濰坊市菜地重金屬調查與環境風險評價研究

張懷志，冀宏杰*，徐愛國，席運官

1. 中國農業科學院農業資源與農業區劃研究所，北京 100081；2. 環境保護部南京環境科學研究所，江蘇 南京 210042

濰坊市菜地重金屬調查與環境風險評價研究

張懷志1，冀宏杰1*，徐愛國1，席運官2

1. 中國農業科學院農業資源與農業區劃研究所，北京 100081；2. 環境保護部南京環境科學研究所，江蘇 南京 210042

科學評估菜地土壤重金屬污染狀況對有機種植規劃布局、指導農業種植結構調整具有重要的現實意義，也可為土壤環境風險防控和污染土壤修復提供科學依據。在山東省濰坊市全境蔬菜主產區隨機采集32個設施菜地和15個露地菜地樣本，應用電感耦合等離子體質譜測定了 Cr、Ni、Cu、Zn、Cd、Pb等元素以及用原子熒光光度計測定 As、Hg質量分數；依據GB15618—2008，對土壤重金屬超標情況進行評價，采用生態風險指數和潛在地積累指數等方法進行了重金屬環境風險及污染程度評價。結果表明：Cr、Ni、Cu、Zn、Cd、Hg等元素質量分數平均值分別是山東省土壤環境背景值的1.13、1.16、1.27、1.62、3.21和2.11倍，表明重金屬存在富集現象；各個元素質量分數平均值均低于國家二級標準值，但Cd、Ni、Cu、Zn的點位超標率分別為21.3%、8.51%、2.12%、2.12%；潛在生態風險指數評價結果顯示，菜地土壤處于中等生態風險，其中設施菜地處于中等生態風險，露地菜地處于低生態風險；所有點位Cr、Ni、Cu、Zn、As、Pb均為低生態風險，而Cd、Hg分別有 97.8%和 80.8%的點位處于中等生態風險及其以上水平。地積累指數評價結果表明，設施菜地 Cd、Hg、Zn處于輕度-中等污染水平，露地菜地Cd、Hg處于輕度-中等污染水平，其他元素均無污染；所有點位中，Hg、Cd、Zn、Ni、Cr、Cu、Pb受污染比例分別為 78.7%、63.8%、42.6%、17.0%、14.9%、12.8%、2.1%。整體上，濰坊市菜地土壤能夠滿足有機種植的條件，但存在一定數量點位的污染，其中Cd點位污染比例最大，可能會成為限制該區域有機種植的主要因素。

濰坊；菜地土壤；重金屬；環境風險評價

2014年4月17日，由國家環境保護部和國土資源部共同完成的首次全國土壤污染狀況調查公報顯示，全國土壤質量狀況總體不容樂觀，耕地土壤環境質量堪憂，其主要污染物為 Cd、Ni、Cu、As、Hg、Pb等金屬元素（環境保護部等，2014）。土壤重金屬元素不僅對農作物生長造成影響，還可以數十倍乃至數百倍的能力富集在作物體內，進而通過食物鏈對人體健康產生潛在威脅。對于土壤重金屬污染的調查研究，國內外有很多相關報道（崔曉峰等，2012；賀心然等，2014；任力民等，2014；何東明等，2014）。針對土壤重金屬污染的評價方法也有很多，主要有單因子指數法、綜合指數法、地積累指數法、潛在生態風險評價法、層次分析法等（Hu et al.，2014；胡淼等，2014；Jiao et al.，2015；劉曉宇等，2015；Liu et al.，2016）。

發展有機種植業有助于提高農產品質量。中國有機種植業也呈現出強烈的增長勢頭，僅 2014年就新增有機蔬菜面積 2.9×104hm2、認證產量3.48×105t（國家認證認可監督委員會，2015）。有機種植業的發展與包括土壤在內的生態環境密切聯系，中國在有機產品標準（GB/T 19630.1—2005）中規定了有機種植業的土壤環境質量應符合GB15618—1995中的二級標準。各地廣泛開展了土壤重金屬污染調查與評價工作，研究其對作物重金屬含量的影響和人體健康風險評價（秦越華等，2016；茹淑華等，2016；范遠等，2017）。

