下，滯燃期縮短，缸內溫度及缺氧程度大大降低，高分子燃料裂解生成PM的傾向減少[20]。因此，采用生物柴油或者生物柴油-柴油混合燃料，可有效地控制柴油機PM排放[21-22]。其次，天然氣制油[23]、醇類燃料[24]、氫燃料、煤漿燃料和植物油等其他替代燃料的引入，也提供了實現農業機械減少排放的手段。但也有研究表明，使用生物柴油和天然氣制油等替代燃料，會增加柴油機的PN和NOx排放。

2.2 機內凈化技術

2.2.1 本體優化設計

本體設計優化主要指與燃燒過程相關的系統及零部件的優化設計[25]，主要包括配氣系統優化、燃燒室結構形狀優化以及其他改進與布置等。

配氣系統優化主要包括進排氣門和進氣道的改進、配氣機構的尺寸和凸輪型線優化等。例如，為了控制NOx排放，通常需要減小壓縮比，需對氣道形狀進行優化設計，提高進排氣道流通能力，適當降低進氣道渦流強度。柴油機的排放特性與燃燒室的結構形狀關系密切。直噴式燃燒室柴油機的NO、CO、HC及煙度都比渦流室柴油機的高，特別是高負荷時的NO、CO、煙度及低負荷時CO及HC，差別非常明顯，但渦流室式柴油機的燃油消耗率比直噴式柴油機的高。通過設計緊湊的燃燒室形狀，避開燃燒的死角，提高柴油機的空氣利用率，同時通過合理的氣道渦流比匹配，加速柴油機混合氣形成速率，避免局部過濃或過稀，以降低PM和HC的生成。

2.2.2 增壓和增壓中冷

采用增壓的方式提高進氣密度，保證燃燒充分以抑制PM的生成[26]。但是增壓會導致壓縮后期氣缸溫度的提升，缸內最高燃燒溫度上升，造成NOx生成量增加[27]。通常，采用增壓加中冷的方法來降低進氣溫度，以降低NOx排放。增壓中冷就是把新鮮空氣通過增壓器中段冷卻，再沖入氣缸，這樣會使氣缸壓縮行程后期的溫度降低，減少NOx生成量[28]。

2.2.3 燃油噴射優化

噴射系統優化主要包括噴油嘴的布置和改進設計、燃油噴射系統優化設計等[29]。對于柱塞式噴油泵，供油提前角是通過調整噴油泵的預行程來進行的，預行程影響到柱塞上行過程中的工作段從而影響噴油泵的供油速率。一般來講，減小供油提前角導致預行程增大，會提高油泵的供油速率，并降低最高燃燒溫度、減小燃燒的高溫區域、縮短燃氣在高溫下滯留的時間，降低NOx排放。而最新的電控共軌燃油噴射系統可以獨立地控制噴油系統，配合高噴射壓力（120～200 MPa）使燃油噴霧液滴進一步細化，增大與空氣的接觸面積，促進燃油與空氣的混合，有利于改善燃燒過程減少PM的生成[30-31]。

2.2.4 廢氣再循環（exhaust gas recirculation，EGR）

EGR技術是將柴油機少量廢氣送回進氣系統，一方面是稀釋新鮮混合氣以降低混合氣氧濃度[32]，一方面是提高惰性氣體量以降低缸內混合氣燃燒速度，另一方面是通過提高缸內混合氣比熱容來降低燃燒溫度。通過以上幾個方面抑制NOx生成[33-34]。由于柴油機缸內PM和NOx的trade-off關系，EGR在降低NOx生成量的同時，PM生成量會增加[35]。

2.3 機外排氣后處理技術

2.3.1 柴油機氧化催化轉化技術（diesel oxidation catalyst，DOC）

DOC是農業機械最常用的排氣后處理催化器之一[36]，可以將農業機械柴油機排氣成分中的CO、HC和NO氧化，釋放熱量，提高排氣溫度，并且通過氧化PM中的可溶性有機物（soluble organic fraction，SOF）去除部分PM[37-38]。DOC一般由載體、催化劑、減振層、絕熱層和殼體等部分構成，其中，載體和催化劑是DOC的核心組成部分。DOC載體一般為陶瓷載體，主要類型是堇青石和碳化硅（SiC），通常為平行的蜂窩式通孔結構。催化劑的主要成分為Pt、銠（Rh）和鈀（Pd）等貴金屬通過不同配比構成，通過降低可燃物的起燃溫度，去除排氣中的CO和HC等[39]。柴油中較高的硫含量會將排氣中的SO2氧化為SO3，生成硫酸霧或固態硫酸鹽顆粒，額外增加PM排放量。因此，DOC一般適用硫含量較低的柴油燃料，并要保證柴油機運行工況、催化劑及載體、DOC形狀以及入口溫度等保持正常，使凈化效果達到最佳[15]。目前，DOC已被廣泛配置于滿足最新排放法規的農業 機械。

