Bi在固液混合相區的沖擊參數測量及聲速軟化特性?

李雪梅 俞宇穎 譚葉 胡昌明 張祖根 藍強 傅秋衛 景海華

(中國工程物理研究院流體物理研究所,沖擊波物理與爆轟物理重點實驗室,綿陽 621900)

1 引 言

沖擊相變與熔化作為材料動力學特性研究的一項重要內容,自20世紀50年代以來便引起了學術界的關注[1];而金屬鉍(Bi)由于在高溫高壓下具有復雜的相結構,常常被作為研究材料相變及構建多相物態方程的代表性材料[2?6].現有文獻對Bi材料相變的研究多集中在低壓固相區.例如,Larson[2]和Romain[3]曾分別采用自由面速度測量和沖擊Hugoniot參數測量研究Bi在約2.5 GPa(Bi-I→Bi-II)和7 GPa(Bi-III→Bi-IV)壓力下的低壓固-固多形相變;Asay[4]則通過預熱沖擊和速度剖面測量技術研究了Bi材料不同物相之間的相界特性.此外,也有少量研究針對Bi材料相變的動力學特性及微結構演化進行.Smith等[5]利用超快激光產生的準等熵加載研究了預加熱Bi在10 GPa以內固固相變的時間相關特性;Colvin等[6]通過對受激光沖擊加載和卸載后的預熱Bi樣品進行軟回收和顯微分析,研究了2 GPa以內壓力區Bi的非均勻熔化及再結晶行為;Gorman等[7]則通過飛秒X-射線衍射技術原位觀察和分析了Bi的沖擊熔化現象.

由于材料發生固-固相變、熔化時往往伴隨著聲速的變化,開展Hugoniot態聲速測量是研究材料沖擊相變和熔化的重要手段[8?11].早期Romain[3]和Asay[4]曾獲得Bi的少量縱波聲速數據,但壓力范圍過低(＜5 GPa),無法覆蓋大部分常溫強沖擊加載實驗的壓力區間.為了認識Bi的沖擊熔化規律,譚葉等[12,13]基于一維平面沖擊加載技術對11—70 GPa內不同壓力下Bi材料的Hugoniot參數和沖擊態聲速進行了測量,實驗確定了Bi材料的沖擊熔化區間,但熔化區的沖擊數據過少,對固液混合相區的聲速軟化和相變動力學特性研究也有待深入.

本文在文獻[13]的基礎上,進一步在17—28 GPa壓力范圍內開展Bi的沖擊Hugoniot參數、聲速和速度剖面的聯合測量,以研究Bi材料在熔化區間內的聲速軟化規律,分析Bi沖擊熔化相變的非均勻動力學特性,補充該壓力區Bi材料的高精度沖擊Hugoniot參數,以期為構建和校核Bi材料物態方程提供高精度數據.

2 實驗方法簡述

實驗采用火炮加載技術進行一維平面沖擊加載,采用非對稱碰靶方式、多臺階樣品布局及加窗DISAR技術(displacement interferometer system of any re fl ector)[14]實現界面速度剖面測量,進而獲得Bi的高壓聲速.圖1(a)是實驗裝置示意圖,其中,飛片為無氧銅,它以預定速度直接撞擊由5—6塊具有不同臺階厚度的待測Bi材料組成的物理靶,各樣品背面緊貼[100]單晶LiF窗口;飛片背面采用聚碳酸酯襯墊實現對樣品沖擊加載后的卸載.

圖1 臺階法聲速測量實驗裝置及原理 (a)實驗裝置;(b)臺階法聲速測量原理圖Fig.1.Schematic of the sound speed measurement experiment using stepped samples:(a)experimental con fi guration;(b)illustrative diagram where the rarefaction wave from the fl yer will catch up the leading shock wave when the sample has a thickness of hmax,which is then used to calculate the sample’s sound speed at the Hugoniot pressure.