濰坊市作為中國重要的蔬菜種植區域，到目前為止，除對壽光市土壤重金屬污染研究較多外（劉慶等，2009；劉蘋等，2008；陳剛等，2013，井永蘋等，2016），尚未在全境范圍內進行采樣分析，科學評估菜地土壤環境質量情況。本研究的目的是對濰坊市蔬菜集中種植區域的土壤重金屬元素進行調查分析，以科學評估其發展有機蔬菜種植的潛力；分析露地菜地與設施菜地土壤重金屬含量及污染風險差異；應用不同評價方法進行土壤重金屬污染評價，找出限制區域有機蔬菜種植發展的重要因素，為開展土壤環境風險防控和污染土壤修復提供科學依據。

圖1 采樣點位分布圖Fig.1 The distribution map of sampling sites

1 材料與方法

1.1 研究區域概況

濰坊市位于山東半島中部，地跨北緯 35°32′～37°26′，東經 118°10′～120°01′。年平均氣溫 12.3 ℃，年平均降水量在650 mm左右。現轄4區6市2縣，全市國土面積16140 km2，現有耕地面積6.778×105hm2，土壤類型主要為褐土、潮土、棕壤土等。濰坊市是中國主要的蔬菜生產基地，播種面積超過2.0×105hm2，產量超過 1.3×107t。

1.2 土壤樣品采集

根據濰坊市各縣市區多年的蔬菜種植面積統計，在蔬菜種植相對集中片區，采用隨機取樣方法，于2015年8月進行采樣，共采集土壤樣品47個，其中露地菜地15個，設施菜地32個（見圖1），每個樣點面積1畝（667 m2）大小。為了避免偶然性，在每個地塊中采集5點土壤，混合成1個土樣，土壤樣品均采自耕作層0～20 cm。采樣同時，調查土地利用類型（設施菜地和露地菜地）、施肥量、種植作物、種植年限等。

1.3 土壤樣品處理及測試

室外采集的土壤樣品裝于聚乙烯薄膜自封袋中，帶回實驗室自然風干，用瑪瑙研磨磨碎，按照測試要求過200目篩。樣品委托天津市農業科學院農業質量標準與檢測技術研究所測定；土壤樣品Cr、Ni、Cu、Zn、Cd 和 Pb 測定參照 GB17141—1997進行預處理，并用Agilent 7500 a電感耦合等離子體質譜儀（Agilent Technologies Co1 Ltd.，USA）進行分析測定（王庚等，2011）；土壤樣品 Hg、As用原子熒光光度計測定（NY/T1121.10—2006、NY/T1121.11—2006）；同時做空白實驗，以國家一級標準物質土壤（GBW07419）作為全程質控。

土壤pH分析方法參照文獻鮑士旦（2007）。

1.4 評價方法

1.4.1 單因子指數法

單因子指數法（Single factor pollution index，SI）是測定值與國家標準值的比值，用以對各個重金屬元素的達標情況進行評價，該方法是目前被廣泛應用的污染評價方法，其計算公式如下：

1.4.2 潛在生態風險評價

潛在生態風險指數（Potential Ecological Risk Index）評價方法是瑞士科學家 H?KANSON 提出（Hakanson，1980），用來定量評價沉積物中各種重金屬的潛在生態危害，其計算模型見下式：

表1 不同重金屬元素的和 參考值Table1 Reference of and of different heavy metal elements

表1 不同重金屬元素的和 參考值Table1 Reference of and of different heavy metal elements

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表2 潛在生態風險指數分級標準Table2 Classification criteria of potential ecological risk index

表3 濰坊市菜地土壤重金屬元素質量分數統計Table3 Statistical characteristics of heavy metals contents in vegetable soil in Weifang mg·kg-1