2.3.2 柴油機顆粒捕集技術（diesel particulate filter，DPF）

DPF是凈化柴油機PM的最關鍵的排氣后處理裝置，并已得到廣泛研究[40-42]，其一般結構如圖6所示。當排氣通過DPF時，先由DPF的濾芯捕集PM。DPF的過濾材料主要有陶瓷基、金屬基和復合基三大類。其中，陶瓷基過濾材料應用范圍最廣，主要包括堇青石、SiC、硅結合碳化硅、鈦酸鋁和莫來石等。基于不同的材料特性，過濾器類型有壁流式蜂窩陶瓷過濾體、泡沫式過濾體、金屬絲網過濾體、陶瓷纖維過濾體和直流式過濾體等，其中，壁流式蜂窩陶瓷過濾體應用范圍最廣，它通過擴散、攔截、慣性碰撞和重力沉降4種機理對PM進行捕集，其典型結構和捕集機理如圖7所示。

圖6 DPF結構示意圖

圖7 DPF典型結構和PM捕集機理示意圖

DPF對PM的非穩態捕集過程主要包括深床捕集和濾餅捕集2個階段。據研究，DPF對PM綜合捕集效率在90%以上[43]，且當DPF處于濾餅層捕集階段時，其捕集效率能達到97%左右[44]。隨著PM在DPF的沉積量不斷增加，排氣背圧增加，柴油機經濟性和動力性惡化，因此必須及時地將捕集的PM氧化燃燒掉，實現DPF再生。要實現DPF再生，必須提高排氣溫度（主動再生）或者降低PM起燃溫度（被動再生）。噴油助燃再生是國內外研究和應用比較多的一種主動再生方法，按照實現方法的不同，基本上可以分為以下3種：燃燒器噴油助燃再生、DOC上游排氣管內二次燃油噴射再生和缸內燃油后噴再生[45-46]。另外，催化型柴油機顆粒捕集器（catalytic diesel particulate filter，CDPF）是在濾芯材料表面涂覆或浸漬高催化活性的催化劑, 以降低PM的反應活化能[47]，其催化劑可以分為3類：簡單金屬氧化物催化劑、貴金屬催化劑、復合氧化物催化劑。其中，Pt-Pd氧化涂層較為常見，Pt和Pd分別對NO和HC有很好的氧化作用，其中Pd的比例一般在20%～30%之間。這些催化劑可以將PM的起燃溫度降低至200～300℃, 但該類技術要求柴油硫含量在50×10-6以下，以避免硫含量過高導致的催化劑中毒問題。

2.3.3 選擇性催化還原技術（selective catalytic reduction,SCR）

SCR是指利用柴油機尾氣中有機物為還原劑或添加還原劑，在氧濃度高出NOx濃度2個數量級以上條件下，高選擇性地優先把NOx還原為氮氣（N2）。通常采用NH3、HC以及H2等作為還原劑，其中，NH3-SCR應用范圍最廣[48-50]。NH3本身雖然無毒，但它是一種具有強烈刺激性氣味的氣體，不便于直接應用于SCR催化器, 且不便于儲存運輸，故采用向排氣管中噴射尿素水溶液的方式提供反應所需的NH3[51]。NH3-SCR還原劑使用的是質量分數為32.5%的尿素水溶液（diesel exhaust fluid，DEF）。之所以選用32.5%的濃度，是因為該濃度下的DEF具有最低的冰點（-11 ℃）。SCR系統的一般結構形式如圖8所示。

圖8 SCR系統一般結構

SCR系統的物理、化學過程主要分為兩部分：NH3的釋放和NH3的氧化還原反應。其中，NH3的釋放可分為：尿素顆粒的析出、熱解，以及后者發生在SCR催化劑表面的異氰酸（HCNO）的水解，分別對應反應（1）-（3）：