圖1(b)為實驗原理示意圖.碰靶瞬時,分別在飛片和各臺階樣品內產生沖擊波,此后,由飛片背面引入的追趕稀疏波將對樣品進行卸載,使樣品/窗口界面速度逐漸下降.由于樣品內的右行追趕稀疏波對前方沖擊波的追趕作用,導致界面速度平臺寬度dt(dt=t4?t1)隨樣品厚度hs的增加而不斷變短.同時,阻抗失配導致沖擊波在樣品/窗口界面反射而產生左行稀疏波,它與右行追趕稀疏波相互作用使得界面速度剖面的平臺寬度dt被展寬.當樣品厚度增加到hmax,使得dt恰好為零時,樣品/窗口界面反射稀疏波對樣品內追趕稀疏波波頭的影響完全消失.這時,由X?t平面上給出的簡單幾何關系以及材料的沖擊壓縮關系,便可計算實驗壓力下樣品的歐拉縱波聲速:

式中,Cf,Cs分別為飛片和樣品的歐拉縱波聲速;Df,Ds分別為飛片和樣品的沖擊波速度;ρ0f,ρf分別為飛片的初始和沖擊態密度;ρ0s,ρs分別為樣品的初始和沖擊態密度;R為追趕比,R=hmax/hf,hf為飛片厚度.最大樣品厚度hmax通過測量多塊臺階樣品的厚度hsi和對應的速度平臺寬度dti,再對(hsi,dti)數據組進行線性擬合、外推至dt=0求得.

實驗采用激光干涉測速技術精密測量飛片碰靶速度wf和樣品沖擊波速度Ds,利用阻滯法[15]獲取樣品和飛片的高精度沖擊Hugoniot參數;通過對已有的無氧銅飛片聲速數據做非線性擬合和內插獲得實驗壓力下的飛片聲速Cf;通過優化臺階樣品分布、提高界面速度剖面質量來提高追趕比R(或最大樣品厚度hmax)的精度.在此基礎上,便可以獲得樣品的高精度沖擊Hugoniot參數和高壓聲速.

3 實驗結果與分析

3.1 實驗基本參數

實驗采用的Bi樣品原材料來自東方鉭業,由粉末冶金工藝加工而成,純度為99.99%,實測密度為9.78 g/cm3.各臺階樣品的名義直徑為Φ16—20 mm,名義厚度為2.3—4.5 mm,樣品表面粗糙度小于0.2μm,平行度小于0.01 mm.每塊樣品的后界面均緊貼一塊[100]單晶LiF窗口,其名義厚度為10 mm.無氧銅飛片名義厚度為1.8—2.1 mm,名義直徑為56 mm,表面粗糙度小于0.2μm,平行度小于0.01 mm.經估算,在上述尺寸下,各臺階樣品的界面速度剖面平臺區可確保不受邊側稀疏影響.

共進行10發動態實驗,主要參數見表1.

飛片碰靶速度由PDV探針(photon Doppler velocimtry)[16]透過樣品外側的通光孔直接測量,其相對擴展不確定度小于0.5%.樣品沖擊波速度由Ds=dhs/(t1?t0)計算獲得,其中dhs為臺階樣品厚度差,t0和t1分別為沖擊波到達樣品前、后界面的時刻;t0由第一臺階樣品上多路PDV探針測得的基準時刻t0i進行平面擬合得到,t1由布置在厚度最大的臺階樣品/窗口界面中心處的DISAR探針直接測量.對實驗碰靶波形評估表明,火炮加載下飛片碰靶姿態優良,飛片變形極小且以傾斜為主(傾角＜0.2°),平面擬合得到的t0值的不確定度約3 ns;由此得到樣品沖擊波速度Ds的相對擴展不確定度～1%.由實測的飛片碰靶速度wf和樣品沖擊波速度Ds,再結合無氧銅飛片已知的高精度Hugoniot關系[17],由阻滯法可求取樣品粒子速度、沖擊壓力等其余沖擊參數,其中粒子速度和沖擊壓力的相對擴展不確定度約分別為0.6%和1%.

表1 Bi沖擊實驗參數匯總Table 1.Summary of experimental parameters.

3.2 Bi的沖擊波速度粒子速度關系

圖2給出了Bi材料在up=0.5—2 km/s范圍內的低壓沖擊Hugoniot數據匯總,包括了本文結果及已有文獻數據,橫坐標和縱坐標分別為粒子速度up和沖擊波速度Ds.其中,“?”和“?”分別為文獻[13]和文獻[18]給出的結果;“?”則為本文實驗結果,它彌補了17—28 GPa壓力區內Bi沖擊參數的欠缺,有助于更準確地確定熔化前(含固液混合區)Bi的沖擊Hugoniot關系.可以看出,Bi在低壓區的沖擊波速度(Ds)-粒子速度(up)關系具有明顯的非線性特征.若采用文獻[13]給出的兩段式分段線性函數描述,則擬合線相對于本文up=0.69—0.93 km/s范圍的實驗數據存在一定偏離.為此,本文對Bi材料低壓區的沖擊Ds-up關系采用(2)式給出的二次多項式擬合曲線進行了修正;該曲線與實驗數據整體符合更好(見圖2實線),能更好地描述固液混合相區的材料沖擊響應.