該評價方法規定了潛在生態風險指數的分級標準（見表2），也被用來評價土壤中重金屬潛在生態風險（任力民等，2014；彭景等，2007），其優點是體現了多因子評價、生物毒性水平及指標靈敏度等要求，且顧及了背景值的地域性差異。

1.4.3 地積累指數評價

本研究采用Muller（1969年）提出的地積累指數（Geoaccumulation Index）定量評價土壤重金屬污染程度，地積累指數首先被用于定量評價沉積物中的重金屬污染程度，其計算公式如下：

式中，Igeo為地積累指數；k為轉換系數（為消除各地巖石差異可能引起背景值的變動），本文取1.5。Igeo分級標準為：當 Igeo≤0 時，無污染；0＜Igeo≤1時，輕度-中等污染；1＜Igeo≤2 時，中等污染；2＜Igeo≤3時，中等-強污染；3＜Igeo≤4 時，強污染；4＜Igeo≤5時，強-極嚴重污染；5＜Igeo≤10時，極嚴重污染。這種方法也被用來評價土壤中重金屬的污染程度及其分級情況（彭景等，2007；Al-Haidarey et al.，2010；任力民等，2014）。

1.5 數據處理與分析

試驗數據采用軟件Excel 2007、SPSS 19.0進行處理。

2 結果與分析

2.1 土壤重金屬元素含量的統計特征分析

濰坊市菜地8種重金屬元素質量分數正態性分布檢驗（Shapiro-Wilk法）結果表明，所有樣本的As、Cr和Hg質量分數均呈正態分布，其他元素呈非正態分布。根據Wilding對變異程度的分類（汪東華，2010），所有采樣點的Cr、As、Hg、Pb質量分數變異系數分別為 28.59%、17.77%、30.95%和26.14%，屬于中等變異（15%＜CV＜36%），而Ni、Cu、Zn、Cd屬于高度變異（CV＞36%），其中 Cd變異系數遠超過其他金屬元素，其極值比達33倍，說明此種元素分布較不均勻。

各元素統計結果見表3，可知，所有采樣點中，除 As、Pb質量分數平均值小于山東土壤環境背景值外，Cr、Ni、Cu、Zn、Cd、Hg等均超過了山東土壤環境背景值，平均質量分數分別為 73.52、76.65、30.53、102.80、0.27、0.04 mg·kg-1，分別是土壤環境背景值的1.13、1.16、1.27、1.62、3.21和2.11倍，表明研究區菜地土壤這6種元素存在較為明顯的富集現象。鑒于采樣點位的 pH平均值為7.34，故各個重金屬元素標準值選用《土壤環境質量標準（GB15618—1995）》中對應的二級標準值（見表3）。根據表3數據，利用式（1）進行計算，得知調查區域菜地土壤各種重金屬元素 SI平均值均小于1，即處于達標狀態。所有點位8種元素的超標率中，Cd超標率最大，達到21.3%，其次依次為Ni、Cu和Zn，超標率分別為8.5%、2.1%和2.1%，其他元素無超標現象。

講菜地土壤細分為露地菜地和設施菜地，設施菜地與露地菜地的 Cr、Ni、As、Hg、Pb的含量無顯著性差異；而 Cu、Zn、Cd的含量存在顯著差異；設施菜地和露地菜地除Hg質量分數基本一致外，設施菜地其他元素質量分數均高于露地菜地（見圖2）。

圖2 設施菜地和露地菜地重金屬質量分數Fig.2 Heavy metals contents in soil of greenhouse or open vegetable

2.2 土壤重金屬元素間相關性分析

各元素質量分數Pearson相關性分析結果顯示（見表4），Cd質量分數與Cu質量分數，Cd質量分數與Zn質量分數，Cu質量分數與Zn質量分數，Hg質量分數與Zn質量分數之間相關性達到極顯著水平（P＜0.01）。這表明，濰坊市菜地Cd、Cu、Zn和Hg之間存在相互伴隨的復合污染現象或者污染源相同。其它元素之間相關性不顯著。