(NH2)CO(aq)→(NH2)2CO(s)＋H2O(g) （1）

(NH2)CO(s)→NH3(g)＋HNCO(g) （2）

HNCO(g)→NH3(g)＋CO2(g) （3）

NH3的氧化還原反應包括標準SCR反應、快速SCR反應和慢速SCR反應，分別對應反應（4）-（6）：

4NH3+4NO+O2→4N2+6H2O （4）

2NH3+NO+NO2→2N2+3H2O （5）

8NH3+6NO2→7N2+12H2O （6）

在柴油機排放的尾氣中，85%～95%的NOx是以NO的形式存在。因此，SCR催化器中的反應基本以標準SCR反應為主，而快速SCR反應的反應速率是標準SCR反應的17倍，具有優先反應權。所以，提高NO2/NOx比，使其接近于50%，有助于提高反應速率。

SCR催化劑主要包括釩基和沸石基兩類。釩基催化劑中，V2O5/WO3-TiO2基金屬氧化物型催化劑最為常見，沸石基SCR催化劑主要分為Cu基分子篩和Fe基分子篩，3種SCR催化劑的優缺點如表4所示。

表4 不同類型SCR催化劑對比

美國、日本等國家通常使用沸石基催化劑。為滿足最嚴格的農業機械排放法規，可能要求農業機械同時配置DPF和SCR催化器，SCR催化器通常安裝在DPF下游，但DPF主動再生時排氣溫度通常會達到700～800 ℃，瞬時溫度甚至達到1 000 ℃以上，而釩基催化劑的載體TiO2在溫度高于550～600 ℃時會發生晶型轉變，導致催化劑快速老化，NOx 轉化效率大幅降低[52]。Cu-Fe復合SCR催化劑因為活性窗口寬等優點[53]，現在已成為了研究熱點。Metkar等[54]通過小樣試驗和臺架試驗，比較研究了Cu基、Fe基和Cu-Fe復合SCR催化劑的反應特征，并建立了總的反應模型，試驗結果如圖9所示，SCR催化劑反應特性與表4描述一致。

圖9 Cu基、Fe基和Cu-Fe復合基的SCR催化劑反應特征

3 農業機械污染排放控制的組合技術路線

為滿足日益嚴格的農業機械排放法規，各種單項技術路線的組合對農業機械的污染排放控制起到越來越重要的作用，國內外采取的技術路線也在不斷演變，且區別較大。

3.1 國外組合技術路線

歐盟Stage IIIB標準引入的0.025 g/kWh的PM限值，旨在強制使用DPF/CDPF。而事實上，相當大比例的農業機械柴油機僅通過機內凈化技術就達到該限值，無需 加裝排氣后處理裝置；Stage IV標準引入了非常嚴格的0.4 g/kWh的NOx排放限值，推進了尿素SCR技術在農業機械柴油機上的廣泛使用；Stage V引入的PN限值需要確保農業機械加裝DPF/CDPF；為滿足Stage V標準，預計大多數農業機械都將配置DOC、DPF/CDPF和SCR催化器。對于美國EPA排放法規，通過油品技術和機內凈化技術，不用或僅僅使用DOC，即可滿足Tier I-III標準。Tier IV標準要求PM和NOx排放量進一步減少約90%，因此要滿足Tier IV標準，排氣后處理裝置將發揮重要作用，但與Stage V不同的是，美國Tier IV標準并不強制農業機械加裝DPF/CDPF。

目前，國外著名的農業機械柴油機生產企業有美國的康明斯（Cummins）公司、英國的珀金斯（Perkins）公司等，主要的農業機械企業有美國的約翰迪爾（John Deere）公司、凱斯紐荷蘭（CNH）公司和阿格科（AGCO）公司，德國的道依茨（Deutz）公司、日本的久保田（Kubota）公司等[55]。國外針對農業排放控制的組合技術路線已進行了大量的研究。