(2)式的適用范圍為up=0.5—1 km/s.更高壓力區(液相)的沖擊關系采用Ds=1.731+1.599up?0.056u2p可較好地描述(圖2虛線).Ds-up關系的這種非線性特征在Ce[8]、Fe[18]等部分材料中同樣存在.對Bi而言,材料在(2)式所覆蓋的壓力區發生了沖擊熔化(見3.3節的聲速數據分析),沖擊Ds-up關系的這種非線性特征可能與材料沖擊熔化具有一定關系.

圖2 Bi的沖擊波速度(Ds)-粒子速度(up)關系Fig.2.The relation between shock wave speed(Ds)and particle velocity(up)for Bismuth.

3.3 Bi在固-液混合相區的聲速軟化規律及速度剖面特征

圖3為不同加載壓力下測得的典型的臺階樣品/LiF窗口界面速度剖面,對應的加載壓力分別為18.6 GPa(見圖3(a))和27.4 GPa(見圖3(b)).圖中從左到右的6個速度剖面分別代表6個厚度依次增加的樣品,其中1#,2#樣品厚度差約0.9 mm,其余序號相鄰樣品的厚度差約0.3 mm.

由實驗原理可知,臺階法測量聲速的一個關鍵內容便是獲得使追趕稀疏波波頭恰好在樣品/窗口界面趕上初始加載波時的追趕比R.實驗時,先由圖3所示的界面速度剖面測量結果得到具有不同厚度hs的臺階樣品的速度平臺寬度dt,即初始沖擊加載波和追趕卸載波波頭到達樣品/窗口界面的時間差;然后基于自相似原理采用線性擬合外推得到dt=0時的最大樣品厚度hmax,進而得到追趕比R,R=hmax/hf(hf為飛片厚度).由于實驗的精密控制,本文采用多臺階樣品布局得到的dt-hs關系線性較好,線性相關性＞99.8%,這為獲得高精度聲速數據奠定了重要基礎.

利用由上述方法得到的追趕比R,再結合表1所給的實測彈速、Bi材料沖擊Hugoniot參數以及無氧銅的高精度沖擊Hugoniot關系和聲速壓力關系,便可計算得到不同沖擊壓力下Bi材料的聲速.圖4給出了10—40 GPa壓力區間內Bi材料的聲速(Cs)-壓力(P)關系.其中,“?”為本次實驗數據,壓力P和聲速Cs的相對擴展不確定度約分別為1% 和3%(擴展系數k=2);“▲”為Tan等[13]的實驗數據.可以看出,在10—40 GPa以內Bi材料的聲速-壓力關系呈現出明顯的三段式特征,與材料在該壓力區間先后處于固相、固液混合相、液相對應.

圖3 典型的多臺階Bi樣品速度剖面測量結果 (a)P=18.6 GPa(實驗編號:B0920,從左向右樣品厚度依次增加);(b)P=27.4 GPa(實驗編號:B0923,從左向右樣品厚度依次增加)Fig.3.Typical velocity pro files between the Bismuth and LiF window at different shock pressure:(a)P=18.6 GPa(exp.No.B0920);(b)P=27.4 GPa(exp.No.B0923);where the thickness of Bismuth sample is successively increased from left to right.

圖4 Bi的聲速(Cs)-壓力(P)關系Fig.4.Relation between the sound speed(Cs)and shock pressure(P)for Bismuth.

本文重點關注Bi材料的固-液相變區間.材料在未發生沖擊熔化前,其縱波聲速往往隨著沖擊壓力的增加而逐漸增大,材料逐漸強化(模量增大).進入沖擊熔化時,其縱波聲速將隨著沖擊壓力的增大而逐漸減小,表現出強度軟化效應(剪模量減小).從圖4的聲速數據可以看出,沖擊加載下Bi由固相進入液相的起始壓力約18 GPa.當沖擊壓力增大至約27.4 GPa時,沖擊熔化完成,縱波聲速演化為體波聲速(材料熔化導致剪模量為零),與高壓液相區的體波聲速走勢趨為一致.此后,卸載波將以體波聲速傳播,并隨著沖擊壓力的增大而增大.上述結論與文獻[13]和文獻[19]分別給出的實驗和理論估算一致.

