沈陽市冬季重污染過程PM2.5濃度變化及成因分析

劉 閩

沈陽市環境監測中心站，遼寧 沈陽 110179

近年來，隨著工業化和城市化進程的加快，人類活動向大氣環境中排放大量污染物，使近地層大氣環境不斷惡化，從而造成一系列大氣污染問題，對整個人類生存環境造成難以估計的危害[1-3]，環境問題已經成為制約城市可持續發展的重要因素[4]。在社會經濟進步的同時，人們對生活品質的要求不斷提高，對自身的健康更加重視。研究表明，重污染天氣不僅會影響大氣能見度和人體健康，還會影響全球的氣候變化[5]。嚴重的空氣污染問題頻繁發生，特別是高濃度大氣顆粒物導致的灰霾天氣，已經引起社會各界的廣泛關注[6]。

通常情況下，在本地污染源及排放量沒有得到明顯控制和改善的情況下，污染物濃度的高低主要受外地污染源輸送和本地氣象擴散條件的影響，而本地氣象擴散條件又與天氣形勢和本地地形條件密切相關[7-8]。本文選取2015年11月6—11日沈陽市出現的重污染過程為研究對象，利用PM2.5監測數據、氣象局發布的氣象資料、美國的HYSPLT模式及微脈沖激光雷達數據，對污染期間顆粒物濃度變化、污染形成的天氣形勢及外來污染物傳輸的氣流軌跡等方面分析此次重污染的污染特征，并探討此次污染的形成原因，以期為區域大氣污染聯防聯控提供科學依據。

1 實驗部分

1.1 微脈沖激光雷達

文中使用的微脈沖激光雷達放置于沈陽市陵東街國控點位，該雷達由激光器、同軸光學部分和控制箱體組成。采樣時間設為100 ns，對應垂直分辨率為15 m，數據記錄的平均時間設為1 min。激光雷達設置的采樣時間間隔和數據記錄的平均時間決定激光雷達時空分辨能力，也影響信噪比的大小[9]。激光雷達數據輸出：接收的光子數經過背景訂正、重疊區訂正和距離訂正后為歸一化后向散射信號值，再根據單次散射的雷達方程可反演氣溶膠消光系數的垂直分布。

1.2 HYSOLIT軌跡模式

研究采用軌跡模式HYSPLIT進行后退氣流軌道模擬(http://ready.arl.noaa.gov/HYSPLIT_traj.php)，由美國國家海洋大氣中心(NOAA)DRAZLER等[10]開發的供質點軌跡、擴散及沉降分析用的綜合模式系統。氣象數據來自GDAS數據庫(ftp://arlftp.arlhq.noaa.gov/pub/archives/gdasl)，分辨率為1°×1°，后向延伸時間為96 h，軌跡模擬高度設定為100、500、1 500 m。

1.3 監測數據及統計方法

PM2.5、O3、SO2、NO2、CO監測數據為沈陽市11個國控環境空氣自動監測點位2015年11月6—12日的小時平均濃度資料。11個國控環境空氣自動監測點位的監測流程均嚴格按照技術規范進行，每天24 h連續采樣，每分鐘記錄1次數據，污染物濃度由儀器自帶軟件記錄，設備定期檢查并及時維護保養。

2 污染過程概述

2.1 污染過程

2015年11月6—10日沈陽市出現一次大范圍、長時間的重污染天氣過程，首要污染物為細顆粒物(PM2.5)。造成重度污染2 d，嚴重污染3 d。其中8日污染程度最重，11個環境空氣自動監測點位(包含對照點)空氣質量指數AQI均為500。

11月6日16:00起沈陽市環境空氣質量達到重度污染，僅3 h空氣質量轉為嚴重污染，至7日環境空氣質量仍為嚴重污染，8日凌晨PM2.5小時濃度(均為質量濃度，下同)迅速升高，至10日10：00沈陽市環境空氣質量重度及嚴重污染共持續90 h，其中嚴重污染持續86 h，AQI達500共持續22 h。污染程度最重的8日共有22 h PM2.5小時濃度超過500 μg/m3，其中有13 h PM2.5小時濃度超過1 000 μg/m3，8日14:00 PM2.5小時濃度最高，達1 326 μg/m3。

圖1 11月6—10日沈陽市AQI變化情況Fig.1 Time variation of AQI from November 6th to 10th of 2015 in Shenyang

2.2 污染物濃度變化特征

圖2為各項污染物小時濃度的逐時變化情況。

圖2 沈陽市2015年11月大氣污染物濃度變化Fig.2 Concentrations variation of air pollution components from November 6th to 10th of 2015 in Shenyang

由圖2可見，CO與首要污染物PM2.5濃度變化趨勢相似，污染物濃度在6日開始升高，7—9日出現濃度峰值，并在8日達到濃度最高值。經過計算分析，兩者之間具有較強的相關性，PM2.5和CO之間的相關系數為0.941，說明兩者具有一定的同源性。SO2濃度并沒有出現與顆粒物相同的變化趨勢，且SO2濃度較低，均未超過國家二級標準限制(150 μg/m3)。NO2、O3的小時濃度逐時變化情況顯示，NO2作為O3的前體物，兩者之間表現出明顯的反向負相關趨勢，線性相關系數為-0.506。

3 污染成因

3.1 氣象條件分析

氣象條件從根本上決定了氣象要素的分布和變化，從而決定了大氣的擴散能力及大氣的穩定程度，在一定程度上決定了區域污染物濃度的高低變化。在污染源強一定的條件下，污染物濃度的大小主要取決于氣象條件。本文根據污染過程的發展變化情況分析產生這種變化的天氣形勢。