Cummins的Liu等[56]以渦輪增壓器和冷卻EGR的8.9 L QSL高壓共軌柴油機為研究對象，驗證了“DOC+SCR”的技術路線可使該機型滿足歐盟Stage IV和美國Tier IV標準，在NRTC和NRSC循環下，該技術路線可使NOx的排放量分別降低36%和69%，降幅較明顯；另外，Liu等[57]也對“釩基SCR+氨氧化催化器”和“DOC+銅基分子篩SCR”2條技術路線對于排放的影響進行了研究，發現前者雖然沒有達到后者相同的CO減排水平，但排放量比美國Tier IV和歐盟Stage IV的法規限值低一個數量級以上；Kubota的Onishi等[58]開發了適用于機械噴射方式的小型柴油機、緊湊型、低成本的燃料燃燒器，用于DPF再生，可使農業機械滿足Tier IV標準，并在Kubota 05系列柴油機上得到驗證；John Deere的Dou[59]介紹了John Deere公司在Interim Tier IV階段的技術路線，發現發動機的排氣熱管理問題是DPF再生成功的關鍵，總結了DOC-DPF系統在正常和再生條件下的排放特性，并對DPF內部灰分累積和壓降特性進行了分析；de Rudder[60]介紹了不使用DPF和EGR條件下，使柴油發動機達到Tier IV排放水平的先進SCR技術應用；另外，AVL的Daum等[61]推測，對于19～37 kW功率區間內的非道路移動機械，為滿足未來更加嚴格的排放法規，配置共軌噴射系統、冷卻EGR和DOC的自然吸氣發動機，是一種極具潛力的技術路線。下面主要對Cummins、John Deere和Deutz 3家企業應對嚴格排放法規的組合技術路線進行闡述。

3.1.1 滿足歐盟Stage IV/美國Tier IV排放標準的組合技術路線

可實現99%被動再生的康明斯緊湊型轉化器（Cummins compact catalyst，CCC）與SCR相結合（CCC-SCR）的超潔凈后處理系統是Cummins應對歐盟Stage IV/美國Tier IV標準的重要組合技術路線。早在2012年巴黎工程機械展上展示的滿足美國Tier IV和歐盟Stage IV標準的QSB系列6.7 L和QSX系列15 L柴油機上，該技術就應用其中。該系統結合加強型可變截面渦輪增壓器和高壓共軌技術使用，可使PM和NOx排放均下降90%以上。CCC-SCR后處理系統適用于56～298 kW 的4缸和6缸柴油機的控制，有多種規格，包括Z式、臥式和立式，并且它采用直流空氣濾清器，可有效節省安裝空間，更換周期更長。另外，Cummins在Tier IV階段的SCR技術采用Cu基分子篩催化劑，可將高達95%的NOx去除，低溫轉化效率更高，并采用更加先進的傳感器進行全閉環控制，DEF的混合霧化水平更高。

JDPS（John Deere power system）的模塊構建是John Deere采用的滿足Tier IV /Stage IV標準的重要技術路線，在部分功率等級的產品上采用整體集成式排放控制系統，即將優化的后處理技術與采用冷卻EGR的原Interim Tier IV /Stage IIIB柴油機平臺相結合的系統。其典型的整體集成式排放控制系統由專為非道路移動源開發的DOC、DPF和SCR系統組成。該整體集成式排放控制系統由一個排氣捕集濾清器和經過優化并完全集成在一起的SCR后處理部件組成。該系統由John Deere公司專有的增強版柴油機電控單元統一進行監控，具有出色的DEF使用效率，其所消耗的DEF比Interim Tier IV /Stage IIIB 階段的SCR技術路線要少，這也使得尿素箱尺寸可以更小。另外，John Deere Tier IV/Stage IV標準柴油機的燃料可以是傳統的超低硫柴油燃料，也可以是混合比為5%～20%、滿足相應美國材料實驗協會(ASTM)標準的生物柴油。

Deutz也推出了各型號農業機械柴油機在歐盟Stage IV階段技術路線。其中，TCD3.6系列采用“DOC+顆粒氧化催化技術(POC)+SCR”的技術路線，TCD4.1/TCD6.1，TCD7.8，TCD12.0/TCD16.0系列均采用“DOC+DPF+ SCR”的技術路線。

3.1.2 滿足歐盟Stage V排放標準的組合技術路線

單體式后處理系統是Cummins滿足歐盟Stage V標準的重要技術路線。采用Cummins單體式后處理系統，通過先進的單筒封裝技術，巧妙地將DPF、SCR和尿素噴射系統集成在一起，無需安裝EGR后處理裝置，與上一階段的裝置相比，安裝尺寸可節省50%，質量可減輕30%。該系統使用了由Cummins與Faurecia排放控制技術公司聯合開發的螺旋狀尿素分解室，在提升尿素噴霧水平的同時，將尿素沉積的風險降到最低。Stage V 單體式后處理系統的長度有多種選擇，對應非道路市場的復雜性和多樣性，可滿足不同柴油機的安裝需求。并且，能夠耐受5 000′10-6的燃油硫含量，油品適應性更強。其“極致潔凈”系列非道路用柴油機功率范圍為55～300 kW，包括4缸的QSF3.8、QSB4.5系列和6缸的QSL9系列柴油機等。另外John Deere在Stage V階段仍舊延續JDPS的后處理技術路線，減排效果顯著。在Deutz的產品中，滿足Stage V階段的四缸機系列TCD2.9、TCD3.6、TCD4.1及六缸機系列TCD6.1和TCD7.8備受市場青睞。