表4 菜地土壤重金屬元素的Pearson相關系數矩陣Table4 Correlation matrix among heavy metal elements

表5 菜地土壤重金屬元素和RI值Table5 The value of potential ecological risk index and RI of different heavy metals in vegetable soil

表5 菜地土壤重金屬元素和RI值Table5 The value of potential ecological risk index and RI of different heavy metals in vegetable soil

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2.3 潛在生態風險評價結果

調查區域菜地土壤重金屬元素的潛在生態風險指數結果見表5。表5數據顯示，基于潛在生態風險指數評價時，設施菜地處于中等生態風險水平，露地菜地為低生態風險，但濰坊市菜地總體評價結果處于中等生態風險水平。調查區域菜地Cd、Hg處于強烈生態風險等級，其他 6種元素均處于低生態風險等級；露地菜地中僅有Cd、Hg處于中等生態風險，其他6種元素都處于低生態風險等級；設施菜地中Cd、Hg處于強烈生態風險等級，其他6種元素都處于低生態風險級別。另外，Cd和Hg雖然同時處于強烈生態風險等級，但所有采樣樣本及設施菜地的Cd的潛在生態風險指數平均值均大于Hg，意味著Cd的生態風險大于Hg，8種元素的大小順序依次為 Cd＞Hg＞As＞Cu＞Ni＞Pb＞Cr＞Zn。從表5還可知，設施菜地與露地菜地相比，其值相對較大，這意味著設施菜地重金屬生態風險相對較高。

2.4 地積累指數評價結果

地積累指數常被用于評價沉積物中重金屬的污染狀況，研究區菜地土壤重金屬元素地積累指數結果見表6。從表6可知，總體上調查區域的Cd、Hg處于輕度-中等污染狀態，其他6種元素都不存在污染。露地菜地中僅有Cd、Hg處于輕度-中等污染狀態，其他6種元素都不存在污染；但設施菜地中，除 Cd、Hg處于輕度-中等污染等級外，Zn亦處于輕度-中等污染等級，其他5種元素都不存在污染；此外，設施菜地與露地菜地比較，其Igeo值相對較大，這意味著設施菜地8種金屬元素污染相對嚴重。

重金屬元素的 Igeo分級比例計算結果顯示，除As外，其他 7種重金屬元素均存在一定程度污染（見圖 3），污染比例大小順序為 Hg＞Cd＞Zn＞Ni＞Cr＞Cu＞Pb，其中 Hg 輕度-中等污染等級比例為72.3%，中等污染等級比例為 6.4%；Cd有輕度-中等污染、中等污染、中等-強污染、強污染、強-極嚴重污染等級，比例依次為40.4%、14.9%、4.3%、2.1%和2.1%；Zn的輕度-中等污染、中等污染比例分別為29.8%和12.8%；Ni、Cr和Pb均為輕度-中等污染，比例分別為17.0%、14.9%、2.1%；Cu存在輕度-中等污染、中等污染、中等-強污染等級，比例依次為 6.4%、4.3%、2.1%。另外，設施菜地中存在一定程度污染的7種重金屬元素的污染比例均相應高于露地菜地的污染比例。

表6 菜地土壤重金屬元素IgeoTable6 The value of geoaccumulation index of different heavy metals in vegetable soil

圖3 菜地重金屬Igeo等級分布統計Fig.3 Distribution map of station’s heavy metal elements Igeo in vegetable soil