從圖4中18—27.4 GPa混合相區內的聲速壓力數據可以看出,Bi在該固液混合相區的縱波聲速軟化規律可以近似采用線性衰減函數進行描述.線性擬合得到的近似方程為

其中壓力P和聲速Cs的單位分別為GPa,km/s.

此外,對Bi材料在10—18GPa固相區、27.4 GPa以上液相區等另外兩個壓力區間的現有聲速數據進行擬合,得到相應區域的聲速近似關系分別為Cs=1.196+0.522p1/2(10 GPa＜p＜18 GPa),Cs=1.422+0.359p1/2(p＞27.4 GPa).

另一方面,Bi材料在固液混合相區的速度剖面特征也值得關注.理論上,Bi/LiF窗口界面速度在沖擊波到達后應維持為一平臺,直到來自飛片后界面的追趕稀疏波到達該界面引起粒子速度下降.從圖3可以看出,實驗測得的Bi/LiF界面速度剖面在不同加載壓力下卻表現出明顯差異.其中圖3(a)對應的加載壓力(18.6 GPa)在熔化起始點附近,在追趕卸載波到達之前,速度剖面呈現出與理論預期一致的平臺特征;圖3(b)對應的加載壓力(27.4 GPa)在熔化完成點附近,速度剖面預期的平臺段卻呈現出隨時間緩慢爬升的反常特征.這種速度平臺段緩慢爬升的反?，F象出現在加載壓力大于23 GPa的多發實驗中;自由面速度剖面的輔助監測也顯示出相同的規律.此外,類似現象在文獻[20]中也曾被報道.

由于全部實驗采用的實驗裝置及裝配工藝、加載技術和測試技術均相同,而對飛片運動歷史及碰靶姿態的監測表明,飛片在擊靶前彈速穩定,碰靶姿態優良,因此可以推斷這種平臺區的異常速度爬升反映了Bi在沖擊加載下獨特的材料力學響應特性.初步分析認為,上述反常剖面特性可能與Bi材料非均勻相變成核以及沖擊熔化完成的時間尺度較長有關(數十到數百納秒[20]).一方面,由于Bi材料特殊的粉末冶金工藝導致材料內部存在非均勻分布的初始缺陷,液相成核點易于在這些缺陷處生成;再者,Bi材料的熔化完成時間可能較長,且固液相轉變速率隨沖擊加載壓力增加而呈非線性增長.上述情況下,當沖擊壓力超過熔化起始壓力較多時,液相占比迅速增大,并在材料內形成多處固相/液相界面,入射沖擊波在LiF窗口、Bi樣品內部固相/液相界面之間的來回多次反射導致界面速度逐漸增加,進而使界面速度剖面平臺區出現反常速度爬升現象.當然,上述分析有待于進一步的數值模擬驗證,并依賴于合適的相變動力學模型的建立.

4 結 論

本文采用火炮加載技術和基于多臺階樣品布局的稀疏追趕原理,獲得了17.3—28.3 GPa壓力范圍內Bi的高精度高壓聲速數據和沖擊Hugoniot參數,實驗分析了Bi材料在熔化區間內的聲速軟化規律和沖擊熔化的非均勻動力學特性.主要結論如下:

1)Bi材料在up=0.5—1.0 km/s低壓區的沖擊波速度(Ds)-粒子速度(up)關系具有明顯的非線性特征,采用二次曲線方程Ds=0.401+3.879up?0.876u2p得到的擬合曲線與實驗數據符合較好,并能更好地描述固液混合相區的材料沖擊響應,Ds-up曲線在該區間的這種非線性特征可能與Bi材料發生沖擊熔化有關;

2)聲速測量結果確定了Bi的沖擊熔化壓力區間為18—27.4 GPa,與已有文獻結論一致;在10—40 GPa以內的壓力區,Bi材料的聲速-壓力關系具有三段式特征,其中,在本文所關注的固液混合相區,Bi材料的聲速隨壓力增加而減小,兩者近似呈Cs=3.682?0.015p的線性關系;

3)在固液混合相區,實測Bi/LiF界面速度剖面的峰值平臺段表現出奇特的特征,隨著壓力增加出現明顯的緩慢爬升,初步分析認為該現象與Bi材料的非均勻熔化動力學行為及熔化完成時間尺度較長有關.

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