反應堆石墨中14C生成及滯留機制的分析和探討

聶 鵬

（中國原子能科學研究院 北京 102413）

反應堆石墨中14C生成及滯留機制的分析和探討

聶 鵬

（中國原子能科學研究院 北京 102413）

14C是退役石墨中最重要的核素，半衰期為5730 a，處理處置過程需要重點關注。石墨中14C生成機制復雜，主要來源于13C、14N、17O分別與中子發生的三個反應：13C(n, γ)14C、14N(n, p)14C、17O(n, α)14C，重水研究堆石墨中由14N(n, p)反應生成的14C約占14C總量的90%以上。本文通過理論計算和實驗比較方法對反應堆熱柱石墨中14C生成及滯留機制進行了分析和探討，得出了石墨中N來源于雜質N和孔隙N2，后者生成的14C以熱原子形式存在，并迅速與O2結合生成14CO2，發現了反應堆停閉后石墨孔隙閉孔中依然存在14CO2，并估算了以孔隙14CO2形式存在的14C約占石墨中14C總量的30%。

石墨，雜質氮，間隙氮氣

退役石墨的處理處置是世界性難題，目前全球約有25萬噸退役石墨需要當成放射性廢物處理[1]，放射性石墨中14C是最被關注的核素，主要是通過14N(n, p)14C反應產生的[2]。我國第一座研究堆（101堆）是重水研究堆，1958年第一次達到臨界，2007年12月永久性關閉，運行了近50 a。堆內熱柱石墨位于碳鋼框架結構內，碳鋼框架截面為 180cm×180cm，石墨孔道截面為40 cm×40 cm，熱柱石墨總重量約12 t。

1 理論計算

采用MCNP (A General Monte Carlo Neutron-Particle Transport Code)和ORIGEN2程序對堆內熱柱石墨放射性情況進行模擬計算。獲得熱柱（5cm×5cm×5cm小體積元內）的石墨中14C、60Co、55Fe、36Cl、41Ca、59Ni、63Ni、3H、151Sm、152Eu 等10個主要核素的源項。

2 實驗分析

熱柱孔道與外界相通，石墨砌體孔道口由一可移動的活動閘門封住，打開閘門，可以直接接觸到石墨。打開活動閘門，利用長柄工具可實現取樣操作。熱柱孔道結構見圖1。

圖……