3 討論

濰坊市菜地土壤8種重金屬元素單因子指數評價結果表明，Cd超標率達到21.28%，低于北京、天津、河北和山東的調查結果（黃紹文等，2007），但高于全國調查結果（國土資源部中國地質調查局，2015）和壽光蔬菜大棚調查結果（劉蘋等，2008）；與壽光市蔬菜大棚調查結果比較，除Cd外，Ni的超標率也較高，同時Cu、Zn出現了超標，這與河北蔬菜產區的調查結果基本一致（茹淑華等，2016）。本調查結果還顯示，設施菜地重金屬元素超標率高于露地菜地，這與黃紹文等（2007）、茹淑華等（2016）結論一致。這意味著雖然研究區域菜地土壤重金屬含量水平總體上能滿足有機生產的需求，但設施菜地重金屬污染風險較大，應給予足夠重視。

本研究表明，Cd、Cu、Zn、Hg質量分數之間存在極顯著相關性，而其他元素之間相關性不顯著，這與壽光市大棚土壤及徐州市典型稻區土壤多數重金屬之間呈正相關性關系的結論并不一致，存在相關關系的元素也不相同（劉蘋等，2008；秦越華等，2016）。這意味著濰坊市菜地土壤重金屬污染來源可能較為單一。

農業源是土壤重金屬污染的來源之一（Mehrdad et al.，2012；葉宏萌等，2016；井永蘋等，2016；寧翠萍等，2017；趙睿等，2017），磷肥或其他化學肥料含有重金屬Cd、As等，雞糞和豬糞中含Zn、Cu、Cd、Hg等，而且雞糞和豬糞中Cd、Hg質量分數有一定比例超過了NY525—2012有機肥料中重金屬限量標準，Zn、Cu等重金屬質量分數遠高于20世紀90年代初（黃紹文等，2017）。調查表明，研究區域沒有污水灌溉歷史，設施菜地N 用量為(1717±1267.5) kg·hm-2·a-1，其中無機肥 N用 量 為 (700.6±717.4) kg·hm-2·a-1； 磷 肥 用 量 為(1261.9±772.5) kg·hm-2·a-1，其中有機肥 P2O5用量分別為(282.6±298.1) kg·hm-2·a-1。露地菜地 N 肥用量為(643.5±333.5) kg·hm-2·a-1，其中無機肥 N 用量為(145.3±291.8.5) kg·hm-2·a-1； 磷 肥 用 量 為(477.3±308.5) kg·hm-2·a-1，其中無機肥 P2O5用量為(67.5±153.5) kg·hm-2·a-1。設施菜地氮磷用量均遠遠高于露地菜地，這可能是造成設施菜地重金屬元素、特別是Cd、Hg、Zn的污染風險高于露地菜地的重要原因；也可能是導致整個調查區域Cd、Cu、Zn質量分數存在超標現象的原因。

4 結論

本研究菜地土壤Cr、Ni、Cu、Zn、Cd、Hg等6種重金屬元素質量分數平均值是山東土壤環境背景值的1.13～3.21倍，表明這6種元素在土壤中存在富集現象。

單因子指數評價結果表明，各重金屬元素平均值均滿足國家土壤環境質量二級標準要求，但Cd、Ni、Cu、Zn的點位超標率分別為 21.3%、8.5%、2.1%、2.1%。潛在生態風險指數評價結果顯示，菜地土壤處于中等生態風險，其中設施菜地處于中等生態風險，露地菜地處于低生態風險；所有點位Cr、Ni、Cu、Zn、As、Pb均為低生態風險，而Cd、Hg分別有97.8%和80.8%的點位處于中等生態風險水平。地積累指數評價結果表明，設施菜地Cd、Hg、Zn處于輕度-中等污染水平，露地菜地Cd、Hg處于輕度-中等污染水平，其他元素均無污染；所有點位中，Hg、Cd、Zn、Ni、Cr、Cu、Pb 受污染比例分別為 78.78%、63.8%、42.6%、17.0%、14.9%、12.8%、2.1%。整體上，濰坊市菜地土壤能夠滿足有機種植的條件，但存在一定數量點位的污染，其中Cd點位污染比例最大，可能會成為限制該區域有機種植的主要因素。

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Investigation and Environmental Risk Assessment of Heavy Metal Elements in Vegetable Farmland of Weifang City