3.2 國內組合技術路線

目前，中國農業機械排放控制仍處于第III階段。農業機械的排放限值與實際排放狀況與歐盟現階段的Stage IV和美國現階段的Tier IV相比仍存在較大差距。僅通過油品技術和機內凈化技術即可滿足第I~III階段的限值要求，而為滿足第IV階段的限值要求，需運用機外排氣后處理技術。目前，國內針對這些組合技術路線已進行了大量研究。

中國一拖的張怡軍等[62]運用CAD/UG等三維技術和CAE分析技術對重要部件全面優化，通過采用新結構活塞、高壓軌、高壓泵、電控噴油器等零件，使得4V5R型柴油機順利滿足國III排放標準；中國一拖的楊衛平等[63]也設計了一個小型控制器，從PM信號集成泵采集轉 速、負荷等信號實現對電控EGR閥的精確控制，可使LR4A3EP柴油機達到歐盟Stage IIIA排放標準；武漢理工大學的羅馬吉等[64]和熊鋒[65]以395E非道路用柴油機為研究樣機，選取增壓中冷作為技術路線，并對噴油嘴孔徑、啟噴壓力等供油系統參數進行優化，并對縮口啞鈴型的燃燒室結構參數進行優化，使395E柴油機可滿足美國Tier IV排放標準。吉林大學的張賓[66]以東方紅704型拖拉機為研究對象，通過內部EGR率的選擇以及噴油正時的優化試驗，使柴油機的排放達到國III排放限值的要求；江蘇大學的夏驊[67]以某型增壓四缸柴油機為研究對象，通過對噴油器、噴油泵、噴油提前角和EGR閥開度的優化，經8工況循環試驗研究后，測得各排放物最終的試驗結果為NOx：3.577 g/kWh，PM：0.175 g/kWh，CO：1.625 g/kWh，HC：0.175 g/kWh，滿足國III標準；劉志華等[68]以115 mm缸徑單缸柴油機為研究對象，通過減小噴油器安裝傾角、優化設計緊湊燃燒室等措施，并將燃油壓力提高至60 MPa以上，也使樣機達到國III排放水平。

3.2.1 滿足國III排放標準的組合技術路線

從國II升級到國III，主要有以下3種技術路線：機械泵+電控EGR、電控單體泵+電控EGR、高壓共軌。其中，運用高壓共軌和電控單體泵技術的農業機械柴油機，屬于“電噴”柴油機。

1）“機械泵+電控EGR”路線

該技術路線，最早由德國曼恩公司創造，是在國II階段的機械泵的基礎上加裝EGR，以減少污染物排放，具有結構變動小、達標成本增加少等優點。受機械泵的結構限制，該技術路線提升噴射壓力、改善燃燒的空間很小，難以保證排放一致性，尤其在農業機械使用環境比較惡劣的情況下。即使農業機械利用該路線可以滿足第III階段排放標準，也不具備升級國IV以及未來國V階段排放標準的潛力。另外，在2015年3月2日的國家環保部召開的非道路國III申報工作會議上，對“機械泵+ 電控EGR+渦輪增壓”路線暫不接受認證，因此該技術路線還存在國家政策風險，需要謹慎對待。

2）“電控單體泵+電控EGR”路線

該技術路線對柴油機改動小，制造工藝簡單，技術實現難度低，制造成本較低，對燃油的品質要求并不高，容易達到國III排放標準。但也存在不能實現多次噴射、各缸噴射的壓力不均勻、國內生產可靠性性差、升級潛力小等問題。市場上常見的洛拖LR6R3LU和LR6M3LU、常柴4L88、玉柴YC4A-T3和YC6J-T3等均采用了電控單體泵技術。