3.1.1 高空環流與地面形勢

圖3為2015年11月7—10日500 hPa平均高度場。由圖3可見，沈陽地區處于槽后脊前的位置，受西北氣流控制。在此期間，高空的下沉氣流導致動力條件不足，垂直方向風速較小，擴散條件差，有利于低層穩定層結的形成、發展和維持，為霧、霾形成創造有利條件；在西北氣流的控制下空氣的垂直方向運動較弱，有利于夜間形成輻射逆溫，使近地面形成逆溫層，進而有助于污染物積累。

圖3 11月7—10日500 hPa平均高度場Fig.3 Mean geopotential height fields on 500 hPa from November 7th to 10th

圖4為2015年11月7—10日海平面氣壓場。由圖4可見，污染期間沈陽地區受東北高脊、西部倒槽影響。東北高壓脊帶來從極地入侵的冷空氣進入大氣底層，由于不斷有冷空氣輸送，所以氣壓梯度較大，但地面風速小于4 m/s，在沈陽地區形成較低溫度空氣墊，西部倒槽前部暖空氣爬升至冷空氣墊上，形成穩定的大氣層結，且空氣濕度逐漸增加，使空氣中細顆粒物與水汽凝結，懸浮于空氣不易擴散，造成空氣污染。

圖4 11月7—10日平均海平面氣壓場Fig.4 Mean sea level pressure field from November 7th to 10th

3.1.2 大氣層結

大量研究表明[11-12]，受逆溫影響，大氣層結趨于穩定，對流不易發生，逆溫層的強度及厚度與大氣污染物濃度有很大相關性，近地層的穩定層結有助于霧霾天氣的形成。從圖5可見，2015年11月7—9日08：00及20：00均有明顯逆溫層出現(圖中陰影部分為逆溫層)，穩定的大氣垂直結構減弱了大氣湍流交換和熱力對流，阻礙了污染物在垂直方向的稀釋、擴散，不利于形成霧霾污染顆粒的輸出，導致環境空氣污染持續較長時間。

3.2 激光雷達分析

根據激光雷達所測信號反演得到的氣溶膠消光系數對應著探測高度的氣溶膠濃度，消光系數越大，表明該高度上的氣溶膠濃度越大。退偏比為垂直通道上信號強度與平行方向信號強度的比值。退偏比越大，說明垂直方向信號越強，根據退偏比的物理意義，垂直通道上信號強弱與大氣中污染物性質和污染物粒子形態密切相關，垂直通道上的信號增強可以認為是大氣中有大量非球形粒子存在的一種有力佐證。從圖6可見，不同時刻600 m高度以下消光系數為0.5～0.9，1 000 m以上消光系數均小于0.1，對比相應時間的退偏比數據，數值均較大，說明7—10日污染物聚集在低層大氣，與氣象條件分析結果一致，垂直方向擴散條件差，污染物在低空累積。另外，11月6日20：00高空1 600～1 800 m處消光系數為0.5～2.0，此處退偏比相較于低空數據偏高，說明高空出現外來污染氣團(圖7)。

3.3 污染物輸送軌跡變化

利用美國國家海洋和大氣局(NOAA)研發的后向軌跡模型(HYSPLIT)，對影響此次沈陽地區重污染天氣團來源及軌跡變化進行分析，追蹤到沈陽地區100、500、1 500 m處污染開始至污染加重期間的96 h后向氣流軌跡。

圖5 2015年11月7—9日08:00及20:00垂直高度與溫度變化圖Fig.5 Vertical height and temperature change chart at 08：00 am and 20：00 pm from November 7th to 9th of November of 2015 in Shenyang

圖6 不同時刻的大氣消光系數高度輪廓線分布Fig.6 The vertical profile of atmospheric extinction coefficient at different time

圖8顯示連續重污染過程中濃度增加階段的氣流來源于低層。起始于大興安嶺及呼倫貝爾一帶，經過黑龍江省東北部、黑龍江省中部、吉林省北部、吉林省中部、吉林省西南部、遼寧北部等周邊地區，從東北部達到沈陽。這與以上分析重污染期間沈陽地區以北風、東北風為主的結果相吻合。該氣流高度隨傳輸距離的增加逐漸下降，從6日12：00的2 500 m下降到8日00：00的500 m以下，到達混合層以下。

圖7 不同時刻的退偏比垂直廓線Fig.7 The vertical profile of depolarization ratio at different time

圖8 沈陽市2015年11月10日氣團后向軌跡Fig.8 Backward trajectories ending at 10th November of 2015 in Shenyang

根據環保部衛星環境應用中心發布的秸稈焚燒遙感監測日報顯示，11月6—9日監測到黑龍江省、吉林省、遼寧省秸稈焚燒火點共249個。研究表明，生物質燃燒會放出大量污染物[13-14]，如CO、NOx、顆粒物等。而氣團后向軌跡顯示，北部地區氣流自北向南經過沈陽地區，對比激光雷達數據，高空出現污染氣團，秸稈焚燒的污染物隨氣流經過沈陽，給本次污染過程帶來一定影響。

4 結論

1)2015年11月6—10日出現的重污染天氣過程首要污染物均為PM2.5，其最大小時濃度達到1 326 μg/m3，為沈陽市監測PM2.5以來的歷史峰值。

2)此次重污染過程與氣象條件密切相關，穩定的大氣環流形勢為污染提供了持續穩定的大氣環境背景，濕度較大、風速小及持續逆溫層造成重污染的主要原因。

3)利用軌跡模式HYSPLIT計算重污染天氣氣團的96 h后向軌跡，發現此次重污染氣團來自于黑龍江省東北部、吉林省北部、吉林省中部、吉林省西南部、遼寧北部等周邊地區，長距離輸送對區域污染產生一定影響。

4)秸稈焚燒所引起空氣中高濃度氣溶膠污染是造成這次重污染的原因之一。

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