ZHANG Huaizhi1, JI Hongjie1, XU Aiguo1, XI Yunguan2
1. Institute of Agricultural Resources and Regional Planning, Chinese Academy of Agricultural Sciences, Beijing 100081 China;2. Nanjing Institute of environment sciences, MEP, Nanjing, 210042 China

To evaluate scientifically heavy metal elements contamination of vegetable soil is very important for organic vegetable planting, food security, and the adjustment of agricultural planting structure. It can also provide the scientific basis for remediation of polluted soil. 32 samples of greenhouse vegetable soil and 15 samples of open-field vegetable soil were randomly collected from vegetable concentrated area in Weifang city, Shandong province in 2015.Cr, Cu, Zn, Ni, Cd and Pb were analyzed with inductively coupled plasma-mass spectroscopy (ICP-MS). As and Hg were analyzed with atomic fluorescence spectrometer. According to Chinese Environmental Quality Standard for Soil (GB15618—2008), single factor pollution index (SI) method was used to evaluate whether the heavy metal exceeded national standard. Potential ecological risk index (RI) and Geoaccumulation Index (Igeo) were used to estimate heavy metal elements pollution risk .The results showed that the average mass fractions of Cr, Ni, Cu, Zn, Cd and Hg were 1.13, 1.16, 1.27, 1.62, 3.21 and 2.11 times of soil environmental background values in Shandong province, respectively,indicating those heavy metal elements were enriched in recent year. The average mass fraction of each heavy metal element did not exceed its corresponding value limit of second grade of official standard in total, but the rates of the sample sites contaminated by Cd, Ni, Cu and Zn elements exceeding official standard were 21.3%, 8.5%, 2.1% and 2.1%, respectively. With the potential ecological risk index methods, the results showed that vegetable farmland heavy metal ecological risk levels were moderate potential standard, in particular, the greenhouse farmland was moderate potential ecological risk and the open farmland was low potential ecological risk; Cr, Ni, Cu, Zn, As and Pb elements from all sample sites were low potential ecological risk, while Cd and Hg had 97.8% and 80.8% of sample sites at moderate and above potential ecological risk. With the Geoaccumulation Index, the results showed that Cd, Hg and Zn pollution grades were uncontaminated to moderate contaminated in greenhouse vegetable soil, meantime,Cd and Hg elements pollution degrees were uncontaminated to moderately in open vegetable soil, while other heavy metal element’s pollution degrees were uncontaminated. As for heavy metal pollution sites, all sites were uncontaminated by As, but the percentages of sites contaminated by Hg, Cd, Zn, Ni, Cr, Cu, and Pb were 78.7%, 63.8%, 42.6%, 17.0%, 14.9%, 12.8% and 2.1%, respectively. In a word, Cd pollution percentage is the largest in all heavy metal elements in Weifang’s vegetable soil, it may be the main factor to restrict the organic farming development in hotpot area.

Weifang; vegetable soil; heavy metal; environmental risk assessment

10.16258/j.cnki.1674-5906.2017.12.021

X825

A

1674-5906（2017）12-2154-07

張懷志, 冀宏杰, 徐愛國, 席運官. 2017. 濰坊市菜地重金屬調查與環境風險評價研究[J]. 生態環境學報, 26(12):2154-2160.

ZHANG Huaizhi, JI Hongjie, XU Aiguo, XI Yunguan. 2017. Investigation and environmental risk assessment of heavy metal elements in vegetable farmland of Weifang City [J]. Ecology and Environmental Sciences, 26(12): 2154-2160.

國家科技支撐計劃項目（2014BAK19B01）；公益性行業（農業）科研專項（201503121）；中央級科研院所基本科研業務費專項（720-73）

張懷志（1968年生），男，副研究員，博士，研究方向為施肥與環境。E-mail: zhanghuaizhi@caas.cn

*通信作者：冀宏杰，副研究員。E-mail: jihongjie@caas.cn

2017-09-06