3）“高壓共軌”路線

該技術路線中，ECU 通過接收各傳感器的信號，借助于噴油器上的電磁閥讓柴油機以正確的噴油壓力在正確的噴油點噴射出正確的噴油量。高壓共軌系統具有供油壓力高、供油穩定、控制靈活、能夠實現多次噴射等優點，但也存在柴油機變動大、匹配時間及供貨易受供應商制約、燃油品質要求嚴格、成本較高等缺點。市場上常見的洛拖YM6K7LR和YM6S4LR、常柴4G33TC和3M78、濰柴WP4G154E330、玉柴YCD4N23T8-100B和全柴4D2-110U32 等均采用了高壓共軌技術。表5總結了玉柴和洛拖2家企業應對國III標準采取的一般技術路線。

表5 玉柴和洛拖滿足農業機械國III排放標準的組合技術路線[69-70]

3.2.2 滿足國IV排放標準的組合技術路線

在“征求意見稿”發布之前，要實現國IV對NOx和PM都較低的限值，大致上有以下2條組合技術路線：“優化燃燒+SCR”，即先通過優化燃燒降低PM，再使用SCR技術來降低NOx排放，此技術路線適用于較大功率機型；“EGR+DPF/CDPF”，即使用EGR使NOx降低，再加裝DPF/CDPF凈化PM，此技術路線適用于較小功率機型。2條組合技術路線的對比如表6所示。

表6 滿足農業機械國IV排放標準的兩條組合技術路線對比

采用“優化燃燒+SCR”技術路線的柴油機比采用“EGR+DPF/CDPF”技術路線的柴油機節省5%～7%的油耗，若扣除因尿素消耗而增加的費用，還有節油2%～3%的優勢，目前歐盟較多采用這條路線，而美國多使用“EGR+DPF”技術路線。考慮到中國國情，燃油品質還有一定差距，但尿素生產比較普遍，因此中國實施農業機械國IV排放更傾向于SCR技術路線。“征求意見稿”發布之后，按照最新的《非道路移動機械及其裝用的柴油機污染物排放控制技術要求》，“優化燃燒+SCR”技術路線中將增加DPF/CDPF，以滿足PN排放要求。當然，針對農業機械機型，進行滿足國IV排放標準的技術路線選擇時，需要考慮農業機械柴油機的功率、排量和具體使用環境等各方面要求。

4 總結與展望

目前，國內農業機械發展迅速，PM和NOx排放問題日益嚴重，國內農業機械整體排放水平仍就較低。因此，開展農業機械污染排放控制技術的研究，具有重要意義。

1）中國目前實施的農業機械排放標準處于第III階段，與歐盟實施的Stage IV和美國實施的Tier IV排放標準相比，排放限值相對寬松。歐盟、美國和中國的農業機械排放法規分別從Stage IIIB、Tier IV和國IV階段增加NRTC測試循環。并且，與歐盟不同的是，中國和美國規定，19 kW以下的非恒定轉速的農業機械柴油機也可使用6工況循環進行測試；歐盟和中國規定污染物測量的最終結果為冷啟動循環結果的10%和熱啟動循環結果的90%的加權，而美國將冷啟動循環結果的比例調低至5%。

2）農業機械污染排放控制的單項技術路線主要包括油品技術、機內凈化技術和機外排氣后處理技術。其中，油品技術包括提升燃油和潤滑油品質、采用替代燃料等；機內凈化技術包括農業機械柴油機本體優化設計、增壓及增壓中冷、燃油噴射優化和EGR等；機外排氣后處理技術包括DOC技術、DPF技術和SCR技術等。油品技術是農業機械污染排放控制的前提條件，機內凈化技術是基礎，而先進的機外排氣后處理技術是農業機械達到嚴格排放標準的關鍵。

為滿足未來農業機械排放標準，不能僅依靠油品技術和機內凈化技術，加裝機外排氣后處理催化器將會是一種重要手段；分別針對中大功率和小功率農業機械的“DOC+DPF/CDPF+SCR”和“EGR+DPF/CDPF”技術路線或將成為滿足國IV排放標準的主流技術路線；“DOC+ DPF/CDPF+SCR”的組合技術路線也已成為滿足歐盟Stage V甚至更嚴格排放標準的首選路線；開發低成本、高凈化效率和緊湊型的機外排氣后處理催化器，已成為農業機械污染排放控制的重要研究方向。

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Progress of control technologies on exhaust emissions for agricultural machinery

Tan Piqiang, Wang Deyuan, Lou Diming, Hu Zhiyuan

(201804,)

As an important type of non-road machinery, agricultural machinery plays an important role in national economy. At present, the main power source of agricultural machinery is diesel engine. However, the inherent combustion mode of diesel engine leads to large amounts of pollutant emission such as particulate matter (PM) and nitrogen oxide (NOx), and PM and NOx can cause great damage to human health and ecological environment. Therefore, exhaust emission control technology research for agricultural machinery is of great significance. From 3 aspects, this paper elaborates agricultural machinery emission legislation, individual technical routes to reduce agricultural machinery emissions, and combined technical routes to meet more stringent emission limits. Agricultural machinery emissions legislation part analyzes regulations of the EU (European union), the United States and China on exhaust emission limits, test cycles requirements, and their differences. The current agricultural machinery emission legislation for agricultural machinery in China is Stage III. Compared with the standard of Stage IV implemented by the EU and the standard of Tier IV implemented by the United States, exhaust emission limits of China III are relatively relaxed. Legislation of the EU, the United States and China for agricultural machinery increases the non-road transient cycle (NRTC) from Stage IIIB, Tier IV and China IV, respectively. Unlike the EU, China and the United States stipulate that agricultural machinery diesel engines of non-constant speed below 19 kW can also be tested under the cycle of 6 working conditions. In EU and China, the final measuring results of exhaust emissions consist of 10% of the cold start and 90% of the hot start, while the United States reduced the proportion of cold start test cycle results to 5%. Individual technical routes of agricultural machinery emission control mainly include oil technologies, engine purification technologies, and exhaust after-treatment technologies. Among them, oil technologies include improving the quality of fuel and lubricating oil, use of alternative fuels, and so on. Engine purification technologies include diesel engine optimization design for agricultural machinery, supercharging and supercharged intercooler, fuel injection optimization, and EGR (exhaust gas recirculation). Exhaust after-treatment technologies include DOC (diesel oxidation catalyst) technology, DPF (diesel particulate filter) technology and SCR (selective catalytic reduction) technology. Oil technology is a prerequisite for agricultural machinery exhaust emission control, while engine purification technology is the foundation. Advanced exhaust after-treatment technology is the key to meet stringent emission limits for agricultural machinery. Combined technology routes summarize the methods to meet China III and IV emission limits and the latest foreign emission limits. Diesel engines using the “optimized combustion + SCR” route save 5%-7% fuel compared with diesel engines using the “EGR + DPF/CDPF (catalytic diesel particulate filter)” route. Deducting urea consumption, the former route still saves 2%-3% fuel. “Optimized combustion + SCR” route is used in the EU commonly, while “EGR + DPF/CDPF” is usually used in the United States. Considering actual situation in China, there is still much room for improvement in fuel quality, but urea production is very common, so the implementation of China IV legislation prefers SCR. Of course, to find proper routes for agricultural machinery exhaust emission control, it needs to consider the power of agricultural machinery diesel engine, displacement and specific use of the environment, and other requirements. Finally, this paper summarizes the prospects of agricultural machinery emission control technologies. To meet the future China IV limits, it is a significant measure to install an exhaust after-treatment catalytic converter for agricultural machinery. Developing an integrated exhaust after-treatment catalytic converter with low cost and high purification efficiency may become an important research direction for the future emission control of agricultural machinery.

agricultural machinery; diesel engines; emission control; PM; NOx

譚丕強，王德源，樓狄明，胡志遠. 農業機械污染排放控制技術的現狀與展望[J]. 農業工程學報，2018，34(7)：1－14. doi：10.11975/j.issn.1002-6819.2018.07.001 http://www.tcsae.org

Tan Piqiang, Wang Deyuan, Lou Diming, Hu Zhiyuan. Progress of control technologies on exhaust emissions for agricultural machinery [J]. Transactions of the Chinese Society of Agricultural Engineering (Transactions of the CSAE), 2018, 34(7): 1－14. (in Chinese with English abstract) doi：10.11975/j.issn.1002-6819.2018.07.001 http://www.tcsae.org

2018-01-16

2018-03-15

國家重點研發計劃資助（2017YFC0211202）

譚丕強，教授，博士生導師，研究方向為柴油機污染排放控制技術等。Email：tpq2000@163.com

10.11975/j.issn.1002-6819.2018.07.001

TK421+.5; S-1

A

1002-6819(2018)-07-0001-14